本文關(guān)鍵詞：能源與環(huán)境學(xué)科中的多尺度多物理化學(xué)耦合反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程數(shù)值模擬研究　出處：《西安交通大學(xué)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：能源與環(huán)境領(lǐng)域中廣泛存在著多尺度多物理化學(xué)耦合反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程。這些過(guò)程包含若干緊密耦合的物理化學(xué)過(guò)程如(單相或多相)流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)、帶電粒子傳導(dǎo)、(電)化學(xué)反應(yīng)以及固體溶解(融化)和沉淀(凝固)等。這些物理化學(xué)過(guò)程常常發(fā)生在跨越了幾個(gè)數(shù)量級(jí)的幾何空間,具有多尺度特性。非線(xiàn)性、非平衡的反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程以及各過(guò)程間復(fù)雜的耦合機(jī)制對(duì)發(fā)展相應(yīng)的高效、穩(wěn)定和精確的數(shù)值模擬方法提出了極大的挑戰(zhàn)。多尺度、跨尺度特性更需要構(gòu)建全新的能夠綜合考慮各層次過(guò)程間相互耦合傳遞機(jī)制的數(shù)值模擬方法。本文以能源與環(huán)境學(xué)科中四個(gè)典型科學(xué)或工程問(wèn)題,即質(zhì)子交換膜燃料電池、微反應(yīng)器、二氧化碳地質(zhì)封存以及高放射性核廢料處理為背景,歸納出六類(lèi)具有重要理論意義和廣泛應(yīng)用背景的復(fù)雜多尺度多物理化學(xué)耦合反應(yīng)輸運(yùn)問(wèn)題,構(gòu)建和發(fā)展多尺度多物理化學(xué)耦合反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程的物理化學(xué)模型以及數(shù)值模擬方法,深入研究和探索不同尺度上尤其是介觀(guān)和微觀(guān)層次上的物理化學(xué)過(guò)程的機(jī)理,揭示不同尺度過(guò)程間的傳遞機(jī)制。本論文的主要貢獻(xiàn)如下:(1)以質(zhì)子交換膜燃料電池的多孔組件氣體擴(kuò)散層為背景,研究微細(xì)多孔介質(zhì)中的多組分多相流動(dòng)反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程�；跉怏w擴(kuò)散層電鏡掃描圖的統(tǒng)計(jì)信息,發(fā)展了多孔介質(zhì)的三維結(jié)構(gòu)重構(gòu)技術(shù),重構(gòu)了氣體擴(kuò)散層復(fù)雜碳纖維隨機(jī)分布結(jié)構(gòu)。采用格子Boltzmann方法(LBM),研究了氣體擴(kuò)散層復(fù)雜各向異性結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)氣體輸運(yùn)和電流密度的影響。研究了空氣吹掃速度、混合潤(rùn)濕特性以及復(fù)雜結(jié)構(gòu)對(duì)液態(tài)水運(yùn)動(dòng)過(guò)程、排出時(shí)間和殘留飽和度的影響,并發(fā)現(xiàn)了毛細(xì)指進(jìn)和粘性耦合兩種機(jī)制共存的液態(tài)水運(yùn)動(dòng)過(guò)程。指出了液態(tài)水呈毛細(xì)連續(xù)流和分散液滴(或液膜)兩種不同型態(tài)分布時(shí)GDL的理想潤(rùn)濕情形。(2)以質(zhì)子交換膜燃料電池的氣體通道為背景,研究微通道中的多相流動(dòng)、多組分傳質(zhì)以及電化學(xué)反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程�；谏虡I(yè)軟件Fluent,結(jié)合相界面捕捉技術(shù)VOF以及描述復(fù)雜反應(yīng)邊界條件和復(fù)雜傳輸參數(shù)的自定義函數(shù),構(gòu)建了能夠追蹤氣液界面,同時(shí)考慮傳質(zhì)、電化學(xué)反應(yīng)以及氣體擴(kuò)散層表面微觀(guān)結(jié)構(gòu)的物理化學(xué)模型和數(shù)值模擬方法。詳細(xì)研究了不同運(yùn)行參數(shù)、表面潤(rùn)濕特性以及表面微觀(guān)結(jié)構(gòu)下的液態(tài)水分布情況和動(dòng)態(tài)運(yùn)動(dòng)過(guò)程,考察了液態(tài)水分布對(duì)氣體通道內(nèi)壓降、反應(yīng)氣體傳質(zhì)過(guò)程以及局部電流密度分布的影響。指出了鋪展于氣體通道頂墻的液膜最有利于提高電池性能�；诖�,改進(jìn)了氣體擴(kuò)散層的結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)形成液態(tài)水在頂墻形成液膜,同時(shí)減輕氣體通道和氣體擴(kuò)散層中的水淹現(xiàn)象。研究了多種碳纖維排布方式對(duì)液滴運(yùn)動(dòng)過(guò)程的影響,指出碳纖維沿通道長(zhǎng)度方向布置是最有利與液滴脫落和排出的微觀(guān)結(jié)構(gòu)。此外,對(duì)液滴進(jìn)行了全面受力分析,考慮了表面微觀(guān)結(jié)構(gòu)對(duì)表面張力的影響,構(gòu)建了能夠預(yù)測(cè)不同空氣吹掃速度、不同氣體擴(kuò)散層接觸角以及各種表面微觀(guān)結(jié)構(gòu)下的液滴脫落直徑的一維受力分析模型。(3)以微反應(yīng)器為背景,研究微通道中耦合的流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)和表面化學(xué)反應(yīng)過(guò)程。基于lbm構(gòu)建了能夠全面考慮上述耦合的物理化學(xué)反應(yīng)輸運(yùn)過(guò)程的數(shù)值方法。系統(tǒng)研究了氨氣進(jìn)口流量、運(yùn)行溫度、單元柱尺寸和形狀、柱排列方式、以及柱布置位置對(duì)微反應(yīng)器性能的影響,并考核了該柱狀微反應(yīng)器為質(zhì)子交換膜燃料電池提供動(dòng)力的能力,提出了微反應(yīng)器的設(shè)計(jì)原則。(4)以liesegang現(xiàn)象中的復(fù)雜沉淀圖案為背景,研究了耦合的擴(kuò)散、復(fù)雜表面化學(xué)反應(yīng)以及成核和晶體生長(zhǎng)過(guò)程。首先,基于實(shí)際成核過(guò)程構(gòu)建了成核模型。接著,發(fā)展了能夠預(yù)測(cè)多種晶體生長(zhǎng)方式的晶體生長(zhǎng)數(shù)值模型。將上述模型與lb傳質(zhì)模型結(jié)合,發(fā)展了能夠考慮傳質(zhì)、化學(xué)反應(yīng)、成核和晶體生長(zhǎng)以及固體結(jié)構(gòu)變化的孔隙尺度模型。采用該模型模擬獲得了各種liesegang沉淀圖案,包括規(guī)則的環(huán)帶、不規(guī)則的樹(shù)狀和針狀以及過(guò)渡性沉淀圖案。研究了膠體對(duì)liesegang沉淀圖案的影響,同時(shí)更準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)了寬度定律中的寬度指數(shù)。(5)以co2地下封存為典型代表,研究了流動(dòng)、傳質(zhì)、化學(xué)反應(yīng)以及界面耦合的溶解和沉淀過(guò)程。構(gòu)建了能夠考慮化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)驅(qū)動(dòng)的界面耦合的溶解和沉淀過(guò)程的介觀(guān)物理化學(xué)模型和數(shù)值模擬方法。模擬獲得了界面耦合的一相溶解和二相沉淀的微觀(guān)尺度的、非線(xiàn)性的動(dòng)態(tài)演變過(guò)程。詳細(xì)研究了各種化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)、沉淀相和溶解相的物性參數(shù)、溶解相的表面微觀(guān)結(jié)構(gòu),以及沉淀相的晶體生長(zhǎng)機(jī)制對(duì)溶解和沉淀過(guò)程的影響。區(qū)分了四類(lèi)耦合的溶解和沉淀過(guò)程。特別研究了自然界中普遍存在的假型現(xiàn)象的微觀(guān)機(jī)理,對(duì)目前文獻(xiàn)中基于實(shí)驗(yàn)提出的假型形成模型進(jìn)行了考核和修正。(6)以核廢料在礦鹽中埋藏為背景,研究了耦合的含相變的多相流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)、固體溶解和沉淀過(guò)程。結(jié)合lb多相流動(dòng)模型、lb傳質(zhì)模型以及流固界面追蹤方法,發(fā)展了能夠嚴(yán)格保證封閉系統(tǒng)中質(zhì)量和動(dòng)量守恒的數(shù)值方法,提出了一種新的能夠準(zhǔn)確處理運(yùn)動(dòng)的、發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的復(fù)雜固體邊界的lbm濃度邊界條件,最終構(gòu)建了能夠考慮含相變的兩相流動(dòng)、傳質(zhì)、表面化學(xué)反應(yīng)以及固體溶解和沉淀的孔隙尺度數(shù)學(xué)物理模型。模擬研究了含有氣液兩相的微小包裹體在礦鹽晶體中的熱遷移過(guò)程,以及溫度梯度和結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)微小包裹體運(yùn)動(dòng)過(guò)程和體積變化的影響。(7)以pemfc和微反應(yīng)器兩個(gè)多尺度問(wèn)題為典型代表,發(fā)展了分區(qū)計(jì)算、界面耦合的多尺度數(shù)值模擬方法,針對(duì)能源與環(huán)境學(xué)科中常見(jiàn)的可以用對(duì)流擴(kuò)散方程描述的標(biāo)量,包括速度分量,溫度、濃度、電勢(shì)等,提出了統(tǒng)一標(biāo)量重構(gòu)算子的概念,推導(dǎo)了從宏觀(guān)標(biāo)量到相應(yīng)的lbm中標(biāo)量分布函數(shù)的耦合算子。耦合fvm和lbm模擬研究了發(fā)生在PEMFC中的多尺度的流動(dòng)、組分傳質(zhì)、質(zhì)子傳導(dǎo)以及電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程;還研究了催化劑貼壁布置的微通道反應(yīng)器中發(fā)生的耦合的流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)和表面催化反應(yīng)過(guò)程�？己肆舜�(FVM區(qū))細(xì)(LBM區(qū))網(wǎng)格系統(tǒng)在分區(qū)計(jì)算、界面耦合多尺度數(shù)值模擬方法中的可行性和精度。討論了影響最大粗細(xì)網(wǎng)格比的因素。
【學(xué)位授予單位】：西安交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O64
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本文編號(hào)：1328750