發(fā)布時間：2017-12-24 13:05

  本文關(guān)鍵詞：稀土上轉(zhuǎn)換納米晶發(fā)光的局域電磁場調(diào)控與應(yīng)用探索　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：伴隨著近年來納米科技的發(fā)展,由于其獨特的非線性發(fā)光過程和在固態(tài)激光、紅外檢測、太陽能電池的能譜轉(zhuǎn)換、生物應(yīng)用等方面廣泛的應(yīng)用前景,上轉(zhuǎn)換納米材料的研究日漸煥發(fā)蓬勃生機。盡管如此,上轉(zhuǎn)換納米晶的各種潛在的應(yīng)用面臨著巨大的障礙和挑戰(zhàn):即稀土上轉(zhuǎn)換納晶較小的吸收截面和較低的發(fā)光效率。為此,本論文針對如何利用局域電磁場的調(diào)控實現(xiàn)稀土摻雜納米材料高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光開展了深入探索,首次提出利用光子晶體效應(yīng)增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光;提出結(jié)合貴金屬表面等離子體效應(yīng)和光子晶體效應(yīng)的共同作用調(diào)制局域電磁場,進(jìn)而增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光,并獲得了3個數(shù)量級的熒光增強;在此基礎(chǔ)上開展了生物成像和柔性顯示等方面的應(yīng)用探索,取得的成果如下:[1]在國際上最早提出了利用光子晶體效應(yīng)增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光,并通過自組裝方法在PMMA蛋白石光子晶體(OPCs)的表面生長了一層NaYF_4:Yb,Er/Tm納米粒子,通過調(diào)控PMMA蛋白石光子晶體的帶隙位置使得Tm的整體上轉(zhuǎn)換發(fā)光強度增強了32倍。同時成功地將其和共聚焦成像結(jié)合用于輔助細(xì)胞成像。[2]為了克服純的Au或Ag納米結(jié)構(gòu)相對較小的散射/吸收比,通過硫化物介導(dǎo)的多元醇法合成了尺寸均勻的等離子體吸收峰可調(diào)的Au-Ag合金納米塊,然后通過模板法將其制成了Au-Ag合金薄膜。制備的Au-Ag納米合金薄膜具有寬帶的表面等離子體吸收峰,通過與NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)上轉(zhuǎn)換納米粒子的激發(fā)光相耦合,Er~(3+)的整體上轉(zhuǎn)換發(fā)光強度提高了15倍以上。[3]為控制上轉(zhuǎn)換納米晶處于金納米棒(Au NRs)表面等離子體的“熱點”區(qū)域,首先對其光場分布進(jìn)行了FDTD模擬,然后將金納米棒(Au NRs)定向地自組裝為單層的垂直排列的超晶體結(jié)構(gòu),再在其上蒸鍍一層Mo O_3中間隔層、自組裝一層NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)納米粒子。同無序Au NRs的調(diào)制相比,在該結(jié)構(gòu)上獲得了更大程度的上轉(zhuǎn)換增強(35倍)。[4]首次提出結(jié)合貴金屬表面等離子體效應(yīng)和光子晶體效應(yīng)的共同作用調(diào)制上轉(zhuǎn)換發(fā)光;通過自組裝方法將Au NRs嵌入到PMMA蛋白石光子晶體的表面球縫隙中,再在上面沉積了一層NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)納米粒子。通過對NaYF_4:Yb~(3+),Er~(3+)尺寸和Au NRs表面等離子體共振峰和尺寸的優(yōu)化,在NaYF_4/Au NRs/OPCs復(fù)合結(jié)構(gòu)上獲得了1200倍以上的上轉(zhuǎn)換熒光增強,通過FDTD計算模擬,發(fā)現(xiàn)在Au NRs/OPCs納米結(jié)構(gòu)表面的最強電磁場強度可放大770倍以上。此外,我們將光子晶體結(jié)構(gòu)移植到柔性基底上,并通過納米噴墨打印技術(shù)將Au NRs、NaYF_4納米粒子層層打印到柔性光子晶體表面,最后實現(xiàn)了高分辨率的柔性色彩顯示。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;O484

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