本文關(guān)鍵詞：含釔氫化鋯慢化材料的制備及其性能研究

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【摘要】：氫化鋯由于其較高的熱穩(wěn)定性、高的氫密度、低的中子俘獲截面、良好的導(dǎo)熱性能和負(fù)的溫度反應(yīng)系數(shù)成為微型核反應(yīng)堆的理想慢化材料,對(duì)航天航海能源技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。然而氫化鋯慢化材料在實(shí)際應(yīng)用中仍然存在氫致裂紋和工作溫度下氫損失問(wèn)題亟待解決,這嚴(yán)重了影響了氫化鋯慢化材料的使用性能。本論文圍繞氫致裂紋和氫損失兩大問(wèn)題,利用第一性原理計(jì)算和CALPHAD方法,建立了Zr-Y-H三元系熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù),指導(dǎo)和優(yōu)化氫化工藝,成功制備了無(wú)裂紋的含釔氫化鋯塊體慢化材料,表征了含釔氫化鋯基體的氫含量、相結(jié)構(gòu)、微觀組織形貌和元素成分分布,研究了Y合金元素對(duì)氫化鋯機(jī)械性能和失氫行為的影響。含釔氫化鋯的微觀組織顯示Y合金元素具有明顯的晶粒細(xì)化作用,并且抑制了ε-ZrHx孿晶組織的形成,緩解了相變應(yīng)力；納米壓痕和維氏硬度測(cè)試結(jié)果表明含釔氫化鋯的納米硬度、彈性模量、維氏硬度和斷裂韌性隨著Y含量的增加而增大,Y合金化提高了氫化鋯的抵抗形變破壞和裂紋擴(kuò)展的能力。這兩方面綜合作用,抑制了裂紋的形成。Ar氣氛下TG/TDS熱分析結(jié)果顯示氫化鋯Y含量越高,其相轉(zhuǎn)變溫度越高,相同溫度下氫含量越高,Y合金元素可以起到穩(wěn)定氫化鋯中氫的作用,抑制了含釔氫化鋯的分解失氫。CO_2氣氛下TG/TDS熱分析顯示,氫化鋯在CO_2氣氛下的開(kāi)始分解溫度(603℃)遠(yuǎn)高于Ar氣氛下的開(kāi)始分解溫度(360℃)。CO_2氣氛可以氧化氫化鋯,在表面生成氧化層,并具有一定的自修復(fù)作用,這有利于抑制氫化鋯失氫擴(kuò)散。XRD分析結(jié)果表明,Y合金元素可以穩(wěn)定表面氧化層的t-ZrO_2相,生成致密完整的阻氫氧化膜層,抑制氫化鉆分解的氫向外擴(kuò)散。不同溫度下含釔氫化鋯原位氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著溫度升高表面氧化膜層厚度增加,t-ZrO_2相衍射峰強(qiáng)度明顯增強(qiáng),較高的反應(yīng)溫度有利于提高氧化層的阻氫性能。700。C時(shí)含釔氫化鋯被CO_2氧化,在表面原位生成一定厚度致密完整的含釔氧化鋯膜層,更進(jìn)一步將氫化鋯開(kāi)始分解失氫溫度提高到795℃總之,通過(guò)Y合金化可以在不降低氫含量的前提下,改善鋯合金及氫化鋯的微觀組織結(jié)構(gòu),提高氫化鋯抗裂紋機(jī)械性能,抑制氫化鋯裂紋的形成；同時(shí)穩(wěn)定氫化鉆基體和表面氧化層,抑制氫化鋯在工作溫度下的氫損失,使氫化鋯慢化材料保持良好的使用性能。
【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TL341

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本文編號(hào)：1284124