本文關(guān)鍵詞：功能性多孔框架材料的設(shè)計(jì)、合成與性能研究

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【摘要】：多孔材料在材料化學(xué)和工業(yè)生產(chǎn)中都具有重要的地位。金屬有機(jī)框架(MOFs)材料和多孔有機(jī)框架(POFs)材料作為多孔材料界新興起的兩類材料,由于具有獨(dú)特的性質(zhì)以及巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值吸引了廣泛的關(guān)注。為了拓展多孔材料研究領(lǐng)域,不斷的構(gòu)筑新型MOFs材料和POFs材料是非常必要的。在過去的幾年中,MOFs材料和POFs材料的應(yīng)用范圍已經(jīng)從最初的氣體吸附和分離,拓展到催化、傳感、能量儲(chǔ)存、生物成像以及藥物緩釋等諸多領(lǐng)域。本論文中,我們主要研究功能性MOFs材料和POFs材料的設(shè)計(jì)、合成,以及它們?cè)诋愊啻呋突瘜W(xué)傳感方面的應(yīng)用性質(zhì)。1、雙功能MOFs異相催化劑用于高效催化固定CO_2。我們提出一種新的合成策略,即以含有開放性金屬中心的MOFs材料作為基底,對(duì)其進(jìn)行離子液體(IL)功能位點(diǎn)后修飾,從而得到新型的雙功能MOFs異相催化劑,用于在溫和且無協(xié)同催化劑存在的條件下催化CO_2環(huán)加成反應(yīng)�；谶@種合成策略,利用后合成修飾方法我們首次合成兩例季銨鹽和季磷鹽離子液體功能化的含有開放性金屬中心MOFs異相催化劑:MIL-101-N(n-Bu)3Br和MIL-101-P(n-Bu)3Br。由于這兩種催化劑同時(shí)含有開放性金屬中心作為路易斯酸位和IL提供的鹵素陰離子雙功能催化位點(diǎn),所以在溫和且無協(xié)同催化劑存在的條件下對(duì)催化CO_2環(huán)加成反應(yīng)實(shí)驗(yàn)展現(xiàn)出很好的催化活性,優(yōu)于很多其它經(jīng)典MOFs催化材料。并且,這兩種雙功能催化劑能夠循環(huán)使用多次而不喪失催化活性。2、雙功能熒光MOF材料定性定量檢測爆炸物硝基苯和溫度變化。我們利用六羧酸有機(jī)配體H6TDPAT(TDPAT=2,4,6-tris(3,5-dicarboxylphenylamino)-1,3,5-triazine)與硝酸鋅在溶劑熱條件下合成一種新型熒光MOFs材料Zn-TDPAT。Zn-TDPAT在室溫固態(tài)條件下,具有穩(wěn)定的熒光特性和較強(qiáng)的熒光量子產(chǎn)率。由于Zn-TDPAT的熒光強(qiáng)度與硝基苯的濃度或溫度的變化呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,所以Zn-TDPAT可以作為一種雙功能熒光檢測材料用于在一定范圍內(nèi)定性、定量檢測硝基苯的濃度或溫度的變化。3、多功能熒光POF材料通過熒光猝滅和熒光增強(qiáng)選擇性檢測鐵離子和1,4-二氧六環(huán)分子。通過選擇四胺基四苯基甲烷作為四連接體和具有多路易斯堿位的發(fā)光有機(jī)單體均草帕津作為三連接體,我們首次合成一種多功能熒光POF材料POP-HT,該材料不僅能夠通過熒光猝滅選擇性的定性、定量檢測鐵離子,還能夠通過顯著的熒光增強(qiáng)檢測1,4-二氧六環(huán)分子。另外,我們利用實(shí)驗(yàn)測試及理論計(jì)算細(xì)致的研究了熒光猝滅和熒光增強(qiáng)的機(jī)理。結(jié)果證明熒光性質(zhì)的變化是由于被檢測的客體離子或分子與POF材料的骨架發(fā)生相互作用引起的。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB383.4

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