本文的主要工作在于設計和合成一種基于磷酸鉍的穩(wěn)定的、具有高催化活性的復合光催化材料。磷酸鉍本身是一種具有高光催化活性的催化劑,其獨特的含氧酸鹽結構所引起的內建電場促進了載流子的分離效率,然而磷酸鉍又是一種寬帶隙光催化劑,存在可見光吸收不足的缺陷,僅在紫外光作用下顯示出極強的光催化活性,這將極大地限制它的應用。類石墨烯氮化碳則是一種窄帶隙、導電性優(yōu)良、穩(wěn)定性好的具有二維層狀結構的材料,具有一定的可見光催化能力。本文綜合考慮和計算了這兩種材料的光學性質和電子結構,采用第一性原理的方法提出設計基于磷酸鉍的新型復合可見光催化劑的思路,并研究了其性質。主要研究結果和創(chuàng)新性工作總結如下。通過第一性原理計算,研究了三種晶相磷酸鉍(mMBIP,nMBIP和HBIP)的幾何結構和電子結構。結果表明,在三種晶相的磷酸鉍中,nMBIP的PO4四面體的幾何結構最扭曲,而mMBIP的載流子有效質量最小。為了能更進一步討論和確定有效質量和幾何結構扭曲在光催化作用中的主次地位,對三種晶相磷酸鉍的載流子有效質量和偶極距都進行了計算。最終,我們認為磷酸鉍的幾何結構扭曲程度有著更為決定性的作用。扭曲的PO₄

【文章頁數】：62 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光催化原理
    1.3 光催化應用的發(fā)展
    1.4 光催化材料的改性方法
        1.4.1 金屬和非金屬離子摻雜
        1.4.2 染料敏化
        1.4.3 貴金屬沉積
        1.4.4 復合光催化材料
    1.5 磷酸鹽光催化劑
        1.5.1 非金屬含氧酸鹽的特點
        1.5.2 非金屬含氧酸鹽在光催化方面的應用
        1.5.3 BiPO₄材料的物理化學性質
    1.6 類石墨C₃N₄光催化劑及改性研究
        1.6.1 類石墨C₃N₄幾何結構
        1.6.2 類石墨C₃N₄的光催化性能
    1.7 本文研究目的、研究內容和創(chuàng)新點
第2章 理論基礎與計算方法
    2.1 引言
    2.2 基于密度泛函理論的第一性原理計算
        2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.2 Kohn-Sham方程
        2.2.3 交換關聯泛函
    2.3 超軟贗勢平面波方法
    2.4 第一性原理的計算流程
    2.5 基于密度泛函理論計算軟件包CASTEP
第3章 BiPO₄光催化活性的起源
    3.1 引言
    3.2 計算方法
    3.3 幾何結構
        3.3.1 結構模型
        3.3.2 偶極距
    3.4 電子結構
        3.4.1 能帶結構和態(tài)密度
        3.4.2 有效質量
        3.4.3 能級電位
    3.5 本章小結
第4章 堿金屬修飾g-C₃N₄的能帶結構調控與載流子遷移過程研究
    4.1 引言
    4.2 物理模型和計算方法
    4.3 結構的穩(wěn)定性
    4.4 SCHOTTKY結能級調制
        4.4.1 帶隙調控
        4.4.2 功函數和帶邊電位
    4.5 載流子遷移過程
    4.6 本章小結
第5章 BiPO₄/g-C₃N₄異質結光催化材料的第一性原理計算
    5.1 引言
    5.2 計算方法和結構模型
    5.3 結構穩(wěn)定性
    5.4 電子結構
        5.4.1 能帶結構
        5.4.2 態(tài)密度和LUMO/HOMO軌道
        5.4.3 電荷轉移與能級調制
        5.4.4 光學性質
    5.5 本章小結
第6章 總結
參考文獻
致謝
附錄1：攻讀碩士學位期間取得成果



本文編號：3869730