CO₂作為產(chǎn)生溫室效應(yīng)的主要?dú)怏w之一,已經(jīng)破壞了自然界的生態(tài)平衡,威脅到各種生物的生存。但同時(shí),CO₂具有的廉價(jià)、豐富、安全的特點(diǎn)也使其成為綠色化學(xué)的主要研究方向之一。利用CO₂合成聚碳酸酯已經(jīng)有豐富的研究并已進(jìn)入到工業(yè)化的程序。目前該產(chǎn)業(yè)面臨的主要問題之一是開發(fā)高效、低廉的新型催化劑。席夫堿（SalenMX）催化體系合成方法簡(jiǎn)單、易于修飾,且相對(duì)其他催化體系,其反應(yīng)條件溫和、催化活性高、聚合產(chǎn)物的選擇性高、分子量分布窄,催化機(jī)理也較為明確,故其具有廣闊的應(yīng)用前景。本文首先引入水楊醛衍生物與鄰苯二胺、3,3’-二氨基聯(lián)苯胺制備了一系列Salen配體骨架,并將其與鈷離子、鉻離子進(jìn)行配位,合成了一系列新型單金屬、雙金屬的SalenMX催化劑。首次合成并報(bào)道了雙金屬SalenMX催化劑4~6b、4~6c、4~6d的合成方法以及結(jié)構(gòu)特征。這些配合物與PPNX組成雙功能催化體系,可以高效催化CO₂與環(huán)氧丙烷（PO）進(jìn)行交替共聚反應(yīng)。本文系統(tǒng)考察了化學(xué)結(jié)構(gòu),包括苯環(huán)上取代基、金屬離子、軸向陰離子對(duì)共聚反應(yīng)的影響... 

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 CO_2與環(huán)氧烷烴共聚反應(yīng)中涉及到的主要問題及機(jī)理
    1.3 二氧化碳與環(huán)氧烷烴交替共聚的催化體系
        1.3.1 席夫堿鈷類催化體系
        1.3.2 席夫堿鉻配合物催化體系
        1.3.3 席夫堿其他金屬配合物催化劑
        1.3.4 席夫堿雙金屬配合物催化體系
    1.4 選題背景及意義
    1.5 本論文主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及方法
    2.1 試劑與純化
        2.1.1 化學(xué)原料與試劑
        2.1.2 藥品純化
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 聚合反應(yīng)裝置
    2.4 聚合反應(yīng)流程
    2.5 測(cè)試方法
        2.5.1 元素分析(EA)
        2.5.2 紅外光譜分析(FT-IR)
        2.5.3 熱重分析(TG)
        2.5.4 核磁共振波譜(NMR)
    2.6 催化劑活性評(píng)價(jià)
        2.6.1 環(huán)氧丙烷(PO)轉(zhuǎn)化率
        2.6.2 產(chǎn)物選擇性
        2.6.3 產(chǎn)物催化效率
        2.6.4 聚合產(chǎn)物的化學(xué)結(jié)構(gòu)選擇性
        2.6.5 聚合產(chǎn)物的區(qū)域結(jié)構(gòu)選擇性
第三章 Salen型鈷配合物的合成及催化性能的研究
    3.1 引言
    3.2 配合物的制備及表征
        3.2.1 配體的制備及表征
        3.2.2 配合物的制備及表征
    3.3 Salen型鈷配合物催化CO_2與環(huán)氧丙烷共聚的研究
        3.3.1 化學(xué)結(jié)構(gòu)對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        3.3.2 反應(yīng)條件對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        3.3.3 催化體系對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        3.3.4 聚合物結(jié)構(gòu)表征分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Salen型鉻配合物的合成及催化性能的研究
    4.1 引言
    4.2 Salen型鉻配合物的合成及表征
        4.2.1 單核鉻配合物的制備及表征
        4.2.2 雙核鉻配合物的制備及表征
        4.2.3 配合物4d的結(jié)構(gòu)分析
    4.3 Salen型鉻配合物的催化性能測(cè)試
        4.3.1 配合物的結(jié)構(gòu)對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        4.3.2 反應(yīng)條件對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        4.3.3 催化體系對(duì)共聚反應(yīng)的影響
        4.3.4 聚合物結(jié)構(gòu)表征分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 量子化學(xué)理論計(jì)算及反應(yīng)機(jī)理分析
    5.1 引言
    5.2 量子化學(xué)研究
        5.2.1 苯環(huán)上取代基的影響
        5.2.2 軸向陰離子的影響
        5.2.3 金屬離子的影響
    5.3 反應(yīng)機(jī)理分析
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的學(xué)術(shù)成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]CO2資源化利用的研究進(jìn)展[J]. 郭利,苗利寧,劉文強(qiáng),尹東.  化學(xué)工程. 2019(01)
[2]CO2轉(zhuǎn)化新型催化劑的研究進(jìn)展[J]. 關(guān)磊,張博,任浩,張力嬙.  化工新型材料. 2018(10)
[3]二氧化碳轉(zhuǎn)化催化劑研究進(jìn)展及相關(guān)問題思考[J]. 劉昌俊,郭秋婷,葉靜云,孫楷航,范志剛,葛慶峰.  化工學(xué)報(bào). 2016(01)
[4]CO2化學(xué)利用的研究進(jìn)展[J]. 孫洪志,王倩,宋名秀,阿不都拉江·那斯?fàn)?王付燕,朱維群.  化工進(jìn)展. 2013(07)
[5]CO2的綠色利用技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 王文珍,張生琦,倪炳華,屈撐囤,黃風(fēng)林,黃俊,王麗莎.  化工進(jìn)展. 2013(06)

碩士論文
[1]金屬配合物對(duì)二氧化碳轉(zhuǎn)化為聚碳酸酯的催化作用研究[D]. 夏力.西安石油大學(xué) 2019
[2]過渡金屬配合物催化二氧化碳與環(huán)氧化物共聚研究[D]. 韓微莉.西安石油大學(xué) 2018
[3]二氧化碳與環(huán)氧化物聚合[D]. 李想.東北師范大學(xué) 2015
[4]CO2共聚反應(yīng)中季銨鹽助催化劑陰離子研究[D]. 趙文佳.浙江大學(xué) 2008



本文編號(hào)：3709798