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PX型Cr絡(luò)合物設(shè)計(jì)、合成及催化乙烯齊聚/聚合的研究

發(fā)布時(shí)間:2022-09-28 20:44
  乙烯是世界上產(chǎn)量最大的化工原料之一,主要用于生產(chǎn)低分子量的線(xiàn)性α-烯烴(C4及C4以上直鏈端烯烴)和高分子量的聚乙烯及其衍生物等。近年來(lái),國(guó)內(nèi)外科學(xué)家圍繞著乙烯齊聚和聚合催化劑的開(kāi)發(fā)做了大量的研究工作,其中以過(guò)渡金屬單活性中心烯烴聚合催化劑的開(kāi)發(fā)為本領(lǐng)域的研究前沿和熱點(diǎn)之一本論文基于PNP/CrCl3(THF)3/甲基鋁氧烷(MAO)三元催化體系,設(shè)計(jì)并合成了2-(二苯基膦)乙基甲基硫醚(PS)、2-(二苯基膦)乙基甲基醚(PO)和2-二苯基-乙基-二甲基胺(PN)三種PX型配體,對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了核磁表征,并將其分別與CrCl3(THF)3反應(yīng)形成鉻金屬絡(luò)合物,研究了該絡(luò)合物催化乙烯齊聚/聚合的反應(yīng)性能:1)對(duì)于PS型鉻絡(luò)合物,系統(tǒng)地考察了反應(yīng)溫度、壓力、Al/Cr摩爾比以及助催化劑和溶劑對(duì)其催化性能的影響;2)考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、溶劑對(duì)PO型鉻絡(luò)合物催化性能的影響;3)考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力以及溶劑對(duì)PN型鉻絡(luò)合物的催化性能的影響。研究結(jié)果表明:對(duì)于PS型鉻絡(luò)合物,隨著溫度的升高,活性先升高后降低,并在60℃時(shí)達(dá)到最高,為65.00×103g/molCr·h,聚乙烯分子量分布(... 

【文章頁(yè)數(shù)】:60 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 前言
    1.1 概述
        1.1.1 線(xiàn)性α-烯烴概述
        1.1.2 聚乙烯概述
    1.2 乙烯齊聚/聚合產(chǎn)物的應(yīng)用進(jìn)展
        1.2.1 線(xiàn)性α-烯烴的應(yīng)用
        1.2.2 聚乙烯分類(lèi)及應(yīng)用
    1.3 α-烯烴和聚乙烯的生產(chǎn)方法
        1.3.1 α-烯烴的生產(chǎn)工藝
        1.3.2 乙烯的聚合方法
    1.4 乙烯齊聚/聚合催化劑進(jìn)展
        1.4.1 乙烯齊聚催化劑進(jìn)展
        1.4.2 聚乙烯催化劑的進(jìn)展
    1.5 本論文的研究目的及意義
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料和儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 配體的合成及結(jié)構(gòu)表征
        2.2.1 2-(二苯基膦)乙基甲基硫醚配體(L1)的合成
        2.2.2 2-(二苯基膦)乙基甲基醚配體(L2)的合成
        2.2.3 2-苯基膦-乙基-二甲基胺配體(L3)的合成
        2.2.4 配體核磁圖譜分析
    2.3 鉻絡(luò)合物的制備
        2.3.1 2-(二苯基膦)乙基甲基硫醚三氯化鉻絡(luò)合物的制備
        2.3.2 2-(二苯基膦)乙基甲基醚三氯化鉻絡(luò)合物的制備
        2.3.3 2-二苯基膦-乙基-二甲基胺三氯化鉻絡(luò)合物的制備
    2.4 乙烯齊聚/聚合
        2.4.1 低壓乙烯齊聚/聚合反應(yīng)
        2.4.2 高壓乙烯齊聚/聚合反應(yīng)
    2.5 原料分析及產(chǎn)物的處理與表征方法
        2.5.1 原料分析
        2.5.2 液相產(chǎn)物分析
        2.5.3 固相產(chǎn)物的處理與分析
        2.5.4 數(shù)據(jù)處理與計(jì)算
3 結(jié)果與討論
    3.1 配體結(jié)構(gòu)的表征
        3.1.1 配體L1的表征
        3.1.2 配體L2的表征
        3.1.3 配體L3的表征
    3.2 PX型鉻絡(luò)合物對(duì)乙烯齊聚/聚合反應(yīng)性能的影響
        3.2.1 PS型鉻絡(luò)合物對(duì)乙烯齊聚/聚合反應(yīng)性能的影響
        3.2.2 PO型鉻絡(luò)合物對(duì)乙烯齊聚/聚合反應(yīng)性能的影響
        3.2.3 PN型鉻絡(luò)合物對(duì)乙烯齊聚/合反應(yīng)性能的影響
        3.2.4 小結(jié)
4 結(jié)論
5 展望
6 參考文獻(xiàn)
7 論文發(fā)表情況
8 致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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碩士論文
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[3]負(fù)載型分子篩催化劑的制備及乙烯齊聚性能研究[D]. 張新年.西安石油大學(xué) 2010
[4]木塑復(fù)合材料制備及性能研究[D]. 李自強(qiáng).山東大學(xué) 2009
[5]Repeat step-scan DSC對(duì)聚合物可逆熔融性能的研究[D]. 范海粉.天津大學(xué) 2009
[6]聚乙烯結(jié)構(gòu)與性能研究及質(zhì)量改進(jìn)[D]. 喬彤森.蘭州大學(xué) 2008
[7]乙烯四聚高選擇性制備辛烯-1[D]. 李?lèi)?ài)英.大慶石油學(xué)院 2006
[8]茚鋯絡(luò)合物催化乙烯齊聚[D]. 黃勇.大連理工大學(xué) 2000



本文編號(hào):3682354

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