氮氧化物是全球公認的主要大氣污染之一,還對水環(huán)境、土壤和建筑有破壞,嚴重的危害了人體健康和自然環(huán)境。機動車尾氣排放的氮氧化物日益遞增,由此引起的大氣污染問題亟待解決。選擇性催化還原（SCR）技術被認為是消除氮氧化物的有效方法之一,該技術的核心是穩(wěn)定高效的催化劑,分子篩催化劑是目前的研究熱點,在機動車尾氣脫硝方面有很好的應用前景。本文選擇SAPO-34和SSZ-13兩種具有菱沸石（CHA）結構的分子篩,采用水熱法合成,通過浸漬法負載Cu改性分子篩催化劑,評價其脫硝性能和N₂選擇性,利用N₂物理吸附、X-射線衍射（XRD）和掃描電鏡（SEM）對樣品進行表征,并根據(jù)表征結果優(yōu)化了兩種催化劑的制備工藝和配方。在以硅溶膠為硅源合成SAPO-34分子篩的實驗中,發(fā)現(xiàn)合成前期存在原料混合漿液固化導致磁力攪拌器無法轉動的問題,硅溶膠在pH=4¹0環(huán)境下較為穩(wěn)定,超出該范圍容易發(fā)生凝結,通過調整加料工藝,采用緩慢滴加,先加鋁溶膠的方式能解決該問題。隨后考察了晶化時間、晶化溫度對SAPO-34合成效果的影響,將這些分子篩制成催化劑后進行相應... 

【文章來源】：安慶師范大學安徽省

【文章頁數(shù)】：64 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

技術路線圖

20圖2.1催化劑活性評價系統(tǒng)示意圖Fig2.1Catalystevaluationdevice2.3催化劑的制備方法2.3.1SAPO-34分子篩的合成及催化劑制備將去離子水、磷酸、三乙胺依次加入燒杯中，待用磁力攪拌器將投入原料攪拌混合均勻后，分別加入硅溶膠和鋁溶膠，原料投入后漿液會變粘稠，呈凝膠狀，此時適當提高攪拌器轉速，并持續(xù)攪拌4h以上，保證各組分反應充分。隨后將漿液加入高壓反應釜中，置于電熱鼓風干燥箱中155℃水熱反應2d以上。將反應后漿液上清液倒出，用去離子水洗滌余下固體產(chǎn)物，烘干后放入馬弗爐中設置5℃/min的升溫速率加熱至550℃，焙燒10h，制得SAPO-34分子篩載體。本實驗選擇硝酸銅為金屬鹽，采用浸漬法將金屬Cu負載到分子篩上，根據(jù)負載量2.5wt%的濃度計算，使用電子天平稱取硝酸銅，溶于適量去離子水中，制成浸漬液，加入稱量好的SAPO-34分子篩，浸漬2h，然后在烘箱中120℃干燥，放入馬弗爐中，設置5℃/min的升溫速率加熱至550℃，焙燒10h即制得催化劑。2.3.2SSZ-13分子篩的合成及催化劑制備根據(jù)配方和順序制備合成SSZ-13分子篩的漿液。用燒杯稱取適量的去離子水，稱取適量NaAlO2加入燒杯中，攪拌溶解，再加入適量NaOH溶清，隨后加入模板劑攪拌均勻，最后加硅溶膠。整個過程一直放在磁力攪拌器上攪拌，所有原料都加入后漿液呈凝膠狀，黏度變大，此時應適當提高攪拌器轉速，并攪拌

25圖3.1不同投料方式Cu/SAPO-34催化劑的NO轉化效率：（a）一次性快速加入；（b）先硅溶膠后鋁溶膠緩慢滴加；（c）先鋁溶膠后硅溶膠緩慢滴加Fig3.1TheNOconversionefficiencyofCu/SAPO-34catalystswithdifferentfeedingmethods:(a)one-timerapidaddition;(b)silicasolfirstandthenaluminumsoldropwiseaddition;(c)aluminumsolfirstandsilicasoldropwiseadditionslowly3.1.2N2選擇性如圖3.2所示，為三組催化劑N2選擇性曲線圖。N2選擇性是評價脫硝催化劑性能的重要指標。實驗所制備的三組催化劑有著較好的N2選擇性，在測試溫度范圍內均能達到92%以上的N2選擇性，在350℃時出現(xiàn)N2選擇性下降趨勢，在400℃左右出現(xiàn)明顯的降低，可能時因為在這個溫度范圍內，催化劑性能即將到達頂峰，超過400℃后活性逐漸下降有關。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]VOx-MnOx/TiO2催化脫除氮氧化物與二英研究[J]. 楊波,陳子倫,徐海濤,黃瓊,陳敏東.  環(huán)境科學學報. 2020(03)
[2]低溫SCR脫硝在焦爐煙道氣處理中的應用[J]. 王玉剛,孫明,王國友,劉冬青.  燃料與化工. 2020(02)
[3]Cu/SSZ-13晶種輔助合成SAPO-34分子篩及其NH3-SCR性能研究[J]. 李凱祥,程懷洋,李振國.  當代化工. 2020(02)
[4]機動車尾氣污染及防治對策研究[J]. 李玉芳.  環(huán)境與發(fā)展. 2020(02)
[5]加強氮氧化物排放控制 提高大氣污染的治理能力[J]. 賀泓.  前進論壇. 2020(02)
[6]霧霾之下:公眾感知霧霾風險的心理特征測度與風險治理策略——基于全國12個城市的調查數(shù)據(jù)[J]. 吳世坤,郭春甫.  風險災害危機研究. 2019(02)
[7]柴油機有害排放物控制技術的新發(fā)展[J]. 徐立華.  內燃機與配件. 2019(24)
[8]我國火電廠大氣污染防治現(xiàn)狀研究[J]. 溫珺琪.  中國新技術新產(chǎn)品. 2019(24)
[9]青島市在用港作機械排放特性[J]. 顏欣迪,葛蘊珊,王欣,魏倩,王春杰.  中國環(huán)境科學. 2019(12)
[10]晶種法快速合成SSZ-13分子篩[J]. 閔令飛,李曉峰,高萌,梁亞凝,劉瑞,張燕挺,竇濤.  天然氣化工（C1化學與化工）. 2019(02)

博士論文
[1]Mo/HZSM-5催化劑上NH3選擇性催化還原NO反應機理的密度泛函理論研究[D]. 閻智鋒.太原理工大學 2015
[2]Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應機理研究[D]. 江博瓊.浙江大學 2008

碩士論文
[1]Cu-Mn雙金屬負載分子篩催化劑柴油車尾氣脫硝機理研究[D]. 程敏.浙江工商大學 2018
[2]Cu/SAPO-34與Cu/SSZ-13催化劑的制備及選擇性催化還原一氧化氮（NO）的研究[D]. 屈勝春.大連海事大學 2017
[3]Fe-Mn/ZSM-5催化劑上NH3選擇性催化還原NO反應機理的研究[D]. 牟文濤.太原理工大學 2017
[4]Fe/Cu-SSZ-13催化劑一步法合成及其NH3-SCR催化性能的研究[D]. 趙茹.浙江大學 2017
[5]鈰基催化劑選擇性催化還原氮氧化物的試驗研究[D]. 楊洋.上海交通大學 2014



本文編號：3364196