發(fā)布時間：2021-08-26 11:54

　　氮氧化物是全球公認(rèn)的主要大氣污染之一,還對水環(huán)境、土壤和建筑有破壞,嚴(yán)重的危害了人體健康和自然環(huán)境。機動車尾氣排放的氮氧化物日益遞增,由此引起的大氣污染問題亟待解決。選擇性催化還原（SCR）技術(shù)被認(rèn)為是消除氮氧化物的有效方法之一,該技術(shù)的核心是穩(wěn)定高效的催化劑,分子篩催化劑是目前的研究熱點,在機動車尾氣脫硝方面有很好的應(yīng)用前景。本文選擇SAPO-34和SSZ-13兩種具有菱沸石（CHA）結(jié)構(gòu)的分子篩,采用水熱法合成,通過浸漬法負(fù)載Cu改性分子篩催化劑,評價其脫硝性能和N₂選擇性,利用N₂物理吸附、X-射線衍射（XRD）和掃描電鏡（SEM）對樣品進(jìn)行表征,并根據(jù)表征結(jié)果優(yōu)化了兩種催化劑的制備工藝和配方。在以硅溶膠為硅源合成SAPO-34分子篩的實驗中,發(fā)現(xiàn)合成前期存在原料混合漿液固化導(dǎo)致磁力攪拌器無法轉(zhuǎn)動的問題,硅溶膠在pH=4¹0環(huán)境下較為穩(wěn)定,超出該范圍容易發(fā)生凝結(jié),通過調(diào)整加料工藝,采用緩慢滴加,先加鋁溶膠的方式能解決該問題。隨后考察了晶化時間、晶化溫度對SAPO-34合成效果的影響,將這些分子篩制成催化劑后進(jìn)行相應(yīng)... 

【文章來源】：安慶師范大學(xué)安徽省

【文章頁數(shù)】：64 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

技術(shù)路線圖

20圖2.1催化劑活性評價系統(tǒng)示意圖Fig2.1Catalystevaluationdevice2.3催化劑的制備方法2.3.1SAPO-34分子篩的合成及催化劑制備將去離子水、磷酸、三乙胺依次加入燒杯中，待用磁力攪拌器將投入原料攪拌混合均勻后，分別加入硅溶膠和鋁溶膠，原料投入后漿液會變粘稠，呈凝膠狀，此時適當(dāng)提高攪拌器轉(zhuǎn)速，并持續(xù)攪拌4h以上，保證各組分反應(yīng)充分。隨后將漿液加入高壓反應(yīng)釜中，置于電熱鼓風(fēng)干燥箱中155℃水熱反應(yīng)2d以上。將反應(yīng)后漿液上清液倒出，用去離子水洗滌余下固體產(chǎn)物，烘干后放入馬弗爐中設(shè)置5℃/min的升溫速率加熱至550℃，焙燒10h，制得SAPO-34分子篩載體。本實驗選擇硝酸銅為金屬鹽，采用浸漬法將金屬Cu負(fù)載到分子篩上，根據(jù)負(fù)載量2.5wt%的濃度計算，使用電子天平稱取硝酸銅，溶于適量去離子水中，制成浸漬液，加入稱量好的SAPO-34分子篩，浸漬2h，然后在烘箱中120℃干燥，放入馬弗爐中，設(shè)置5℃/min的升溫速率加熱至550℃，焙燒10h即制得催化劑。2.3.2SSZ-13分子篩的合成及催化劑制備根據(jù)配方和順序制備合成SSZ-13分子篩的漿液。用燒杯稱取適量的去離子水，稱取適量NaAlO2加入燒杯中，攪拌溶解，再加入適量NaOH溶清，隨后加入模板劑攪拌均勻，最后加硅溶膠。整個過程一直放在磁力攪拌器上攪拌，所有原料都加入后漿液呈凝膠狀，黏度變大，此時應(yīng)適當(dāng)提高攪拌器轉(zhuǎn)速，并攪拌

25圖3.1不同投料方式Cu/SAPO-34催化劑的NO轉(zhuǎn)化效率：（a）一次性快速加入；（b）先硅溶膠后鋁溶膠緩慢滴加；（c）先鋁溶膠后硅溶膠緩慢滴加Fig3.1TheNOconversionefficiencyofCu/SAPO-34catalystswithdifferentfeedingmethods:(a)one-timerapidaddition;(b)silicasolfirstandthenaluminumsoldropwiseaddition;(c)aluminumsolfirstandsilicasoldropwiseadditionslowly3.1.2N2選擇性如圖3.2所示，為三組催化劑N2選擇性曲線圖。N2選擇性是評價脫硝催化劑性能的重要指標(biāo)。實驗所制備的三組催化劑有著較好的N2選擇性，在測試溫度范圍內(nèi)均能達(dá)到92%以上的N2選擇性，在350℃時出現(xiàn)N2選擇性下降趨勢，在400℃左右出現(xiàn)明顯的降低，可能時因為在這個溫度范圍內(nèi)，催化劑性能即將到達(dá)頂峰，超過400℃后活性逐漸下降有關(guān)。

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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本文編號：3364196