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鈰改性硅鋁酸鹽負(fù)載鉑催化劑的制備及其催化甘油氧化性能的研究

發(fā)布時間:2021-02-13 17:28
  隨著生物柴油的大量生產(chǎn),副產(chǎn)物甘油的產(chǎn)量急劇增加,能否合理有效利用甘油,已經(jīng)成為制約生物柴油行業(yè)發(fā)展的重要因素。因此通過甘油氧化反應(yīng)制備多種高附加值的產(chǎn)物成為高效利用甘油的研究熱點(diǎn)。目前,利用貴金屬Pt等作為催化劑,通過異相催化的方式對甘油進(jìn)行催化氧化的策略有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)化,但Pt催化劑在應(yīng)用中存在氧中毒、流失、燒結(jié)以及酸性產(chǎn)物的吸附導(dǎo)致失活的問題。本論文以制備高活性的甘油氧化催化劑為目標(biāo),圍繞硅鋁酸鹽載體的CeO2改性、載體孔道結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)系規(guī)律展開研究,改變催化活性中心與載體之間的相互作用,從而有效解決催化劑的失活問題。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:首先采用離子交換法和浸漬法制備了CeO2改性NaY分子篩載體,用NaBH4還原法制備了納米鉑催化劑。對比催化性能發(fā)現(xiàn),相比離子交換法,浸漬法負(fù)載CeO2得到的催化劑具有更高的催化活性。為了進(jìn)一步確定CeO2的最佳負(fù)載量,通過浸漬法合成了一系列不同CeO2負(fù)載量的CeO2/NaY載體探究其... 

【文章來源】:內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】:86 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
一、緒論
    1.1 研究背景及意義
        1.1.1 甘油選擇性氧化及其研究現(xiàn)狀
        1.1.2 催化劑載體對甘油氧化催化性能的影響
    1.2 硅鋁酸鹽負(fù)載貴金屬催化甘油氧化的研究進(jìn)展
        1.2.1 NaY沸石分子篩的基本結(jié)構(gòu)
        1.2.2 Pt負(fù)載NaY分子篩催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.3 埃洛石納米管的化學(xué)組成及結(jié)構(gòu)
        1.2.4 埃洛石負(fù)載鉑催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.5 硅鋁酸鹽負(fù)載型催化劑在甘油氧化中的應(yīng)用
    1.3 稀土改性硅鋁酸鹽催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.1 稀土改性NaY催化劑的研究進(jìn)展
        1.3.2 稀土改性埃洛石催化劑的研究進(jìn)展
    1.4 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
二、實(shí)驗方法及表征手段
    2.1 實(shí)驗試劑
    2.2 實(shí)驗儀器及測試條件
        2.2.1 X射線粉末衍射分析(XRD)
        2.2.2 透射電子顯微鏡分析(TEM)
        2.2.3 X射線光電子能譜分析(XPS)
2-TPR)">        2.2.4 氫氣-程序升溫脫附分析(H2-TPR)
        2.2.5 電感耦合等離子體發(fā)射光譜分析(ICP)
2-physisorption)">        2.2.6 氮?dú)?物理吸附分析(N2-physisorption)
        2.2.7 高效液相色譜分析(HPLC)
    2.3 催化劑性能評價
        2.3.1 甘油氧化反應(yīng)
        2.3.2 反應(yīng)產(chǎn)物的色譜分析
        2.3.3 HPLC數(shù)據(jù)分析方法的建立
三、鈰改性NaY分子篩負(fù)載鉑催化劑的制備及其催化甘油氧化性質(zhì)的研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備與表征方法
        3.2.1 Ce改性NaY的制備
        3.2.2 多級孔NaY的制備
2/NaY催化劑的制備">        3.2.3 Pt-CeO2/NaY催化劑的制備
        3.2.4 催化劑的表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 不同沸石分子篩載體負(fù)載鉑催化劑甘油氧化性能比較
        3.3.2 鈰改性方法對催化劑甘油氧化性能的影響
        3.3.3 氧化鈰負(fù)載量對催化劑甘油氧化性能的影響
2/NaY催化劑的抗毒性">        3.3.4 Pt-CeO2/NaY催化劑的抗毒性
        3.3.5 不同稀土元素改性NaY負(fù)載鉑催化劑甘油氧化性能比較
        3.3.6 多級孔NaY結(jié)構(gòu)對甘油氧化性能的影響
    3.4 本章小結(jié)
四、熱活化埃洛石負(fù)載鉑催化劑催化甘油氧化性質(zhì)的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備與表征方法
        4.2.1 埃洛石納米管的預(yù)處理
        4.2.2 Pt/HNTs的制備方法
        4.2.3 催化劑表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 不同載體對甘油氧化性能的影響
        4.3.2 熱活化埃洛石對甘油氧化性能的影響
        4.3.3 Pt負(fù)載方法對甘油氧化性能的影響
    4.4 本章小結(jié)
五、鈰改性埃洛石負(fù)載鉑催化劑催化甘油氧化性質(zhì)的研究
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備與表征方法
2/HNTs的制備">        5.2.1 CeO2/HNTs的制備
2/HNTs的制備方法">        5.2.2 Pt-CeO2/HNTs的制備方法
        5.2.3 催化劑表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 鈰改性方法對催化劑甘油氧化性能的影響
        5.3.2 氧化鈰的負(fù)載量對催化劑甘油氧化性能的影響
    5.4 本章小結(jié)
六、結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
作者碩士期間論文發(fā)表以及學(xué)術(shù)情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]中國稀土資源開采現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 程建忠,車麗萍.  稀土. 2010(02)
[2]稀土氧化物催化劑的應(yīng)用[J]. 韓慧芳.  精細(xì)石油化工進(jìn)展. 2003(02)



本文編號:3032329

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