發(fā)布時(shí)間：2017-04-12 17:22

  本文關(guān)鍵詞：甲烷重整及以重整氣為還原劑的氮氧化物存儲(chǔ)還原性能的試驗(yàn)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氮氧化物存儲(chǔ)-還原技術(shù)是稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)NOx后處理的有效措施之一,開(kāi)發(fā)高效的NSR系統(tǒng)是本研究的主要目標(biāo)。為了獲取富含氫氣的重整氣以及得到以重整氣為還原劑的高效NSR系統(tǒng),本研究分別對(duì)甲烷重整系統(tǒng)以及以重整氣為還原劑的NSR系統(tǒng)性能進(jìn)行了試驗(yàn)研究,并初步研究了涂覆工藝對(duì)整體式催化劑NSR性能的影響。試驗(yàn)中搭建了甲烷水蒸氣重整模擬試驗(yàn)臺(tái)、甲烷部分氧化重整模擬試驗(yàn)臺(tái)以及NSR催化劑性能測(cè)試模擬試驗(yàn)臺(tái)。在甲烷重整性能的研究中,利用等體積浸漬法分別制備了Ni/γ-Al2O3和Pt/Ni/γ-Al2O3等兩種鎳基顆粒狀催化劑,通過(guò)BET和XRD等表征方法研究對(duì)比了催化劑的表面物理化學(xué)特性,采用控制變量法分別研究了反應(yīng)溫度、空速、水碳比、反應(yīng)進(jìn)氣成分以及以CO2、還原性HC為代表的發(fā)動(dòng)機(jī)排氣成分對(duì)甲烷重整性能的影響。研究結(jié)果表明:試驗(yàn)中制備的催化劑具有良好的表面結(jié)構(gòu),穩(wěn)定性和催化活性良好;提高反應(yīng)溫度有助于CH4轉(zhuǎn)化;反應(yīng)中各催化劑均表現(xiàn)出良好的空速特性;進(jìn)氣O2濃度會(huì)影響反應(yīng)溫度從而影響CH4轉(zhuǎn)化;水碳比可用于調(diào)整反應(yīng)生成重整氣中的H2和CO比例;CO2和還原性HC對(duì)反應(yīng)活性均有一定抑制作用。甲烷部分氧化重整中H2O/CH4=4.2,反應(yīng)溫度為660℃,甲烷轉(zhuǎn)化率達(dá)67.7%,H2/CO高達(dá)6.03。以重整氣為還原劑的NSR性能研究中,利用改進(jìn)的溶膠-凝膠燃燒法與等體積浸漬法結(jié)合制備了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化劑,以重整氣的主要成分H2為NSR還原劑,采用NOx存儲(chǔ)-還原循環(huán)試驗(yàn)的研究方法,對(duì)反應(yīng)溫度、空速、還原時(shí)間和還原劑濃度等反應(yīng)條件,以及以CO2、HC和O2等為代表的發(fā)動(dòng)機(jī)排氣成分對(duì)催化劑NSR性能的影響進(jìn)行了研究。試驗(yàn)結(jié)果表明:實(shí)驗(yàn)室制備的鈣鈦礦NSR催化劑表面特性良好,具有較高的催化活性;在研究參數(shù)范圍內(nèi),NSR性能最佳的反應(yīng)溫度區(qū)間為375℃-425℃;在375℃反應(yīng)溫度下,不同還原劑濃度下存在NOx轉(zhuǎn)化率最高的最佳還原時(shí)間,還原劑濃度增加,最佳還原時(shí)間逐漸減小;還原劑濃度增加會(huì)加速NOx脫附,還原劑濃度過(guò)高,會(huì)造成部分NOx溢出過(guò)快,還原時(shí)間不足引起轉(zhuǎn)化率降低;在75000h-1的大空速下,NOx轉(zhuǎn)化率仍可以保持在86.9%,空速特性良好;CO2和還原性HC在一定程度上抑制NOx存儲(chǔ),影響催化活性,但催化劑容易再生;O2濃度小于4%時(shí),O2濃度增加會(huì)促進(jìn)NOx轉(zhuǎn)化;NO濃度增大,受催化劑NOx存儲(chǔ)能力限制,NOx轉(zhuǎn)化率有一定降低。在對(duì)NSR涂覆工藝的研究中,用溶膠-凝膠燃燒法涂覆制備的整體式催化劑表面活性成分分布均勻,與氧化鋁涂層結(jié)合緊密,催化劑表面孔結(jié)構(gòu)豐富,同時(shí)NOx存儲(chǔ)-還原活性較高,在反應(yīng)溫度為375℃時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率可達(dá)77%。本研究為NSR系統(tǒng)聯(lián)合燃料重整的高效NOx后處理技術(shù)開(kāi)發(fā)奠定了基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：NOx存儲(chǔ)-還原(NSR) 甲烷 水蒸氣重整 部分氧化重整 催化劑涂覆
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ517
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-28
• 1.1 課題研究背景10-13
• 1.2 燃料重整制氫技術(shù)在發(fā)動(dòng)機(jī)上的應(yīng)用13-17
• 1.3 甲烷重整制氫技術(shù)研究現(xiàn)狀17-21
• 1.3.1 甲烷水蒸氣重整17-18
• 1.3.2 甲烷部分氧化重整18-20
• 1.3.3 甲烷自熱重整20-21
• 1.4 稀燃發(fā)動(dòng)機(jī)氮氧化物排放后處理技術(shù)21-26
• 1.4.1 催化直接分解技術(shù)21-22
• 1.4.2 選擇性催化還原技術(shù)（SCR）22-24
• 1.4.3 存儲(chǔ)-還原技術(shù)（NSR）24-26
• 1.5 課題研究?jī)?nèi)容及研究意義26-28
• 第二章 試驗(yàn)系統(tǒng)及研究方案28-42
• 2.1 試驗(yàn)系統(tǒng)簡(jiǎn)介28-33
• 2.1.1 甲烷催化重整制氫模擬試驗(yàn)系統(tǒng)28-32
• 2.1.2 氮氧化物存儲(chǔ)還原性能研究試驗(yàn)系統(tǒng)32-33
• 2.2 試驗(yàn)中使用的主要儀器及工作原理33-36
• 2.3 催化劑物理化學(xué)特性表征方法36-38
• 2.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)XRD表征37
• 2.3.2 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)BET表征37-38
• 2.3.3 催化劑表面形貌SEM表征38
• 2.4 試驗(yàn)方案及評(píng)價(jià)指標(biāo)38-41
• 2.4.1 甲烷重整制氫試驗(yàn)方案及評(píng)價(jià)指標(biāo)38-40
• 2.4.2 NO_x存儲(chǔ)還原性能試驗(yàn)方案及評(píng)價(jià)指標(biāo)40-41
• 2.5 本章小結(jié)41-42
• 第三章 甲烷重整制取富氫重整氣反應(yīng)性能的研究42-74
• 3.1 甲烷重整催化劑制備及表征42-46
• 3.1.1 甲烷重整鎳基催化劑制備及預(yù)處理42-43
• 3.1.2 甲烷重整鎳基催化劑表征43-46
• 3.2 甲烷水蒸氣重整特性的試驗(yàn)研究46-55
• 3.2.1 反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響46-48
• 3.2.2 空速對(duì)催化劑性能的影響48-50
• 3.2.3 水碳比對(duì)催化劑性能的影響50-51
• 3.2.4 CO_2濃度對(duì)催化劑性能的影響51-52
• 3.2.5 催化劑耐久性試驗(yàn)與表面積碳分析52-55
• 3.3 甲烷部分氧化重整特性的試驗(yàn)研究55-73
• 3.3.1 預(yù)熱溫度的影響56-58
• 3.3.2 空速的影響58-60
• 3.3.3 CH_4/O_2的影響60-62
• 3.3.4 N2稀釋比例的影響62-64
• 3.3.5 CO_2濃度的影響64-66
• 3.3.6 還原性碳?xì)浠衔锏挠绊?/span>66-68
• 3.3.7 水蒸氣的影響68-71
• 3.3.8 催化劑耐久性試驗(yàn)及表面積碳分析71-73
• 3.4 本章小結(jié)73-74
• 第四章 以重整氣為還原劑的鈣鈦礦類催化劑NSR性能研究74-96
• 4.1 鈣鈦礦類催化劑的制備及表征74-76
• 4.1.1 催化劑制備方案74-75
• 4.1.2 催化劑預(yù)處理75
• 4.1.3 催化劑表征75-76
• 4.2 反應(yīng)條件對(duì)催化劑性能的影響76-86
• 4.2.1 反應(yīng)溫度的影響76-78
• 4.2.2 還原時(shí)間的影響78-81
• 4.2.3 還原劑濃度的影響81-83
• 4.2.4 空速的影響83-86
• 4.3 發(fā)動(dòng)機(jī)排氣成分對(duì)催化反應(yīng)性能的影響86-95
• 4.3.1 NO濃度的影響86-88
• 4.3.2 O_2濃度的影響88-91
• 4.3.3 CO_2的影響91-93
• 4.3.4 還原性碳?xì)浠衔锏挠绊?/span>93-95
• 4.4 本章小結(jié)95-96
• 第五章 整體式鈣鈦礦類涂覆催化劑NSR性能研究96-110
• 5.1 涂覆催化劑制備96-99
• 5.1.1 催化劑涂覆工藝96
• 5.1.2 涂覆用蜂窩陶瓷載體預(yù)處理96-97
• 5.1.3 涂覆催化劑制備方法及過(guò)程97-99
• 5.2 涂覆催化劑NSR性能測(cè)試99-103
• 5.2.1 涂覆催化劑活性測(cè)試99-101
• 5.2.2 粉末催化劑與涂覆催化劑性能對(duì)比101-103
• 5.3 涂覆催化劑表面特性表征103-109
• 5.3.1 催化劑晶相結(jié)構(gòu)XRD表征103-104
• 5.3.2 催化劑表面積和孔結(jié)構(gòu)表征104-106
• 5.3.3 催化劑表面形貌SEM表征106-109
• 5.4 本章小結(jié)109-110
• 第六章 全文總結(jié)與工作展望110-112
• 6.1 全文總結(jié)110-111
• 6.2 工作展望111-112
• 參考文獻(xiàn)112-117
• 致謝117-118
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文118-120

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本文編號(hào)：301798