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基于兩親性分子穩(wěn)定的貴金屬納米粒子的制備及其催化性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-12-16 02:24
  工業(yè)廢水內(nèi)含有的有機(jī)污染物嚴(yán)重危害人類的生命健康。貴金屬納米粒子雖然能夠催化降解有機(jī)污染物,但是在水溶液中易發(fā)生嚴(yán)重的聚集,從而降低其催化性能。尋求合適的載體,制備粒徑較小且穩(wěn)定的貴金屬納米粒子催化劑是目前亟需解決的問題。本文從提高貴金屬納米粒子催化活性位點(diǎn)的利用率出發(fā),采用納米膠束調(diào)控貴金屬納米粒子的粒徑和穩(wěn)定性,研究了貴金屬納米粒子的制備、催化性能和抗菌性能,建立了膠束穩(wěn)定貴金屬納米粒子的方法,具體的研究內(nèi)容如下:首先,利用正十四碳酸鍵合聚乙烯亞胺,合成了PEI-C14兩親性分子,其在水中能夠自組裝形成平均粒徑為23.1 nm的膠束。利用PEI-C14膠束為載體負(fù)載金納米粒子(AuNPs)和鈀納米粒子(PdNPs),所制備的PEI-C14-AuNPsn和PEI-C14-PdNPsn中金和鈀的粒徑均在1-4 nm且分散均勻。位于膠束殼層的貴金屬納米粒子能夠在催化過程中更容易地與反應(yīng)底物接觸從而大大提高催化效率。PEI-C14-PdN... 

【文章來源】:燕山大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】:84 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

基于兩親性分子穩(wěn)定的貴金屬納米粒子的制備及其催化性能的研究


Au-Fe3O4異質(zhì)結(jié)構(gòu)循環(huán)催化硝基酚機(jī)理[3]

示意圖,嵌段共聚物,催化反應(yīng),示意圖


垡蟻┭前?嵌段-聚(e-己內(nèi)酯)(PEG-PEI-PCL)為穩(wěn)定劑制備高分散AuNPs(如圖1-2所示),AuNPs的平均粒徑在8nm左右,呈現(xiàn)良好的正態(tài)分布。實(shí)驗(yàn)通過二嵌段共聚物PEG-PEI與羧基封端的PCL進(jìn)行縮合反應(yīng),形成了ABC三嵌段共聚物,該共聚物在水中自組裝形成膠束,經(jīng)NaBH4的化學(xué)還原反應(yīng),將金離子還原為金納米粒子,制備了PEG-PEI-PCL穩(wěn)定的AuNPs催化劑并考察了其穩(wěn)定性和催化活性。事實(shí)證明,嵌段共聚物在穩(wěn)定具有不同性質(zhì)的顆粒提高其原有性能方面展現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢(shì),也為我們制備穩(wěn)定的貴金屬納米粒子催化劑提供了良好的思路。圖1-2ABC三嵌段共聚物穩(wěn)定的AuNPs的形成和催化反應(yīng)的示意圖[16]1.4催化降解有機(jī)污染物1.4.1苯酚類有機(jī)污染物苯酚和酚類化合物作為工業(yè)廢水中廣泛存在的有機(jī)污染物,已經(jīng)被列為需要在水中控制的污染物之一。目前處理此類有機(jī)污染廢水的主要方法有吸附法、電化學(xué)處理法、微生物降解法、光催化降解法、電凝法等,但是以上方法都存在如設(shè)備成本較高、處理不徹底等特點(diǎn)。貴金屬納米粒子作為一種高效的催化劑,在催化降解有機(jī)污染物方面也有著廣泛的應(yīng)用。Vellaichamy等人[17]利用還原氧化石墨烯負(fù)載AuNPs,制備的催化劑對(duì)4-NP有良好的催化效果,催化速率為567s-1g-1;Liu等人[18]設(shè)計(jì)合成兩親性超支化聚合物,以此聚合物為模板合成了粒徑在3-5nm的AuNPs,對(duì)4-NP催化效率達(dá)到114s-1g-1;Guo等[19]使用一鍋法制備的中空性金納米粒子對(duì)4-NP表現(xiàn)出較高的催化降解效果,催化速率為742s-1g-1。大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明貴金屬納米粒子能夠在還原劑或者氧化劑存在的條件下有效降解有機(jī)污染物,且粒徑較孝穩(wěn)定性較高的貴金屬納米粒子催化劑具有更高的催化效率。

示意圖,包封,催化氧化,大分子


燕山大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文-6-1.4.2有機(jī)染料污染物有機(jī)染料污染物通常存在于紡織工業(yè)產(chǎn)生的廢水之中,這些劇毒的有機(jī)染料可能對(duì)人體造成不可逆的傷害,如損害肝臟和腎臟,毒害中樞神經(jīng)系統(tǒng)、致癌、誘發(fā)器官病變等,并且在自然條件下這些有機(jī)染料不能降解,長期存在于土壤和水源之中。典型的有機(jī)染料有亞甲基藍(lán)(MB)、羅丹明B(RhB)、甲基橙(MO)等。Umamaheswari等人[20]利用黃檀根提取物制備了粒徑在10nm左右的AuNPs,該方法綠色、高效,對(duì)MO的降解效率達(dá)到1.7×10-3s-1;Liu等人[21]采用簡便的靜電紡絲法制備了含氧化亞銅納米顆粒的碳納米纖維(Cu2O/CNFs),并對(duì)其進(jìn)行碳化處理,對(duì)RhB具有良好的光催化活性,在過氧化氫的作用下,其催化效率達(dá)到7.07×10-2s-1;Ilunga等人[22]研究了第五代樹枝狀大分子包封銀(AgDENs)和金(AuDENs)納米顆粒催化氧化亞甲基藍(lán)的反應(yīng)(如圖1-3所示)。采用Langmuir-Hinshelwood方法對(duì)其動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行了建模。MB在催化劑表面的吸附與金屬納米粒子的種類有關(guān),并給出了確定反應(yīng)速率的步驟。其中AgDENs催化速率為8.08±0.69×10-5molm-2s-1,AuDENs的催化速率為3.12±0.31×10-4molm-2s-1,都對(duì)MB表現(xiàn)出良好的催化降解效果。之前的文獻(xiàn)報(bào)道都驗(yàn)證了貴金屬納米粒子催化劑在催化降解有機(jī)染料方面的有效性,同時(shí)其展現(xiàn)出的優(yōu)異催化性能也為處理工業(yè)廢水中有機(jī)染料提供了新的思路。圖1-3樹狀大分子包封AgNPs和AuNPs催化氧化MB示意圖[22]1.5聚合物抑菌效果的研究隨著社會(huì)工業(yè)化的進(jìn)程日益推進(jìn),人們生活水平不斷提升,淡水資源面臨巨大壓力,尤其是工業(yè)廢水的排放也對(duì)自然環(huán)境造成了巨大影響。常見工業(yè)廢水中除了對(duì)環(huán)境甚至人體有巨大危害的有機(jī)污染物外,大量繁殖的細(xì)菌等微生物也對(duì)水質(zhì)有著重


本文編號(hào):2919347

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