【摘要】：本論文在總結(jié)了一些近些年來國內(nèi)刺激響應(yīng)性有機(jī)凝膠的一些研究進(jìn)展和本課題組在離子刺激響應(yīng)型超分子有機(jī)凝膠研究工作的基礎(chǔ)上,設(shè)計(jì)合成了幾個(gè)系列的基于長(zhǎng)烷氧基鏈和芳酰腙的超分子有機(jī)凝膠因子。這些凝膠因子的設(shè)計(jì)思想是:在凝膠因子中同時(shí)引入長(zhǎng)烷基鏈間的強(qiáng)范德華力、芳環(huán)間的π-π堆積作用和酰胺之間的多重氫鍵作用,從而得到具有多重自組裝驅(qū)動(dòng)力的凝膠因子,這種凝膠因子比只具有單一自組裝驅(qū)動(dòng)力的凝膠因子有更強(qiáng)的自組裝能力。另外,為了實(shí)現(xiàn)對(duì)特定陰離子的專一選擇性刺激響應(yīng),在引入自組裝位點(diǎn)時(shí),我們有選擇的引入萘環(huán)、芳腙等這些既可以作為氫鍵自組裝位點(diǎn)、又可以作為離子結(jié)合位點(diǎn)的官能團(tuán)。為了實(shí)現(xiàn)專一熒光識(shí)別陰離子,我們引入萘、羥基萘、硝基苯等共軛的熒光基團(tuán)。更重要的是,在同一超分子凝膠體系中,引入兩種不同的金屬離子和凝膠因子及陰離子競(jìng)爭(zhēng)配位來控制刺激響應(yīng)型超分子凝膠的熒光信號(hào)和客體識(shí)別性質(zhì)。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)特定離子的熒光選擇性刺激響應(yīng),我們提供了一種‘‘競(jìng)爭(zhēng)配位控制凝聚態(tài)熒光的模型’’來指導(dǎo)合成基于凝膠態(tài)的超分子化學(xué)傳感器的新穎設(shè)計(jì)方案。因此,我們報(bào)道了一種基于雙金屬競(jìng)爭(zhēng)配位控制陰離子的刺激響應(yīng)型超分子凝膠的靈巧設(shè)計(jì)方法。為了證明此方法,基于多重自組裝驅(qū)動(dòng)力的凝膠因子G1被合成。凝膠因子G1和Ca2+配位形成凝聚態(tài)熒光很強(qiáng)的金屬凝膠CaG1。在CaG1中加入Cu2+后,形成CaCuG1的金屬凝膠,并且CaG的凝聚態(tài)熒光淬滅。CaCuG1通過CN-和Cu2+競(jìng)爭(zhēng)配位,Ca2+再一次和G1配位,從而專一選擇性的熒光檢測(cè)CN-。因此,CaCuG可充當(dāng)CN-的檢測(cè)組件,還可用做可重復(fù)書寫的安全顯示材料。這種方法為設(shè)計(jì)新穎的刺激響應(yīng)型超分子凝膠提供了廣闊的思路。同理,在同一超分子凝膠體系中合理的引入Ca2+和Fe3+制備了CaFeG1雙金屬凝膠。CaFe G1能在凝膠狀態(tài)下通過Ca2+和Fe3+與凝膠因子G1以及H2PO4-之間的競(jìng)爭(zhēng)配位實(shí)現(xiàn)對(duì)H2PO4-的熒光可逆專一性識(shí)別。因此,CaFeG1不僅能夠用于H2PO4-的檢測(cè)組件,而且還可用做可擦寫的安全顯示材料。另外,我們合理的只引入一種金屬離子制得金屬凝膠來控制離子刺激響應(yīng)性能。為了證明此方法,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了凝膠因子G2,G2和Fe3+配位形成的金屬凝膠Fe G2能熒光檢測(cè)CN-。
[Abstract]:In this paper, some recent advances in the research of stimulus-responsive organic gels in China and the research work of our team on ionic stimulation-responsive supramolecular organic gels are summarized. Several series of supramolecular organic gel factors based on long alkoxy chain and aroylhydrazone were designed and synthesized. The design ideas of these gel factors are that the strong van der Waals force between long alkyl chains, 蟺-蟺 stacking between aromatic rings and multiple hydrogen bonds between amides are introduced simultaneously into the gel factors. Therefore, a gel factor with multiple self-assembly driving forces is obtained, which has stronger self-assembly ability than that with a single self-assembly driving force. In addition, in order to achieve the specific selective stimuli response to certain anions, when we introduce self-assembly sites, we can selectively introduce naphthalene ring, aryl hydrazone and so on, which can be used as hydrogen bond self-assembly sites. It can also be used as the functional group of ion binding sites. In order to realize specific fluorescence recognition of anions, conjugated fluorescent groups such as naphthalene, hydroxy naphthalene and nitrobenzene were introduced. More importantly, in the same supramolecular gel system, two different metal ions and gel factors and anion competitive coordination are introduced to control the fluorescence signals and guest recognition properties of stimulus-responsive supramolecular gels. In order to achieve a selective fluorescence response to specific ions, we provide a 'competitive coordination controlled condensed matter fluorescence model' to guide the novel design of a supermolecular chemosensor based on gel state. Therefore, we report a smart design method for stimulus-responsive supramolecular gels based on bimetallic competitive coordination control anions. In order to prove this method, the gel factor G1 based on multiple self-assembly driving force is synthesized. Coordination of Gel Factor G1 with Ca2 to form a Metal Gel CaG1. with strong fluorescence in Condensed matter After the addition of Cu2 to CaG1, the metal gels of CaCuG1 were formed, and the condensed matter fluorescence of CaG was quenched. CaCuG1 coordinated with Cu2 by CN- and Cu2, and Ca2 again coordinated with G1 to detect CN-. selectively. Therefore, CaCuG can be used as a detection component for CN- and as a security display material for repeatable writing. This method provides a broad idea for the design of novel stimuli-responsive supramolecular gels. In the same way, CaFeG1 bimetallic gels were prepared by introducing Ca2 and Fe3 into the same supramolecular gel system. CaFe G1 can recognize H _ 2PO _ 4- by competitive coordination of Ca2 and Fe3 with G _ 1 and H _ 2PO _ 4-. Therefore, CaFeG1 can be used not only for H _ 2PO _ 4-detection components, but also for erasable and safe display materials. In addition, we only introduce one kind of metal ions to prepare metal gel to control the response of ion stimulation. To prove this method, we have designed and synthesized the metal gel Fe G2, which is formed by the coordination of G2G 2 and Fe3, which can detect CN-. by fluorescence.
【學(xué)位授予單位】：西北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O648.17

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本文編號(hào)：2322084