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基于低維碳納米材料的電化學(xué)生物傳感器的研究

發(fā)布時間:2018-05-30 09:15

  本文選題:電化學(xué)生物傳感器 + 修飾電極 ; 參考:《西南科技大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:電化學(xué)傳感器具有良好選擇性、較高靈敏度、易于操作、低成本且分析快速等特點,被廣泛應(yīng)用于環(huán)境評測、食品檢驗和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。碳納米材料有著優(yōu)異的物理及化學(xué)特性,能夠有效改善電極表面的微結(jié)構(gòu),是電化學(xué)傳感器領(lǐng)域的研究熱點。通過將碳納米材料和其他材料相結(jié)合,達到進一步改善和提高電化學(xué)傳感器性能的目的。本論文通過將碳納米角、碳量子點等低維碳納米材料與其他材料復(fù)合,設(shè)計制備了四種復(fù)合材料,分別構(gòu)建了四種電化學(xué)傳感器,并研究了復(fù)合材料對生物分子的電化學(xué)催化性能。本論文開展的主要工作如下:(1)通過電聚合方法制備了聚2-氨基吡啶(PAP)/單壁碳納米角(SWCNH)修飾玻碳電極(GCE),在循環(huán)伏安法、交流阻抗法和計時電流等電化學(xué)方法下對所制備電極進行性能的測試。研究表明,通過PAP和SWCNH之間良好的協(xié)同效應(yīng),PAP/SWCNH/GCE對過氧化氫表現(xiàn)出良好的電催化作用。在5.0×10-5~8.0×1 0-3 m o l L-1范圍內(nèi)響應(yīng)電流與濃度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限為3.6×10-6m o l L-1(S/N=3)。(2)采用電聚合的方式在SWCNH基質(zhì)上固定磷鉬酸(PMo1 2),合成PMo1 2/S W C N H復(fù)合材料。P M o1 2/S W C N H/G C E可在較低氧化電位下催化葡萄糖的氧化。在葡萄糖濃度為3.5×10-5~4.0×1 0-3m o l L-1的范圍內(nèi),呈現(xiàn)良好的線性電流響應(yīng),檢出限為2.4×10-6m o l L-1(S/N=3)。(3)采用一鍋法對Cu2+和硫鉬酸銨進行同步還原并自然干燥,合成二硫化鉬-氧化亞銅(Mo S2-C u 2 O)復(fù)合材料,并基于碳量子點(CQDs)較大的比表面積和良好的導(dǎo)電性等特點,制備Mo S2-C u 2 O/C Q D s/G C E修飾電極。M o S2-C u 2 O/C Q D s/G C E對亞硝酸根表現(xiàn)出良好的電催化氧化作用,在1.0×10-5~6.0×1 0-3 m o l L-1范圍內(nèi)響應(yīng)電流與亞硝酸根濃度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限為1.8×10-6 m o l L-1(S/N=3)。(4)采用電聚合的方式在CQDs基質(zhì)上固定聚(β-環(huán)糊精)(β-CD),合成β-CD/CQDs復(fù)合材料。β-CD/CQDs/GCE分別在0.16、0.3 1和0.7 3 V處催化多巴胺(D A)、尿酸(U A)和色氨酸(Tr p)的氧化,并成功實現(xiàn)三者的同時測定。在UA和Trp共存的條件下,D A檢測的線性范圍為4.0×1 0-6~2.2×1 0-4 m o l L-1,檢出限低至1.4×1 0-7 m o l L-1(S/N=3)。在DA和Trp共存的條件下,UA檢測的線性范圍為3.0×10-7~2.0×1 0-4 m o l L-1,檢出限低至1.0×10-8m o l L-1(S/N=3)。在DA和UA共存的條件下,Trp檢測的線性范圍為5.0×10-6~2.7×1 0-4 m o l L-1,檢出限低至1.6×10-7 m o l L-1(S/N=3)。綜上所述,本論文制備PAP/SWCNH/GCE、PMo1 2/S W C N H/G C E、M o S 2-C u 2 O/C Q D s/G C E和β-C D/C Q D s/G C E四種復(fù)合電極,并將其用于構(gòu)建生物小分子的電化學(xué)傳感器。結(jié)果表明,所制備的四種修飾電極呈現(xiàn)較高的電催化活性、良好的選擇性和穩(wěn)定性等優(yōu)點,具有較好的應(yīng)用前景。
[Abstract]:Electrochemical sensors with good selectivity, high sensitivity, easy operation, low cost and fast analysis are widely used in environmental assessment, food testing and biomedicine. Carbon nanomaterials have excellent physical and chemical properties and can effectively improve the microstructure of electrode surface. It is a hot research topic in the field of electrochemical sensors. By combining carbon nanomaterials with other materials, the performance of electrochemical sensors can be further improved. In this paper, four kinds of composite materials are designed and fabricated by combining low dimensional carbon nanomaterials such as carbon nanometers, carbon quantum dots and other materials, and four kinds of electrochemical sensors are constructed respectively. The electrochemical catalytic performance of the composite to biomolecules was also studied. The main work of this thesis is as follows: (1) Poly (2-aminopyridine) PAPP / SWCNH modified glassy carbon electrode was prepared by electropolymerization. Electrochemical methods, such as AC impedance method and chronoelectric current, were used to test the performance of the prepared electrode. The results showed that PAP / SWCNH / GCE had a good electrocatalytic effect on hydrogen peroxide through the good synergistic effect between SWCNH and PAP. In the range of 5.0 脳 10 ~ (-5) ~ 8.0 脳 10 ~ (-3) m o l L ~ (-1), there is a good linear relationship between the response current and the concentration. The detection limit was 3.6 脳 10-6 mol / L -1 / N ~ (3 +) N ~ (3 +) C ~ (2) the PMo1 _ 2 / S / S W C N / H _ (G) C _ E composite was synthesized by electropolymerization of PMO _ (12) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) O _ (2) S W C N / H _ (G) C _ (E). In the range of 3.5 脳 10 ~ (-5) 渭 m ~ (-1) 脳 10 ~ (-3) mol ~ (-1) L ~ (-1) of glucose, the linear current response was good, and the detection limit was 2.4 脳 10 ~ (-6) mmol / L ~ (-1) S / N _ (3) O _ (3) the simultaneous reduction and natural drying of Cu2 and ammonium molybdate were carried out by one-pot method. The molybdenum disulfide / cuprous oxide Mo S2-C u 2O) composite was synthesized and based on the characteristics of large specific surface area and good electrical conductivity of carbon quantum dots (CQDs). The Mo S 2-C u 2 O / C Q D / G C E modified electrode, M o S 2-C u 2 O 2 O / C Q D / G C E, showed a good electrocatalytic effect on nitrite oxidation. The response current showed a good linear relationship with the concentration of nitrite in the range of 1.0 脳 10 ~ (-5) ~ 6.0 脳 10 ~ (-3) m o l 路L ~ (-1). The detection limit was 1.8 脳 10 ~ (-6) m o l / L ~ (-1) S / N ~ (3) N ~ (3 +). The polymer was immobilized on the CQDs substrate by electropolymerization (尾 -CD ~ (2 +) (尾 -CD ~ (2 +) to synthesize 尾 -CD _ (-C) / C _ (QDs) composites. 尾 -CD / C _ (1) / C ~ (2 +) / GCE catalyzed the oxidation of dopamine D anion (U A) and tryptophan at 0.160.3 V and 0.73 V, respectively. The simultaneous determination of the three was successfully realized. Under the condition of coexistence of UA and Trp, the linear range was 4.0 脳 10 ~ (-6) m o l ~ (-1) 脳 10 ~ (-4) m o l / L ~ (-1), and the detection limit was as low as 1.4 脳 10 ~ (-7) m o l / L ~ (-1) S / N ~ (-1). Under the condition of co-existence of DA and Trp, a linear range of 3.0 脳 10 ~ (-7) 渭 m ~ (-1) 脳 10 ~ (4) m o l / L ~ (-1) was obtained, and the detection limit was as low as 1.0 脳 10 ~ (-8) mol ~ (-1) L ~ (-1) S / N ~ (-1). Under the condition of the coexistence of DA and UA, the linear range of TRP detection was 5.0 脳 10 ~ (-6) 渭 m ~ (2.7 脳 10 ~ (-4) m o l / L ~ (-1), and the detection limit was as low as 1.6 脳 10 ~ (-7) m o l / L ~ (-1) S / N ~ (-1). To sum up, four kinds of composite electrodes, PAP / SWCNH / GCEP, PMO / SWCNH / S / S W C N / H / G / C, M o S 2-C u 2 O, Q D / G / C E and 尾 -C D / C D / S / G / C E composite electrodes, were prepared and used to construct electrochemical sensors for small biomolecules. The results show that the four modified electrodes have high electrocatalytic activity, good selectivity and stability, and have a good prospect of application.
【學(xué)位授予單位】:西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:O657.1

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