本文選題：生物質(zhì)　切入點(diǎn)：糠醛加氫　出處：《浙江大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：隨著人類社會的高速發(fā)展,煤炭、石油、天然氣等傳統(tǒng)的化石燃料正面臨資源枯竭以及使用后引發(fā)環(huán)境污染的巨大挑戰(zhàn)。因此如何發(fā)展高能效、高品位的燃料和化學(xué)品來替代不可再生的化石燃料已經(jīng)成為了當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。生物質(zhì)能源具有可再生性、低污染、分布廣、儲量豐富等優(yōu)點(diǎn),在近十年引起了人們的廣泛關(guān)注。木質(zhì)纖維素作為一種來源廣泛、環(huán)境友好的生物質(zhì),是最具有應(yīng)用前景的生物質(zhì)能源之一。其中基于木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)換而來的糠醛,被認(rèn)為是最具有附加值的化學(xué)品之一,開展對其研究已經(jīng)引起了人們極大的興趣。本論文的研究內(nèi)容圍繞生物油模型化合物糠醛的選擇性加氫展開,設(shè)計和制備了一系列碳納米管負(fù)載的貴金屬和非貴金屬催化劑;以糠醇和四氫糠醇作為目標(biāo)產(chǎn)物,通過大量的催化劑篩選和反應(yīng)條件優(yōu)化,提高了目標(biāo)產(chǎn)物的收率;此外,還采用了不同的表征技術(shù)對催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌等進(jìn)行研究,進(jìn)一步對不同種類催化劑的反應(yīng)機(jī)理做了分析和探討,主要的研究結(jié)果如下:1.通過浸漬法制備了一系列不同負(fù)載量的Ni/CNT,Cu/CNT和雙組份Cu-Ni/CNT催化劑,以乙醇作溶劑,用于糠醛的液相催化加氫制取四氫糠醇。系統(tǒng)研究了各種反應(yīng)因素,如反應(yīng)溫度,反應(yīng)時間,氫氣壓力,活性組份負(fù)載量對反應(yīng)的影響,并與不同酸堿性載體AC、MgO、ZrO2、TiO2、y-A12O3進(jìn)行了比較。研究發(fā)現(xiàn),10 wt%Ni/CNT和雙組份Cu-Ni/CNT(Cu:10 wt%,Cu/Ni=1:1,摩爾比)催化劑對于糠醛轉(zhuǎn)化率和四氫糠醇選擇性最高。在反應(yīng)條件為130℃、40 barH2和10h時,Cu-Ni/CNT催化劑上糠醛的轉(zhuǎn)化率高達(dá)100%,四氫糠醇的選擇性也可達(dá)90.3%。該催化劑上Cu-Ni雙組份的協(xié)同作用通過XPS表征得到證實(shí),并提出了可能的氫轉(zhuǎn)移加氫機(jī)理。此外,還對催化劑進(jìn)行了 XRD,TEM,H2-TPR和N2吸脫附表征,進(jìn)一步闡述了雙組份催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌。研究表明,在反應(yīng)過程中,雙組份Cu-Ni/CNT催化劑上的鎳會促進(jìn)活性銅組份的原位生成,這些活性銅組份將非常有利于糠醛加氫反應(yīng)生成糠醇,從而進(jìn)一步影響到四氫糠醇的生成速率。2.通過共浸漬法制備了一系列CNT上負(fù)載納米Pt和納米Pd顆粒的催化劑,以及不同的過渡金屬(Cr,Mn,Fe,Co,Ni)作為助劑摻雜在單組份Pt/CNT和Pd/CNT中的催化劑用于糠醛的液相加氫反應(yīng)。系統(tǒng)研究了各種反應(yīng)因素,如反應(yīng)溫度,反應(yīng)時間等對反應(yīng)的影響,并與不同酸堿性載體AC、MgO、Zr02、TiO2、γ-Al2O3進(jìn)行了比較。在研究的系列催化劑中,當(dāng)反應(yīng)條件為30 bar H2,5 h,反應(yīng)溫度分別為 100℃ 和 130℃ 時,Pt-Fe/CNT(Pt:0.5 wt%)催化劑上糠醇的收率高達(dá)87.4%;而Pd-Ni/CNT(Pd:0.5 wt%)催化上四氫糠醇的收率可達(dá)83.3%。此外,結(jié)合XRD,TEM,H2-TPR,NH3-TPD,XPS等表征技術(shù),進(jìn)一步解釋了不同催化劑活性差異的原因。研究表明,雙組份催化劑中的協(xié)同作用提高了催化劑的活性和再生能力。Pt-Fe/CNT和Pd-Ni/CNT催化劑在使用5次后,仍然維持了較高的催化活性,表明該催化劑具有良好的重復(fù)利用性。
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【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ251.11

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1590225