界面聚合制備氧化石墨烯氣體分離復(fù)合膜研究
本文選題:氣體分離膜 切入點(diǎn):超聲裁剪 出處:《西南科技大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:利用納米材料為填料制備高性能復(fù)合膜是目前膜技術(shù)發(fā)展領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。為了提高復(fù)合膜的氣體分離性能,本文以氧化石墨烯(graphene oxide,GO)為納米填料制備氣體分離復(fù)合膜。采用超聲裁剪調(diào)控純水中GO尺寸,通過二胺原位改性控制GO層間距,采用界面聚合制膜,從而在膜中構(gòu)筑適宜氣體分離的通道,提高膜的氣體分離性能。首先,為了有效控制GO片層的尺寸,我們采用超聲在純水中裁剪GO,制得尺寸可控的納米單層GO。研究了超聲裁剪過程對GO含氧官能團(tuán)的影響,結(jié)果表明超聲裁剪不影響GO片層上含氧官能團(tuán)的種類,但會顯著改變GO片層上含氧官能團(tuán)的含量;趯(shí)驗(yàn)結(jié)果,提出了超聲裁剪GO片層的機(jī)理。然后,利用4,7,10-三氧-1,13-癸烷二胺(DGBAmE)對水溶液中的GO進(jìn)行改性。DGBAmE的胺基基團(tuán)在加熱的條件下可以與GO的羧酸基團(tuán)、環(huán)氧基團(tuán)發(fā)生化學(xué)反應(yīng),從而以共價(jià)鍵結(jié)合在GO片層中,調(diào)控GO層間距。紅外光譜(FTIR)和X射線光電子能譜(XPS)表征結(jié)果表明,DGBAmE與GO發(fā)生了化學(xué)反應(yīng);X射線衍射(XRD)結(jié)果表明改性后GO層間距增大,證實(shí)改性過程成功調(diào)控了GO層間距。最后,以改性后的GO溶液為水相,以均苯三甲酰氯(TMC)的正己烷溶液為有機(jī)相,采用界面聚合制備GO復(fù)合膜。考察了GO片層尺寸、GO原位改性、以及改性溫度等條件對膜氣體分離性能的影響。結(jié)果表明,直徑為70nm的較小尺寸GO可以有效提高復(fù)合膜的氣體分離性能;經(jīng)過原位改性后,GO層間距更適宜氣體分離,膜的CO2/N2分離因子顯著提高,而膜的CO2滲透速率保持不變;在最優(yōu)改性溫度下,膜的CO2滲透速率達(dá)到1600GPU、CO2/N2分離因子為238,在CO2分離過程中表現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。
[Abstract]:The preparation of high performance composite membranes using nanomaterials as fillers is a hot research topic in the field of membrane technology. In order to improve the gas separation performance of composite membranes, In this paper, the gas separation composite membrane was prepared by using graphene oxidegox oxide as nano-filler, the go size in pure water was controlled by ultrasonic cutting, the spacing of go layer was controlled by in-situ modification of diamine, and the film was prepared by interfacial polymerization. Thus a suitable gas separation channel is constructed in the membrane to improve the gas separation performance of the membrane. Firstly, in order to effectively control the size of go layer, In this paper, we use ultrasound to cut goo in pure water to prepare nanometer monolayer go with controllable size. The effect of ultrasonic cutting on go oxygen functional groups is studied. The results show that ultrasonic cutting does not affect the types of oxygen functional groups on go lamellae. On the basis of the experimental results, the mechanism of ultrasonic clipping of go lamellae is proposed. The Amino group of go in aqueous solution was modified by 4 ~ (7) / 10 ~ (10) -trioxy-1 ~ (13) -decane diamine (DGBAmE). The amino group of DGBAmE could react with carboxylic acid group and epoxide group of go under the condition of heating, and then bond in go lamellae by covalent bond. The results of FTIR and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) characterization showed that the chemical reaction between go and go took place. The results showed that the distance between go layers was increased after modification, which proved that the modification process successfully regulated the go layer spacing. Go composite films were prepared by interfacial polymerization using modified go solution as aqueous phase and n-hexane solution of trimethoyl chloride (TMC) as organic phase. The in situ modification of go lamellar size was investigated. The effect of modification temperature on the gas separation performance of the membrane was studied. The results showed that the gas separation performance of the composite membrane could be improved effectively by the smaller size go with the diameter of 70 nm, and the gas separation was more suitable after in-situ modification. The CO2/N2 separation factor of the membrane increased significantly, while the CO2 permeation rate of the membrane remained constant, and the CO2 permeation rate of the membrane reached 1600 GPA UCO _ 2 / N _ 2 separation factor of 238 at the optimum modification temperature, which showed a good application prospect in the process of CO2 separation.
【學(xué)位授予單位】:西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:TQ051.893
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,本文編號:1570088
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