本文關鍵詞：上海淀山湖典型持久性有機污染物（POPs）多介質遷移、歸趨及模擬研究　出處：《華東師范大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：淀山湖是上海市境內最大的自然淡水湖泊和黃浦江上游重要的水源保護區(qū)。環(huán)淀山湖區(qū)域是太湖流域投資增長和社會發(fā)展較具活力的地區(qū)之一,隨著區(qū)域社會經濟的發(fā)展,污染物排放總量和種類趨于上升,環(huán)境污染問題不斷凸顯。持久性有機污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)是一類可借助空氣進行長距離傳輸、沉降,在陸地和水生生態(tài)系統(tǒng)中不斷累積,對環(huán)境質量和人體健康造成潛在威脅的天然或人類活動產生的有機污染物質�？紤]到該類污染物的危害性及環(huán)淀山湖區(qū)域人為源POPs環(huán)境行為研究的欠缺性,本文針對淀山湖POPs的多介質環(huán)境行為進行了系統(tǒng)研究,采集淀山湖四季的水體、沉積物和水生生物樣品,研究其中PAHs(多環(huán)芳烴)、PCBs(多氯聯(lián)苯)和OCPs(有機氯農藥)的時空賦存特征,探討其主要來源和存在的生態(tài)風險。此外,本研究結合淀山湖實際環(huán)境參數(shù),建立了基于逸度方法的QWASI(Quantitative Water Air Sediment Interaction)模型,模擬了 PAHs在多介質環(huán)境中的遷移轉化過程,為實現(xiàn)污染物的實時監(jiān)控和該地區(qū)環(huán)境治理工作提供重要參考和科學依據。本次研究結果表明:1)淀山湖水體溶解相、顆粒相和沉積物PAHs季節(jié)變化特征基本一致,冬、春季要高于夏、秋季。水體溶解相PAHs以2-3環(huán)為主,5-6環(huán)所占比例較低;顆粒相PAHs仍以2-3環(huán)為主,冬季最為突出,但4環(huán)及以上所占比重較溶解相有所上升。PAHs在水體溶解相與顆粒相間的分配系數(shù)(KP,5.13×102～1.81×l06L/kg)季節(jié)變化明顯,冬春季明顯高于夏秋季,說明PAHs在低溫條件下更易吸附在懸浮顆粒物上;沉積物4環(huán)PAHs占比最高,5-6環(huán)PAHs占比顯著提升,無明顯季節(jié)變化。PAHs在溶解相中的空間分布特征為:入湖河流湖體出湖河流,顆粒相湖體濃度高于環(huán)湖河流,沉積物湖體PAHs濃度低于環(huán)湖河流。PAHs在水體懸浮顆粒相與沉積物中的濃度與總有機碳(TOC)含量之間均不存在顯著相關性。與國內外研究相比,淀山湖水體中PAHs含量低于國內大部分湖泊且遠低于西歐、北美主要國家湖泊與河流PAHs含量,處于低水平。沉積物中PAHs濃度低于大多數(shù)研究區(qū)域,但超過了一些自然保護區(qū)和人煙稀少地區(qū)PAHs濃度,存在一定程度的PAHs污染。沉水植物PAHs濃度高于挺水植物和浮水植物,以2-3環(huán)PAHs為主,4環(huán)PAHs占比最小,浮水植物5-6環(huán)PAHs比重最低。魚體中PAHs平均濃度為367.81 ng/g,與國內外已有研究結果相比處于中度污染水平,應予以重視。2)水體和沉積物中PCBs濃度季節(jié)變化均為冬季春季夏季秋季,均以五氯聯(lián)苯為主,水體均值30.47 ng/L,高于長江上游支流,應予以一定的重視,沉積物均值5.50ng/g,濃度低于國內外絕大多數(shù)研究區(qū)域,污染水平較低。水體中PCBs湖體濃度高于環(huán)湖河流,沉積物與之相反。水生植物PCBs濃度種間變化:苦草竹葉眼子菜菹草蘆葦鳳眼蓮,平均濃度40.7 ng/g,沉水植物PCBs含量普遍高于浮水植物和挺水植物,優(yōu)勢組分為六氯聯(lián)苯和五氯聯(lián)苯。主要魚類PCBs濃度變?yōu)?紅鰭湆翹嘴紅湆鯽魚黃顙魚草魚鯉魚,平均濃度32.16 ng/g,低于國內外大多數(shù)研究區(qū)域,污染水平較低,組成結構仍以五氯聯(lián)苯為主。3)水體中OCPs濃度呈現(xiàn)春季秋季夏季冬季的特征,春、秋季OCPs的濃度明顯高于夏季和冬季,與農業(yè)活動密切相關,湖體濃度大于環(huán)湖河流,與國內外相關研究對比,該區(qū)域水環(huán)境OCPs污染水平較低。沉積物OCPs平均濃度為25.44 ng/g,季節(jié)變化特征與PCBs基本一致,冬季和春季濃度相對較高,差別小,夏季濃度最低,總體污染水平較低,湖體濃度大于環(huán)湖河流。水生植物OCPs含量變化為:竹葉眼子菜菹草苦草蘆葦鳳眼蓮,平均濃度60.39 ng/g,同樣是沉水植物濃度最高,浮水植物最低,HCHs類有機氯農藥中γ-HCH含量在5種水生植物中均為最高。OCPs濃度變化為黃顙魚草魚鯽魚鯉魚紅鰭湆翹嘴紅湆,平均濃度64.88 ng/g,OCPs含量處于較低水平。水體、沉積物、水生植物和魚類均以HCHs和DDTs類有機氯農藥為優(yōu)勢組分。4)特征比值法判源結果表明,淀山湖水環(huán)境系統(tǒng)中,水體溶解相、顆粒相和沉積物主要來源于煤炭及生物質燃燒,以冬、春季表現(xiàn)最為顯著,夏秋季三相中PAHs來源復雜度提升,以沉積物表現(xiàn)最為明顯;主要魚類和水生植物體中PAHs同樣來源于煤炭和生物質燃燒,水生植物中PAHs的來源更加復雜,石油源和燃燒源的貢獻同樣顯著。主成分分析法進一步揭示出,石油泄漏與揮發(fā)、焦炭燃燒和交通燃油對淀山湖水體和沉積物中PAHs亦有顯著影響,交通源(汽油和柴油燃燒)對水體顆粒相的影響在春季表現(xiàn)突出。沉積物中汽油和柴油(交通源)燃燒及焦炭燃燒、石油泄漏與揮發(fā)來源貢獻高于水體顆粒相和溶解相,來源廣泛。水生植物主要來源于焦炭、煤炭和生物質燃燒,魚體中PAHs來源受汽油和柴油的燃燒(交通源)影響顯著。5)分析同系物比值結果對各環(huán)境介質中PCBs與OCPs進行來源判斷,結果表明淀山湖水體和沉積物中PCBs主要來源于含PCBs的油漆或涂料的使用,水體中以夏季表現(xiàn)最為顯著。沉積物在冬、春季還受到進口電容器中PCBs泄露、遷移及電力電容器浸漬劑的影響;魚體PCBs主要來源于含PCBs的涂料或油漆的使用,水生植物PCBs主要來源于含PCBs的涂料或油漆的使用及進口電容器中PCBs的泄露和遷移。分析淀山湖多介質環(huán)境中HCHs和DDTs同分異構體的組成特征,初步得出淀山湖水體和沉積物環(huán)境中HCHs類物質在冬季主要來源于工業(yè)生產,春、夏、秋三個季度多來源于農業(yè)生產;魚體和水生植物中HCHs類物質主要為農業(yè)生產來源;水體和魚體中DDTs來源多為近期輸入,沉積物為近期輸入和歷史殘留的混合來源,季節(jié)差異明顯。水生植物中DDTs主要為歷史殘留和長期風化產物。6)PAHs的生態(tài)風險評價結果顯示,淀山湖水體中對人體有顯著致癌風險的PAHs風險值較小;懸浮顆粒物中單體Acy、Flo、Ant、Phe、BaA、BbF與BkF生態(tài)毒性的季節(jié)性差異較顯著,冬季最大,夏季最小;沉積物中多數(shù)PAHs單體相對處于中等風險水平(RQ(NCs)≥1且RQ(MPCs)1),部分單體(Acy、Chr、BkF、InP、DahA和BghiP)處于低風險水平。水體中PCBs存在一定的生態(tài)風險,應予以重視;DDTs與HCHs類物質、七氯和環(huán)氧七氯等,均低于國標標準值,對環(huán)境影響較小;PCBs在沉積物中含量水平均在ISQG值以下,對生物體的暴露程度處于可接受范圍內,風險較小,DDTs與Endrin濃度高于ERL但低于ERM,有潛在的生態(tài)風險,但屬于較低水平。魚體中POPs健康風險評價結果表明:PAHs致癌風險的最大允許日攝入量普遍低于人體日常食魚速率,存在一定的致癌風險;PCBs致癌風險與非致癌風險的最大攝入量均高于人體每天食魚速率,對人體健康風險較小;HCHs與DDTs類物質存在一定的致癌風險,且HCHs類物質帶來的健康風險要大于DDTs類,黃顙魚、草魚和鯉魚的致癌風險相對較大,非致癌風險最大允許日攝入量普遍大于人體日食魚速率,非致癌性健康風險較小。7)結合研究區(qū)域特征改進環(huán)境參數(shù)和溶解度、蒸氣壓等與溫度相關的理化參數(shù),設定季度穩(wěn)態(tài)和年穩(wěn)態(tài)條件,建立QWASI逸度模型對淀山湖16種PAHs在湖泊系統(tǒng)(大氣-水-沉積物)中的賦存和遷移轉化特征進行模擬,模擬濃度結果與實測值一致性較好。利用靈敏度方程對模型輸入參數(shù)進行靈敏度分析,確定本研究中的敏感參數(shù)。采用蒙特卡羅方法對參數(shù)進行3000次擬合計算,驗證了模型穩(wěn)定性。模型模擬結果表明,沉積物中PAHs濃度和總量最大,是湖泊系統(tǒng)中PAHs重要的匯。水體懸浮顆粒相和沉積物固體顆粒相PAHs濃度較大,吸附特征顯著。生物相濃度明顯高于水中溶解相,表現(xiàn)出一定的富集特征。三相中PAHs的主要遷移方向為大氣至水體至沉積物,但是Nap由水體向大氣的遷移過程顯著。除了 Nap表現(xiàn)為排放輸入是主要來源外,平流輸入是大氣中其他PAHs的主要來源,平流輸出是主要的去除途徑;沉積物中PAHs的主要來源為水中顆粒物沉降,擴散和降解是主要的去除方式;水體平流輸入、大氣干濕沉降及大氣、水體間的擴散輸入是水體PAHs主要來源,主要去除過程為水中顆粒物沉降。從季度變化來看,夏季各相間的擴散過程最為活躍,遷移通量達到一年中的最大值,其他遷移過程則在春季表現(xiàn)出相對高值。
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【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X592

【參考文獻】

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本文編號：1347965