本文關(guān)鍵詞：熱解氣氛下若干關(guān)鍵芳烴生成的燃料協(xié)同效應(yīng)研究　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：碳煙作為燃燒產(chǎn)生的主要污染物之一,是城市霧霾問題的主要誘因之一,并對(duì)人類健康有著嚴(yán)重的危害。在碳煙復(fù)雜的生成機(jī)理中,芳烴的氣相生成機(jī)理被認(rèn)為是控制子機(jī)理。由于實(shí)際運(yùn)輸燃料是由大量組分組成的混合物,因此其燃燒中的碳煙生成過程,特別是關(guān)鍵芳烴的生成,受到燃料組分之間相互作用的顯著影響。其中,協(xié)同效應(yīng)是促進(jìn)多環(huán)芳烴(PAH)和碳煙等污染物生成的重要燃料組分相互作用,也體現(xiàn)了關(guān)鍵芳烴前驅(qū)體生成路徑的多樣性。協(xié)同效應(yīng)通常包括非芳烴燃料組分和芳烴組分的協(xié)同效應(yīng)以及非芳烴組分之間的協(xié)同效應(yīng)。針對(duì)這兩種協(xié)同效應(yīng),本文對(duì)乙烯摻混苯、甲苯和乙基苯同向射流擴(kuò)散火焰中PAH生成的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,并對(duì)1,3-丁二烯摻混丙炔流動(dòng)反應(yīng)器熱解中關(guān)鍵芳烴生成的協(xié)同效應(yīng)了進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)模型研究。同向射流擴(kuò)散火焰是擴(kuò)散火焰的主要類型之一,由于火焰面形成于燃料和空氣的流動(dòng)方向上,因此在火焰內(nèi)部(即燃料端)燃料的消耗以熱解形式為主,能夠生成大量芳烴和碳煙,是研究碳煙生成機(jī)理的重要體系。自由基對(duì)于芳烴的生成和生長具著重要的作用,對(duì)其在同向射流擴(kuò)散火焰中的定量探測(cè)將對(duì)于芳烴生成機(jī)理的發(fā)展有著積極的促進(jìn)作用。本文中新設(shè)計(jì)并搭建了一臺(tái)同向射流擴(kuò)散火焰實(shí)驗(yàn)裝置,結(jié)合石英噴嘴超聲分子束取樣和同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜方法對(duì)火焰軸線上的物種進(jìn)行在線取樣探測(cè)。利用該實(shí)驗(yàn)平臺(tái)對(duì)乙烯分別摻混10%和15%碳流量的苯、甲苯和乙基苯混合燃料進(jìn)行了同向射流擴(kuò)散火焰實(shí)驗(yàn)研究,探測(cè)到了甲基、炔丙基、環(huán)戊二烯基、芐基和茚基等多種自由基,得到了多種穩(wěn)定產(chǎn)物和活潑中間產(chǎn)物摩爾分?jǐn)?shù)沿火焰軸線分布曲線。結(jié)果表明,隨著烷基支鏈的增長,火焰中PAH生成量也隨之增大,乙烯摻混甲苯和乙基苯火焰體現(xiàn)出了較乙烯摻混苯火焰更強(qiáng)的協(xié)同效應(yīng)。這是因?yàn)楸綋交旎鹧嬷袆t主要生成苯基,甲苯與乙基苯摻混火焰則能夠生成大量的芐基。因此,在苯摻混火焰中HACA路徑是PAH生成的主要路徑,而芐基在甲苯及乙基苯摻混火焰的PAH生成中發(fā)揮重要貢獻(xiàn),導(dǎo)致這兩種火焰中PAH生成量遠(yuǎn)大于苯摻混火焰,并引發(fā)了更強(qiáng)的協(xié)同效應(yīng)。此外,甲苯分解過程中也會(huì)生成大量苯基,苯基和芐基的協(xié)同作用令甲苯摻混火焰中芴的生成量更高。為了研究1,3-丁二烯摻混丙炔熱解中關(guān)鍵芳烴生成的協(xié)同效應(yīng),本文中發(fā)展了 1,3-丁二烯摻混丙炔的詳細(xì)熱解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,包括新構(gòu)建的燃料分解子機(jī)理和芳烴生成子機(jī)理,并驗(yàn)證了前人1,3-丁二烯和丙炔的單組分和摻混熱解實(shí)驗(yàn)。模型可以很好地預(yù)測(cè)前人實(shí)驗(yàn)結(jié)果,特別是1,3-丁二烯和丙炔在多種芳烴生成過程中存在的協(xié)同效應(yīng)�；谏伤俾史治龊兔舾行苑治�,得到了燃料分解和芳烴生成的關(guān)鍵路徑,并揭示了其芳烴生成過程出現(xiàn)協(xié)同效應(yīng)的動(dòng)力學(xué)機(jī)制。分析結(jié)果表明,協(xié)同效應(yīng)來自于1,3-丁二烯和丙炔之間的相互作用,1,3-丁二烯熱解過程中易發(fā)生的鏈引發(fā)反應(yīng)會(huì)提供豐富的自由基,使得丙炔通過氫原子提取反應(yīng)生成炔丙基,而炔丙基在芳烴生成過程中扮演著重要的作用。此外,在1,3-丁二烯摻混丙炔熱解體系中同時(shí)包含了較高濃度的C3和C4前驅(qū)體,促進(jìn)了甲苯和萘等關(guān)鍵芳烴產(chǎn)物的生成。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ511;X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1335593