本文關(guān)鍵詞：金屬有機(jī)骨架材料的功能化及其對二氧化碳捕獲及轉(zhuǎn)化性能的研究

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【摘要】：隨著工業(yè)的迅速發(fā)展和化石燃料的大量使用,CO_2排放量逐年增高,全球溫室效應(yīng)極度加劇,嚴(yán)重制約了經(jīng)濟(jì)和社會的發(fā)展,因而解決CO_2溫室效應(yīng)的問題迫在眉睫。而從另一個(gè)角度看,CO_2還是一種儲量豐富、價(jià)格低廉的C1資源,其作為環(huán)境友好的介質(zhì)和原料在燃料、材料合成及化工產(chǎn)品的生產(chǎn)中有廣泛的應(yīng)用。因此,研發(fā)高效的CO_2捕獲劑和轉(zhuǎn)化劑以實(shí)現(xiàn)溫和條件下CO_2的高效捕獲與轉(zhuǎn)化成為當(dāng)前一大研究熱點(diǎn)。功能化金屬有機(jī)骨架結(jié)構(gòu)(MOFs)具有比表面積高、結(jié)構(gòu)可調(diào)和孔環(huán)境可修飾等優(yōu)點(diǎn),在氣體吸收、催化轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域中顯示出了誘人的應(yīng)用前景。針對部分MOFs自身在CO_2吸附、催化轉(zhuǎn)化的利用效率較低這一問題,在合成MOFs的過程中摻雜功能有機(jī)材料、引入混合配體或者直接用特定基團(tuán)修飾MOFs,制得功能多樣化的MOFs成為了當(dāng)前的一大研究熱點(diǎn)。功能化MOFs既保留了MOFs原有的優(yōu)點(diǎn),又具有人們需求的功能�；谝陨犀F(xiàn)狀,本文主要通過合成中使用功能性配體和研磨浸漬的方法制備了兩種不同功能化的MOFs材料,通過XRD、N2吸附-脫附、FT-IR、SEM、TGA、核磁等表征手段對兩種功能化MOFs的結(jié)構(gòu)及組成進(jìn)行了確證,并對其CO_2吸附催化性能進(jìn)行了研究。具體的研究內(nèi)容及結(jié)果如下:(1)混合配體功能化ZIF-8的制備及其吸附CO_2的性能研究采用在原有合成過程的基礎(chǔ)上加入一種帶氨基的富氮類配體制備功能化ZIF-8材料,并考察其作為吸附劑對CO_2的選擇性吸附性能。新的配體參與到了ZIF-8合成中的配位過程,因此,功能化的ZIF-8除了保持原有的高穩(wěn)定性外,引入了較多可吸附CO_2的含氮位點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn),在溫和條件下功能化ZIF-8表現(xiàn)出優(yōu)越的CO_2吸附性能。在常壓下CO_2/N2混合氣氛圍中,功能化的ZIF-8對CO_2的最佳吸附溫度為55°C,最大吸附量為5.83mmol·g-1,在其他吸附溫度下,對CO_2的吸附量仍大于3mmol·g-1;而ZIF-8自身CO_2的吸附量僅為2.0mmol·g-1。由此可見,功能化的ZIF-8與ZIF-8相比,在CO_2吸附方面有了極大的提升,其吸附量在已知的MOFs材料中也是比較高的。(2)氨基離子液體功能化MIL-101的制備及其對CO_2催化轉(zhuǎn)化的性能研究采用研磨-浸漬法制備了氨基離子液體功能化的MOFs(Mim-NH_2/MIL-101),并考察其CO_2和環(huán)氧氯丙烷環(huán)加成反應(yīng)中的催化性能,研究表明,Mim-NH_2/MIL-101在無溶劑條件下可溫和高效地催化CO_2與環(huán)氧氯丙烷的環(huán)加成反應(yīng),其中在0.5MPa,50°C,12h條件下達(dá)到最佳效果,轉(zhuǎn)化率和選擇性分別為96%和98%。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O647.3;X701

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本文編號：1302937