本文關(guān)鍵詞：蒙脫石負(fù)載錳催化劑對(duì)單質(zhì)汞的催化氧化研究

  更多相關(guān)文章： 汞 燃煤煙氣 蒙脫石 錳 催化

【摘要】：重金屬汞因具有高毒性、持久性、易遷移、高生物富集性等特點(diǎn),其排放已成為全球關(guān)注的熱點(diǎn)。作為最主要的人為汞排放源之一,煤燃燒過程產(chǎn)生大量單質(zhì)汞(Hg0)。因其高揮發(fā)性和低水溶性,Hg0是大氣汞污染控制方向研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)�；钚蕴繃娚浼夹g(shù)是目前最為成熟的脫汞技術(shù),但運(yùn)行成本高、溫度窗口窄等問題限制了其推廣應(yīng)用,因此開發(fā)高效廉價(jià)寬溫度的新型脫汞材料具有重要的實(shí)際意義。本論文采用天然蒙脫石作為催化劑載體,一方面,對(duì)其進(jìn)行改性處理考察其對(duì)單質(zhì)汞的脫除性能,同時(shí)與以TiO_2、Al2O3和SiO_2為載體的Mn基催化劑進(jìn)行對(duì)比,探究活性組分Mn與不同載體的協(xié)同作用機(jī)制。采用N2物理吸附、X射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)、程序升溫還原(H2-TPR)、程序升溫脫附(Hg-TPD)等表征手段分析和比較不同載體與活性組分之間的相互作用機(jī)制。另一方面,考察制備方法、焙燒溫度、負(fù)載量、反應(yīng)溫度等因素對(duì)改性蒙脫石(MK10)脫汞性能的影響,并在此基礎(chǔ)上初步探討不同煙氣組分下蒙脫石的脫汞機(jī)理及其工業(yè)適用性。獲得了以下成果:(1)考察了不同載體負(fù)載型Mn基催化劑的脫汞性能,探究了各催化劑物理化學(xué)性質(zhì)的異同,闡明了負(fù)載型Mn基催化劑脫汞性能的載體效應(yīng)。系列催化劑脫汞性能順序?yàn)?4%Mn/MK104%Mn/SiO_24%Mn/TiO_24%Mn/Al2O3。催化劑活性組分錳氧化物的物種、形貌及價(jià)態(tài)分布因載體不同而存在差異,進(jìn)而影響其對(duì)單質(zhì)汞的脫除效果。(2)研究了不同條件下汞在Mn基催化劑上的反應(yīng)路徑,探明了催化劑活性組分的形貌和價(jià)態(tài)與汞吸附氧化作用的構(gòu)效關(guān)系。不同反應(yīng)溫度窗口,單質(zhì)汞的脫除遵循不同的反應(yīng)機(jī)理。同時(shí)催化劑活性組分的形貌和價(jià)態(tài)亦會(huì)影響汞的吸附和氧化作用:無(wú)定型態(tài)Mn4+最有利于汞的氧化;無(wú)定型態(tài)Mn3+在高溫時(shí)促進(jìn)汞的氧化;而晶體態(tài)Mn4+主要促進(jìn)汞的化學(xué)吸附。(3)優(yōu)化了 MK10的制備工藝條件,探究了 Mn/MK10高效脫汞的內(nèi)在原因。采用酸活化浸漬法在425℃焙燒制備得到的4%Mn/MK10效果最佳,在100-400℃溫度區(qū)間內(nèi)可實(shí)現(xiàn)99%以上的脫汞效率。Mn/MK10催化劑上Mn與MK10之間相互作用可形成無(wú)定型Mn4+,這是其較其它過渡金屬催化劑具有高活性的主要原因。(4)考察了煙氣組分對(duì)Mn/MK10脫汞性能的影響,O_2、NO和HCl均起促進(jìn)作用,因?yàn)樗鼈兊募尤敕謩e促使HgO,Hg(NO3)2和HgCl2的生成。而SO_2和H2O(g)起抑制作用,且原因分別歸因于硫酸鹽的生成和競(jìng)爭(zhēng)吸附。在典型模擬煙氣氮硫比范圍內(nèi),即使沒有HCl存在,4%Mn/MK10也表現(xiàn)出良好的脫汞性能,表明其具有一定工業(yè)應(yīng)用潛力。本文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)在于開發(fā)了一種具有高氧化效率、寬溫度窗口、同時(shí)適用于無(wú)氯和低氯煙氣體系的新型脫汞催化劑。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 林志遠(yuǎn);孫德四;謝寶華;;不同活化劑對(duì)膨潤(rùn)土活化效果的研究[J];礦業(yè)快報(bào);2008年07期

2 邱俊;呂憲俊;宋吉勇;;有機(jī)改性蒙脫石的研究進(jìn)展[J];中國(guó)粉體技術(shù);2006年03期

3 高洪亮;周勁松;駱仲泱;岑可法;;燃煤煙氣中汞在活性炭上的吸附特性[J];煤炭科學(xué)技術(shù);2006年05期

4 林世軍;周春暉;王春偉;葛忠華;李小年;;無(wú)機(jī)層柱粘土材料的制備和應(yīng)用研究新進(jìn)展[J];化工礦物與加工;2006年05期

5 蔣靖坤,郝吉明,吳燁,David G. Streets,段雷,田賀忠;中國(guó)燃煤汞排放清單的初步建立[J];環(huán)境科學(xué);2005年02期

6 胡振琪,楊秀紅,高愛林;粘土礦物對(duì)重金屬鎘的吸附研究[J];金屬礦山;2004年06期

7 周勁松,午旭杰,高洪亮,駱仲泱,岑可法;循環(huán)流化床鍋爐汞排放及控制試驗(yàn)研究[J];熱力發(fā)電;2004年01期

8 胡秀榮,呂光烈,顧建明,陳林深;天然蒙脫石的結(jié)構(gòu)與帶電性[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2003年12期

9 黃文輝,楊宜春;中國(guó)煤中的汞[J];中國(guó)煤田地質(zhì);2002年S1期

10 溫淑瑤,張科利,方國(guó)華;從礦質(zhì)組分變化看膨潤(rùn)土酸化改性機(jī)理[J];北京師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2001年03期

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 王桂芳;鋁柱撐蒙脫石的制備、結(jié)構(gòu)及其吸附性能研究[D];山東科技大學(xué);2010年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 楊萃娜;膨潤(rùn)土對(duì)電鍍廢水中重金屬離子的吸附研究[D];河北工程大學(xué);2008年

，

本文編號(hào)：1300643