零價(jià)鐵PRB去除地下水四環(huán)素污染及其生物協(xié)同作用機(jī)理研究
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【摘要】:隨著工業(yè)、臨床醫(yī)學(xué)、畜禽和水產(chǎn)養(yǎng)殖等領(lǐng)域四環(huán)素的大規(guī)模生產(chǎn)和使用,大量四環(huán)素進(jìn)入并滯留在土壤、地表水和地下水環(huán)境中。由于其持久性和高毒性,四環(huán)素一旦進(jìn)入地下水環(huán)境很難被去除,這將對(duì)地下水飲用水源的飲用安全造成潛在的威脅?蓾B透反應(yīng)墻(permeable reactive barrier,簡(jiǎn)稱PRB)以其廉價(jià)、高效、運(yùn)行維護(hù)簡(jiǎn)單的特點(diǎn),被廣泛用于地下水污染的原位處理中。本論文以零價(jià)鐵為PRB主要填充介質(zhì),分別構(gòu)建零價(jià)鐵、零價(jià)鐵-微生物、微生物不同組合的PRB反應(yīng)器。通過對(duì)比不同反應(yīng)介質(zhì)的PRB系統(tǒng)對(duì)四環(huán)素的降解效果及影響因素的研究,分析零價(jià)鐵PRB和含生物零價(jià)鐵PRB的性能差異。通過對(duì)比不同反應(yīng)介質(zhì)的PRB系統(tǒng)中反應(yīng)介質(zhì)變化及微生物種類的研究,揭示了零價(jià)鐵PRB和微生物協(xié)同降解四環(huán)素的作用機(jī)理,探討四環(huán)素的轉(zhuǎn)換和電子轉(zhuǎn)移的過程,研究微生物群落的變化和整個(gè)反應(yīng)過程中微生物的作用。實(shí)驗(yàn)表明,零價(jià)鐵PRB、零價(jià)鐵-微生物PRB對(duì)四環(huán)素的降解效率分別為51.55%,42.83%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于僅有微生物時(shí)對(duì)四環(huán)素的降解效率8.72%。零價(jià)鐵PRB、零價(jià)鐵-微生物PRB對(duì)TOC的降解效率分別是38.43%,30.78%,也遠(yuǎn)高于僅微生物存在時(shí)的降解效率2.13%。研究表明,PRB系統(tǒng)除了對(duì)四環(huán)素有降解作用外,還有一部分以四環(huán)素或者其次級(jí)產(chǎn)物的形式存在。研究表明,非生物零價(jià)鐵PRB系統(tǒng)總鐵和亞鐵離子濃度高于生物零價(jià)鐵PRB系統(tǒng)。通過對(duì)PRB系統(tǒng)中零價(jià)鐵進(jìn)行傅里葉紅外光譜和X射線衍射分析,結(jié)果表明,反應(yīng)后的零價(jià)鐵介質(zhì)表面有四氧化三鐵產(chǎn)生。對(duì)PRB系統(tǒng)微生物EPS含量分析,結(jié)果表明零價(jià)鐵存在時(shí)PRB系統(tǒng)內(nèi)微生物EPS含量升高。本研究對(duì)PRB系統(tǒng)微生物進(jìn)行了高通量測(cè)序分析,分析了 PRB系統(tǒng)內(nèi)微生物種類及菌落結(jié)構(gòu),結(jié)果表明零價(jià)鐵的存在對(duì)PRB系統(tǒng)微生物種類和菌落結(jié)構(gòu)變化影響較大,微生物種群結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯的變化。Comamonadaceae,Oxalobacteraceae和Chromatiaceae與沒有鐵離子存在的反應(yīng)柱相比明顯增加,同時(shí)微生物對(duì)四環(huán)素的去除效率也增加。通過研究,發(fā)現(xiàn)零價(jià)鐵耦合微生物系統(tǒng)對(duì)四環(huán)素的去除作用機(jī)理除包括零價(jià)鐵的吸附作用、還原作用和絮凝共沉淀作用等外,微生物對(duì)四環(huán)素本身和其降級(jí)產(chǎn)生的次級(jí)產(chǎn)物均有一定的轉(zhuǎn)化和水解作用,其原因是,當(dāng)四環(huán)素被降解的同時(shí),零價(jià)鐵被轉(zhuǎn)化為Fe2+和Fe3+。Fe2+和Fe3+的存在,促進(jìn)了微生物EPS明顯增多,也使微生物種類和菌落結(jié)構(gòu)發(fā)生了顯著的改變。
【學(xué)位授予單位】:山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:X523
【參考文獻(xiàn)】
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,本文編號(hào):1290069
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