本文關(guān)鍵詞：木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化制備異丙苯的研究

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【摘要】：鑒于化石資源儲(chǔ)量越來越少和環(huán)境問題越來越嚴(yán)峻的現(xiàn)狀,生物質(zhì)能源與化工研究已成為當(dāng)前能源化工領(lǐng)域中熱點(diǎn)研究課題之一。木質(zhì)素是重要的可再生芳烴資源,針對(duì)木質(zhì)素定向轉(zhuǎn)化制備高值化學(xué)品的難題,本論文率先提出并實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素定向合成異丙苯的方法。該方法涉及三步催化反應(yīng)過程:①、木質(zhì)素催化熱裂解制備低碳混合芳烴;②、混合芳烴催化脫烷基制苯;③、富苯芳香物催化烷基化制備異丙苯。主要的研究成果如下:1.木質(zhì)素催化熱裂解制備低碳混合芳烴研究木質(zhì)素的解聚脫氧是實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素定向制備異丙苯的首要步驟。研究了催化劑、甲醇助劑及反應(yīng)條件對(duì)木質(zhì)素催化熱裂解過程的影響。優(yōu)選了 1%Zn/HZSM-5催化劑。通過條件優(yōu)化,在450 ℃條件下進(jìn)行木質(zhì)素催化熱裂解,所得低碳混合芳烴產(chǎn)率為25.1 wt%,單環(huán)芳烴的選擇性為85.7 wt%。涉及的反應(yīng)過程主要包括裂解、脫羰基、脫羧基、脫羥基以及芳構(gòu)化等。同時(shí)發(fā)現(xiàn)添加甲醇有利于提高木質(zhì)素催化熱裂解過程中低碳芳烴產(chǎn)率,并減少催化劑表面積碳。2.混合芳烴催化脫烷基制苯研究苯是合成異丙苯的關(guān)鍵中間體,利用木質(zhì)素催化熱裂解獲得的混合芳烴為原料,研究了混合芳烴催化脫烷基制苯過程。在最優(yōu)反應(yīng)條件(Hβ催化劑,30 wt%甲醇、WHSV=0.4h-1 T=600℃)下進(jìn)行催化脫烷基反應(yīng),得到的有機(jī)液體產(chǎn)物中苯的含量為93.6 wt%。探討催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間關(guān)系,發(fā)現(xiàn)催化劑的酸度是混合芳烴催化脫烷基制苯的關(guān)鍵控制因素。最終產(chǎn)物中苯的含量受混合芳烴脫烷基、芳烴低聚及甲醇芳構(gòu)化等過程共同影響。3.富苯芳香物催化烷基化制備異丙苯研究目標(biāo)產(chǎn)物異丙苯可通過富苯芳香物與丙烯催化烷基化得到。研究了催化劑和不同參數(shù)(反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度及丙烯流速等)對(duì)合成異丙苯產(chǎn)率和選擇性的影響。優(yōu)選了[bmim]Cl-2AlCl3離子液體催化劑,以丙烯為烷基化試劑(流速為30cm3min-1),在室溫(20℃)與反應(yīng)時(shí)間為15min條件下,獲得的異丙苯選擇性為91.6 C-mol%。實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素定向轉(zhuǎn)化制取異丙苯的目標(biāo)。探究苯和丙烯的烷基化反應(yīng)歷程,苯與丙烯一次烷基化主要形成異丙苯,異丙苯和丙烯進(jìn)一步發(fā)生二次烷基化會(huì)生成二異丙苯。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.3;O625.11

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