本文關(guān)鍵詞：DSA催化電極降解典型有機廢水研究

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【摘要】：我國所擁有的淡水資源量與人口密度不成正比,若按人均擁有水資源量計算,我國的人均值只相當(dāng)于世界人均值的四分之一。如果地表水和地下水被污染,將進一步加劇水資源短缺這一環(huán)境問題,水資源污染治理是擺在我國面前的一項艱巨任務(wù)。廢水中的有機污染物是污水治理的主要攻克對象,有機污水中包含主要污染物有芳香族化合物、脂肪族化合物、聚合物等,種類多樣,污水治理難度大。研究選取三種典型有機物(苯酚、乙腈、聚丙烯酰胺)配成模擬廢水,利用四種DSA催化電極(銥鉭錫涂層電極Ti/Ta2O5-IrO2-SnO2、銥釕錫涂層電極Ti/IrO2-RuO2-SnO2、銥鉭涂層電極Ti/Ta2O5-IrO2、銥釕涂層電極Ti/IrO2-RuO2)對其進行降解。本研究側(cè)重于優(yōu)化實驗參數(shù)及機理探討,主要研究內(nèi)容有:(1)在相同的條件下,用四種電極分別降解三種模擬廢水,通過測量廢水COD值,確定每種廢水的最佳DSA催化電極。(2)對模擬廢水的電化學(xué)降解進行反應(yīng)動力學(xué)測試研究。(3)以乙腈模擬廢水為代表進行單因素實驗,共考察了六個因素(pH值、廢水濃度、電壓、極板間距、降解時間、電解質(zhì)的投加量)對研究影響,從中選出三個最有影響力因素,并以此為自變量進行響應(yīng)面試驗優(yōu)化。(4)通過單極式和復(fù)極式兩種極板排列方式,對乙腈模擬廢水進行了降解研究,從中篩選出處理效果最佳所對應(yīng)的極板排列方式。(5)降解一噸乙腈廢水所需成本分析(6)對乙腈模擬廢水進行紅外光譜測試和電化學(xué)性能測試,探討其降解機理。通過研究分析,可得出以下實驗結(jié)論:(1)對于模擬聚丙烯酰胺廢水的電化學(xué)降解研究,銥鉭涂層陽極電極效果最優(yōu),5個小時的降解率可以達到68%。對于乙腈模擬廢水的電化學(xué)降解研究,銥釕錫涂層電極的降解效果最優(yōu),5個小時的降解率可以達到72%。對于苯酚模擬廢水的降解的電化學(xué)降解研究,銥釕涂層電極效果最優(yōu),5個小時的降解率可達到71%。此試驗表明,dsa催化電極具有選擇性,對于不同種類的廢水,最優(yōu)電極涂層材料不同。(2)三種模擬廢水的降解過程都符合一級動力學(xué)反應(yīng),其r2都在0.96以上,擬合效果良好,結(jié)論可靠。實驗表明污染物降解速率與系統(tǒng)中污染物含量的一次方成正比,污染物的半衰期與反應(yīng)速率常數(shù)有關(guān),并呈現(xiàn)反比例關(guān)系。乙腈的反應(yīng)速率常數(shù)最大,因此在相同時間段其降解效率應(yīng)比苯酚和聚丙烯酰胺好,這與上述研究結(jié)果一致。(3)在反應(yīng)體系中,加入叔丁醇后,測得的cod值明顯高于沒加叔丁醇的cod,說明羥基與叔丁醇發(fā)生了反應(yīng),使與有機物反應(yīng)的有效羥基減少,反應(yīng)體系中有機物增加,化學(xué)需氧量增加。同時表明,電化學(xué)陽極板上發(fā)生了水解反應(yīng),產(chǎn)生了羥基自由基,羥基自由基是參與電化學(xué)反應(yīng)的主要物質(zhì)。(4)選取乙腈模擬廢水為進一步研究對象,考察了六種單因素(極板間距、電壓、電解質(zhì)濃度、ph值、電解時間、廢水濃度)對模擬廢水降解效果的影響。通過單因素實驗,得出最佳反應(yīng)條件為極板間距d=1cm、電壓u=4v、電解質(zhì)濃度為20ml/500ml、ph值為7、電解時間為5h、廢水濃度為1ml/500ml。(5)根據(jù)單因素研究,將六種單因素對降解效果的影響進行排序,以前三種影響因素做響應(yīng)面研究。利用designexpert8.0軟件分析得出,因素影響降解效果程度排序為ph廢水濃度電壓。design-expert軟件給出了各因素最優(yōu)值,即,ph值為6.60,廢水濃度為每500ml水中含1.32ml乙腈,電壓為4.10伏。此條件下,實驗2.5h后,降解率可達到69.0367%。(6)dsa電催化氧化法中復(fù)極性極板排列方式處理乙腈模擬廢水效果最優(yōu),實驗條件為:銥鉭(ti/ta2o5-iro2)涂層陽極和電源正極相連,鈦板陰極與負極相連,中間排列銥釕錫(ti/iro2-ruo2-sno2)一個電極的復(fù)極式極板排列方式。(7)dsa電化學(xué)法深度處理廢水中,成本包括電化學(xué)耗能和電解質(zhì)成本。研究得出,處理一噸水的總成本為43.375元。(8)通過伏安特性曲線可以得出銥釕錫(ti/iro2-ruo2-sno2)涂層陽極電極對乙腈模擬廢水的降解是通過吸附作用實現(xiàn)的。通過恒電位階躍實驗可以得出在銥釕錫(Ti/IrO2-RuO2-SnO2)涂層電極降解乙腈模擬廢實驗中,電極表面狀態(tài)基本不變,反應(yīng)體系穩(wěn)定。通過紅外測試表明,水與乙腈發(fā)生腈類反應(yīng),生成羧酸或酰胺。
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X703

【參考文獻】

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本文編號：1283513