本文關(guān)鍵詞：DSA催化電極降解典型有機(jī)廢水研究

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【摘要】：我國所擁有的淡水資源量與人口密度不成正比,若按人均擁有水資源量計(jì)算,我國的人均值只相當(dāng)于世界人均值的四分之一。如果地表水和地下水被污染,將進(jìn)一步加劇水資源短缺這一環(huán)境問題,水資源污染治理是擺在我國面前的一項(xiàng)艱巨任務(wù)。廢水中的有機(jī)污染物是污水治理的主要攻克對(duì)象,有機(jī)污水中包含主要污染物有芳香族化合物、脂肪族化合物、聚合物等,種類多樣,污水治理難度大。研究選取三種典型有機(jī)物(苯酚、乙腈、聚丙烯酰胺)配成模擬廢水,利用四種DSA催化電極(銥鉭錫涂層電極Ti/Ta2O5-IrO2-SnO2、銥釕錫涂層電極Ti/IrO2-RuO2-SnO2、銥鉭涂層電極Ti/Ta2O5-IrO2、銥釕涂層電極Ti/IrO2-RuO2)對(duì)其進(jìn)行降解。本研究側(cè)重于優(yōu)化實(shí)驗(yàn)參數(shù)及機(jī)理探討,主要研究內(nèi)容有:(1)在相同的條件下,用四種電極分別降解三種模擬廢水,通過測(cè)量廢水COD值,確定每種廢水的最佳DSA催化電極。(2)對(duì)模擬廢水的電化學(xué)降解進(jìn)行反應(yīng)動(dòng)力學(xué)測(cè)試研究。(3)以乙腈模擬廢水為代表進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn),共考察了六個(gè)因素(pH值、廢水濃度、電壓、極板間距、降解時(shí)間、電解質(zhì)的投加量)對(duì)研究影響,從中選出三個(gè)最有影響力因素,并以此為自變量進(jìn)行響應(yīng)面試驗(yàn)優(yōu)化。(4)通過單極式和復(fù)極式兩種極板排列方式,對(duì)乙腈模擬廢水進(jìn)行了降解研究,從中篩選出處理效果最佳所對(duì)應(yīng)的極板排列方式。(5)降解一噸乙腈廢水所需成本分析(6)對(duì)乙腈模擬廢水進(jìn)行紅外光譜測(cè)試和電化學(xué)性能測(cè)試,探討其降解機(jī)理。通過研究分析,可得出以下實(shí)驗(yàn)結(jié)論:(1)對(duì)于模擬聚丙烯酰胺廢水的電化學(xué)降解研究,銥鉭涂層陽極電極效果最優(yōu),5個(gè)小時(shí)的降解率可以達(dá)到68%。對(duì)于乙腈模擬廢水的電化學(xué)降解研究,銥釕錫涂層電極的降解效果最優(yōu),5個(gè)小時(shí)的降解率可以達(dá)到72%。對(duì)于苯酚模擬廢水的降解的電化學(xué)降解研究,銥釕涂層電極效果最優(yōu),5個(gè)小時(shí)的降解率可達(dá)到71%。此試驗(yàn)表明,dsa催化電極具有選擇性,對(duì)于不同種類的廢水,最優(yōu)電極涂層材料不同。(2)三種模擬廢水的降解過程都符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng),其r2都在0.96以上,擬合效果良好,結(jié)論可靠。實(shí)驗(yàn)表明污染物降解速率與系統(tǒng)中污染物含量的一次方成正比,污染物的半衰期與反應(yīng)速率常數(shù)有關(guān),并呈現(xiàn)反比例關(guān)系。乙腈的反應(yīng)速率常數(shù)最大,因此在相同時(shí)間段其降解效率應(yīng)比苯酚和聚丙烯酰胺好,這與上述研究結(jié)果一致。(3)在反應(yīng)體系中,加入叔丁醇后,測(cè)得的cod值明顯高于沒加叔丁醇的cod,說明羥基與叔丁醇發(fā)生了反應(yīng),使與有機(jī)物反應(yīng)的有效羥基減少,反應(yīng)體系中有機(jī)物增加,化學(xué)需氧量增加。同時(shí)表明,電化學(xué)陽極板上發(fā)生了水解反應(yīng),產(chǎn)生了羥基自由基,羥基自由基是參與電化學(xué)反應(yīng)的主要物質(zhì)。(4)選取乙腈模擬廢水為進(jìn)一步研究對(duì)象,考察了六種單因素(極板間距、電壓、電解質(zhì)濃度、ph值、電解時(shí)間、廢水濃度)對(duì)模擬廢水降解效果的影響。通過單因素實(shí)驗(yàn),得出最佳反應(yīng)條件為極板間距d=1cm、電壓u=4v、電解質(zhì)濃度為20ml/500ml、ph值為7、電解時(shí)間為5h、廢水濃度為1ml/500ml。(5)根據(jù)單因素研究,將六種單因素對(duì)降解效果的影響進(jìn)行排序,以前三種影響因素做響應(yīng)面研究。利用designexpert8.0軟件分析得出,因素影響降解效果程度排序?yàn)閜h廢水濃度電壓。design-expert軟件給出了各因素最優(yōu)值,即,ph值為6.60,廢水濃度為每500ml水中含1.32ml乙腈,電壓為4.10伏。此條件下,實(shí)驗(yàn)2.5h后,降解率可達(dá)到69.0367%。(6)dsa電催化氧化法中復(fù)極性極板排列方式處理乙腈模擬廢水效果最優(yōu),實(shí)驗(yàn)條件為:銥鉭(ti/ta2o5-iro2)涂層陽極和電源正極相連,鈦板陰極與負(fù)極相連,中間排列銥釕錫(ti/iro2-ruo2-sno2)一個(gè)電極的復(fù)極式極板排列方式。(7)dsa電化學(xué)法深度處理廢水中,成本包括電化學(xué)耗能和電解質(zhì)成本。研究得出,處理一噸水的總成本為43.375元。(8)通過伏安特性曲線可以得出銥釕錫(ti/iro2-ruo2-sno2)涂層陽極電極對(duì)乙腈模擬廢水的降解是通過吸附作用實(shí)現(xiàn)的。通過恒電位階躍實(shí)驗(yàn)可以得出在銥釕錫(Ti/IrO2-RuO2-SnO2)涂層電極降解乙腈模擬廢實(shí)驗(yàn)中,電極表面狀態(tài)基本不變,反應(yīng)體系穩(wěn)定。通過紅外測(cè)試表明,水與乙腈發(fā)生腈類反應(yīng),生成羧酸或酰胺。
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1283513