本文關(guān)鍵詞：基于過硫酸鹽高級(jí)氧化技術(shù)去除水中三氯生的研究

  更多相關(guān)文章： Fe~(2+) 紫外 過硫酸鈉 三氯生 降解產(chǎn)物

【摘要】：藥品和個(gè)人護(hù)理品(PPCPS,pharmaceuticals and personal care products)是近年來引起眾多環(huán)境工作者廣泛關(guān)注的一類新型有機(jī)微污染物,三氯生(2,4,4-三氯-2-羥基二苯醚,triclosan,TCS)作為典型PPCPs中的廣譜抗菌消毒劑,被廣泛添加在香皂、漱口水、洗發(fā)水等個(gè)人護(hù)理品中,研究表明其具有親脂性、生物累積性和遺傳毒性,且在降解過程中可能生成甲基三氯生、氯仿、二惡英等毒性更大的中間產(chǎn)物,給生態(tài)環(huán)境和人類健康帶來了潛在的危害。過硫酸鹽經(jīng)過渡金屬、紫外等活化后產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的SO_4~-·和·HO對此類污染物具有良好的降解效果,本論文采用過渡金屬Fe~(2+)和短波紫外光(UV254)活化過硫酸鈉(SPS)對水中三氯生(TCS)的去除進(jìn)行了研究。(1)Fe(Ⅱ)/SPS降解水中TCS實(shí)驗(yàn)中,GCMS鑒定識(shí)別了降解產(chǎn)物,考察了Fe~(2+)、SPS的投加量、TCS初始濃度、pH值、腐殖酸(HA)和HCO_3~-等對TCS去除的影響,甲醇(MA)和叔丁醇(TBA)鑒別了不同pH下的主導(dǎo)自由基,比較分析了TCS在不同類型水體中的降解。結(jié)果表明Fe~(2+)活化SPS工藝能有效去除TCS,2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)為其主要降解產(chǎn)物;SPS濃度為1.0mmol·L-1,Fe~(2+)的投加量為0.4mmol·L-1時(shí),初始濃度為460μg·L-1的TCS,2min后去除率可達(dá)93.87%,TCS慢速反應(yīng)階段的降解符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,其動(dòng)力學(xué)常數(shù)K=0.140min-1。TCS的去除隨Fe~(2+)濃度的增加先增大后減小,高濃度的Fe~(2+)不利于2,4-DCP的降解;適量提高SPS濃度有利于TCS的去除和2,4-DCP的降解;TCS去除率隨初始濃度增大而降低,酸性環(huán)境有利于TCS的去除,HA和HCO_3~-對TCS的去除具有抑制作用,HCO_3~-和低濃度腐殖酸不利于2,4-DCP的降解,Fe(Ⅱ)/SPS降解水中TCS中,酸性條件下SO_4~-·為主要自由基,堿性條件下主要自由基為·HO,TCS在自來水的去除效果和在超純水中接近,在天然水中去除效果稍差。(2)UV/SPS降解水中TCS實(shí)驗(yàn)中,考察了紫外光波長、紫外光強(qiáng)(I)、過硫酸鈉(SPS)投加量、pH值、腐殖酸(HA)和無機(jī)陰離子(HCO_3~-、CO_3~(2-)、Cl~-)等對TCS去除的影響,監(jiān)測了TCS降解過程中pH變化及SO_4~(2-)生成,計(jì)算了自由基(·HO、SO_4~-·)與TCS的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)及其對TCS去除的貢獻(xiàn)值,鑒定了反應(yīng)中主導(dǎo)自由基,對比了UV254/SPS和UV254/H_2O_2對天然水體中TCS的去除效果,GCMS鑒定了TCS的降解產(chǎn)物,并推測了可能的降解路徑。結(jié)果表明UV/SPS能有效去除TCS,紫外光波長為254nm,光強(qiáng)為11.5μW·cm-2,SPS濃度為1mmol·L-1時(shí),100s后初始濃度為275μg·L-1的TCS去除率可達(dá)98.15%,TCS降解過程符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,其動(dòng)力學(xué)常數(shù)K=0.0392s-1;實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)TCS去除的速率常數(shù)隨紫外光強(qiáng)(I)和SPS投加量的增加而增大,波長對TCS去除影響不顯著,中性條件不利于TCS降解,HA對TCS去除具有抑制作用,無機(jī)陰離子對TCS的去除具有抑制,其抑制作用大小為CO_3~(2-)HCO_3~-Cl~-,TCS在降解過程中溶液pH不斷下降,SO_4~(2-)濃度升高;·HO和SO_4~-·與TCS反應(yīng)速率常數(shù)分別為7.62×109L·mol-1·s-1、9.86×109L·mol-1·s-1,UV254/SPS中主導(dǎo)自由基為SO_4~-·,其對TCS去除貢獻(xiàn)率為97.63%;UV254/SPS工藝更能有效地去除TCS,其擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)K(s-1)值是UV254/H_2O_2工藝的4.13倍;TCS降解過程中主要生成了2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、苯酚等中間產(chǎn)物,溶液的TOC值逐漸降低。
【學(xué)位授予單位】：蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 李碩;高乃云;邢美燕;張艷森;王帥鋒;孫子為;;紫外激活過硫酸鹽技術(shù)去除水中金霉素[J];哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2016年08期

2 郭佑羅;關(guān)小紅;高乃云;魯仙;陸宇奇;;紫外/過硫酸鹽工藝降解水中氯貝酸的研究[J];中國環(huán)境科學(xué);2016年07期

3 魏紅;史京轉(zhuǎn);李佳霖;李克斌;趙琳;韓凱;;超聲、過硫酸鉀協(xié)同去除水中諾氟沙星的效果[J];環(huán)境科學(xué);2015年11期

4 劉佳露;盧偉;張鳳君;蘇小四;朱永娟;李仁聲;呂聰;;活化過硫酸鹽氧化地下水中苯酚的動(dòng)力學(xué)研究[J];中國環(huán)境科學(xué);2015年09期

5 李青松;周生輝;李國新;陳國元;馬曉雁;高乃云;;超聲波與氯胺聯(lián)用工藝去除水中三氯生的研究[J];中國環(huán)境科學(xué);2015年09期

6 金偉偉;馬曉雁;李青松;何文龍;陳國元;廖杰;;活性炭纖維-微波輻射去除水中三氯生效果的實(shí)驗(yàn)研究[J];水處理技術(shù);2015年09期

7 龐素艷;王強(qiáng);魯雪婷;江進(jìn);劉波;馬軍;;中間價(jià)態(tài)錳強(qiáng)化KMnO_4氧化降解三氯生[J];哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2015年02期

8 李玉瑛;何文龍;李青松;金偉偉;陳國元;李國新;;UV協(xié)同ClO_2去除三氯生及其降解產(chǎn)物的研究[J];環(huán)境科學(xué);2015年02期

9 唐敏康;莊珍珍;高乃云;談超群;;基于紫外的高級(jí)氧化工藝降解水溶液中撲熱息痛研究[J];水處理技術(shù);2014年12期

10 高乃云;肖雨亮;朱延平;張永吉;;UV和UV/過硫酸鹽工藝降解安替比林的對比研究[J];中南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2014年09期

，

本文編號(hào)：1283433