發(fā)布時間：2017-11-16 15:11

  本文關(guān)鍵詞：海水溶水石油烴的光催化降解研究

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【摘要】：當(dāng)今,隨著人類航運(yùn)事業(yè)的發(fā)展。航運(yùn)中原油泄漏事件時常發(fā)生,石油烴進(jìn)入海洋中經(jīng)過物理化學(xué)等一系列反應(yīng),會有一部分石油烴溶入海水中,對海洋生物造成危害。本文研究針含油廢水以及海水溶水石油烴的光催化降解,采用溶膠凝膠法結(jié)合超聲波振蕩制備負(fù)載于空心玻璃微珠上的Fe~(3+)改性Ti02光催化劑,通過正交實(shí)驗(yàn)確定各個制備參數(shù)的影響主次排序進(jìn)而通過單因素實(shí)驗(yàn)確定各制備條件的最佳值,并結(jié)合理論分析原因,對最佳條件下制備的催化劑分別進(jìn)行X一射線衍射分析(XRD)、電鏡掃描(SEM)、比表面積測試BET、熱重差熱分析TG-DSC等表征分析得出自制催化劑的優(yōu)勢,實(shí)驗(yàn)確定催化劑最佳投加量以及最佳取樣時間,驗(yàn)證了Fe~(3+)改性后的催化劑拓寬了其本身的吸收光譜,同時也對催化劑降解海水溶水石油烴的動力學(xué)進(jìn)行了研究,得出了動力學(xué)參數(shù)。研究過程中得到以下結(jié)論：(1)催化劑最佳制備條件：前驅(qū)體鈦酸丁酯、乙醇、硝酸、去離子水的體積比為V釷酬酯：V乙醇：V硝酸：V去離子水=5：20：0.4：1,Fe-Ti原子比為5%、煅燒溫度為500℃。煅燒時間為2h,(2)通過比表面積測試(BET)分析對制得的催化劑進(jìn)行表征,得出Fe~(3+)改性負(fù)載后的催化劑比較面積增大到147.909 cm3/g,同時粒徑減小到16.96 nm,大大提高了光催化效率。(3)在降解海水溶水石油烴時,催化劑的最佳投加量為2g/L,最佳條件下,自制催化劑對海水溶水石油烴含油量的降解最大為84%,TOC降解最大達(dá)到45.7%.(4)反應(yīng)條件相同,Fe~(3+)改性催化劑和未改性的催化劑在可見光和紫外可見混合光中降解TOC為30 mg/L海水溶水石油烴時,改性催化劑比未改性催化劑的降解效率分別提高23%和8%,驗(yàn)證了Fe~(3+)改性催化劑拓寬了催化劑的吸收光譜。(5)海水光催化降解分為2個階段,第一個階段表觀降解速率較快；第二個階段油污降解復(fù)合Langmuir-Hinshelwood動力學(xué)模型。紫外光下,海水溶水石油烴的TOC降解率隨著油污初始TOC濃度的增高呈現(xiàn)先增快后減慢的趨勢,反應(yīng)24 h后,油污初始TOC濃度越大,TOC降解速率常數(shù)越小。對于24 h以后的第二階段,TOC降解較好的復(fù)合Langmuir-Hinshelwood動力學(xué)方程,線性擬合求出Langmuir速率常數(shù)k為12.47 mg/L·day,吸附平衡常數(shù)K為0.029 mg/L；計(jì)算出24 h后油水不同初始TOC濃度的降解半衰期,半衰期隨著初始TOC濃度的增加出現(xiàn)了延長的現(xiàn)象。
【學(xué)位授予單位】：天津科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703

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本文編號：1192750