貴金屬-過渡金屬復(fù)合材料近年在催化領(lǐng)域吸引了大量的關(guān)注,實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),Ni/Au雙組分納米催化劑具有良好的催化活性。在大氣環(huán)境中,催化劑的制備,儲存和應(yīng)用等各個環(huán)節(jié)都存在與氧氣的相互作用,從而對其催化活性和活性穩(wěn)定性產(chǎn)生一定的影響。本文利用第一性原理方法,對氧氣與Ni/Au雙組分表面結(jié)構(gòu)的相互作用進(jìn)行了研究,并與其在清潔Ni表面的吸附特性進(jìn)行對照,探討Au影響催化劑表面物理化學(xué)過程的微觀機(jī)制。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.采用第一性原理方法研究了氧氣分子在預(yù)吸附Au原子的Ni(111)表面的吸附行為,分析了其吸附幾何結(jié)構(gòu)、吸附能及態(tài)密度,并與氧氣分子在清潔Ni(111)表面吸附的情況進(jìn)行比較,探討Ni金屬表面預(yù)吸附Au之后,對氧氣分子在其表面吸附行為的影響。計(jì)算結(jié)果表明,無論是清潔Ni(111)表面或是Au預(yù)吸附Ni(111)表面,最穩(wěn)定的吸附位置都是三重洞位。與此同時,我們發(fā)現(xiàn)Au的預(yù)吸附對氧氣分子在金屬表面的解離有一定的抑制作用,與表面的相互作用也隨之減弱。2.采用第一性原理方法探討了在相同的Au原子覆蓋度下,氧分子與Au原子的距離對吸附性質(zhì)的影響。計(jì)算結(jié)果表明,Au原子附近的氧氣分...

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 研究工作的背景與意義
    1.2 氧氣與AU-NI表面相互作用的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀
    1.3 本文的主要貢獻(xiàn)與創(chuàng)新
    1.4 本論文的結(jié)構(gòu)安排
第二章 研究方法與理論基礎(chǔ)
    2.1 引言
    2.2 第一性原理計(jì)算方法
        2.2.1 BORN-OPPENHEIMER近似
        2.2.2 單電子近似
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 THOMAS-FERMI模型
        2.3.2 HOHENBERG-KOHN定理
        2.3.3 KOHN-SHAM方程
        2.3.4 局域密度近似
        2.3.5 廣義梯度近似
    2.4 贗勢理論
        2.4.1 模守恒贗勢
        2.4.2 超軟贗勢
    2.5 周期性邊界條件
        2.5.1 布洛赫定理
        2.5.2 布里淵區(qū)K點(diǎn)的選取
        2.5.3 平面波基組
    2.6 CI-NEB
    2.7 VASP軟件包簡介
第三章 氧氣與預(yù)吸附AU的 NI(111)表面相互作用的研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 理論模型
    3.4 結(jié)果與分析
        3.4.1 參數(shù)測試
        3.4.2 氧氣在清潔NI(111)表面吸附
        3.4.3 氧氣在預(yù)吸附AU的 NI(111)表面的吸附
        3.4.4 CI-NEB
    3.5 本章小結(jié)
第四章 氧氣在AU/NI(111)合金表面吸附的研究
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 理論模型
    4.4 結(jié)果與分析
        4.4.1 氧氣在AU/NI(111)合金表面吸附
        4.4.2 CI-NEB
    4.5 本章小結(jié)
第五章 全文總結(jié)與展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 后續(xù)工作展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間成果



本文編號：3835813