本文關(guān)鍵詞：不同孔道磁性陰離子交換樹脂對負(fù)電性PPCPs的吸附研究

  更多相關(guān)文章： 藥品及個人護理品 磁性丙烯酸系樹脂 孔道 離子交換 疏水性吸附

【摘要】：隨著人們生活水平的提高,藥品和個人護理品(Pharmaceutical and Personal Care Products, PPCPs)越來越多地被生產(chǎn)和使用。水體中一部分PPCPs類物質(zhì)呈現(xiàn)出負(fù)電性的特征,該類物質(zhì)由于親水性較強、分子量較小,難以被混凝沉淀或活性炭吸附等工藝充分去除,殘留在環(huán)境中存在著一定的生態(tài)風(fēng)險,引起了人們的廣泛關(guān)注。而磁性陰離子交換樹脂作為一種用于吸附水中負(fù)電性污染物的新型環(huán)境材料,目前已用于飲用水處理和廢水深度處理中,對陰離子污染物具有較好的去除效果,也已開始運用于PPCPs污染物的處理中。但目前仍缺乏對磁性樹脂吸附PPCPs類物質(zhì)機理的深入探究,尤其缺乏對于不同物化結(jié)構(gòu)陰離子交換樹脂去除行為和機制的研究。本文通過調(diào)節(jié)不同樹脂合成參數(shù),合成出系列不同孔道的丙烯酸系陰離子交換樹脂,在考察系列孔道樹脂對典型負(fù)電性PPCPs(布洛芬和降固醇酸)的吸附和再生行為的基礎(chǔ)上,通過研究溫度、pH、共存無機/有機陰離子的影響,闡述孔道對PPCPs吸附及共存競爭因素的影響機制。研究的主要內(nèi)容和結(jié)論如下：(1)選用甲基丙烯酸縮水甘油酯與二乙烯苯為單體,加入磁性氧化鐵懸浮共聚,再經(jīng)過胺化反應(yīng),合成出磁性陰離子交換樹脂,并對合成參數(shù)進行優(yōu)化,合成系列孔道樹脂。實驗發(fā)現(xiàn),樹脂交聯(lián)度越高,機械強度越大,沉降速率也越大,但含水率和交換容量因此降低。采用良性致孔劑甲苯致孔,難以合成出符合機械強度和磁性強度需求的樹脂；采用非良性致孔劑環(huán)己醇和十二醇混合致孔,既能保證樹脂的機械強度和沉降速率要求,又可以有效調(diào)控樹脂孔徑分布。采用聚乙烯醇和硫酸鈉為水相分散劑的樹脂產(chǎn)率較高,而采用十二烷基苯磺酸等作為分散劑樹脂產(chǎn)率較低。磁性氧化鐵用量越多,樹脂機械強度、沉降速率越高,但含水率和交換容量有所下降。經(jīng)過樹脂孔道分析,優(yōu)選出三種樹脂(ND-1、ND-2和ND-3)進行吸附行為與吸附機制研究,其平均孔徑分別為11.67、15.36和24.95nm,累積孔體積分別為4.83、11.69和22.18 mm3 g-。(2)通過對比三種不同孔道樹脂對布洛芬(IBU)和降固醇酸(CFA)的吸附和再生效果,發(fā)現(xiàn)孔道較大的ND-3樹脂在吸附速率和平衡吸附量上有更大的優(yōu)勢。通過孔道內(nèi)部擴散方程模擬,發(fā)現(xiàn)樹脂吸附的由內(nèi)部擴散和外部擴散共同控制。樹脂吸附平衡更符合Freundlich模型,表現(xiàn)出不均勻的異相吸附特征；而且,樹脂吸附的IBU(或CFA)的分子數(shù)多于通過離子交換釋放的氯離子數(shù),說明除了離子交換外還可能存在其他作用,如π-π鍵、陽離子-π鍵、氫鍵、疏水性作用等。而孔道越大,吸附單位IBU(或CFA)所釋放的氯離子越少,Freundlich模擬相關(guān)性系數(shù)越高,說明孔道較豐富的樹脂能夠使物理吸附的貢獻度增加,使得反應(yīng)更趨向于不均勻的表面吸附。另外,孔道更大的樹脂有更高的再生效率,這也得益于大孔道的樹脂有更小的孔道內(nèi)部傳質(zhì)阻力。(3)樹脂吸附IBU和CFA過程會受到溫度、pH、無機陰離子和共存有機物的影響。樹脂的平衡吸附量隨溫度的上升而明顯增加,可知樹脂吸附為吸熱反應(yīng),并說明化學(xué)吸附占主導(dǎo)。此外,孔道較大的樹脂受到溫度的影響更小,也說明了孔道大的樹脂其吸附過程中存在物理吸附的特征更為明顯。樹脂吸附IBU最適pH為7,吸附CFA的最適pH為6,過低的pH會使得IBU和CFA分子難以電離而無法進行離子交換,過高pH會使得OH-產(chǎn)生較大的競爭吸附作用。無機陰離子的存在對樹脂吸附IBU和CFA產(chǎn)生抑制作用。共存有機物也會對樹脂吸附IBU和CFA造成競爭吸附現(xiàn)象：多元酸能夠參與交換的官能團更多,產(chǎn)生的競爭作用比一元酸根要大；對于一元羧酸,其疏水性越強競爭作用越大,這是由疏水性吸附所造成；對于一元磺酸,其親水性越強競爭作用越大,這來自于其更強的解離能力,導(dǎo)致在水中更高的離子濃度。另外,孔道較大的樹脂因其傳質(zhì)阻力小和交換容量大的優(yōu)勢,受溫度、pH、無機離子和共存有機物的影響更小
【關(guān)鍵詞】：藥品及個人護理品 磁性丙烯酸系樹脂 孔道 離子交換 疏水性吸附
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O647.3
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-13
• 主要創(chuàng)新點13-14
• 第一章 緒論14-34
• 1.1 研究背景14
• 1.2 藥品及個人護理品的分類、性質(zhì)及危害14-16
• 1.2.1 藥品及個人護理品的分類14-15
• 1.2.2 藥品及個人護理品的性質(zhì)15-16
• 1.2.3 藥品及個人護理品的危害16
• 1.3 藥品及個人護理品的處理16-23
• 1.3.1 生化法17-18
• 1.3.2 混凝沉淀法18
• 1.3.3 氧化法18-19
• 1.3.4 膜濾法19-20
• 1.3.5 吸附法20-23
• 1.4 現(xiàn)有磁性樹脂合成工藝23-25
• 1.5 本文研究目標(biāo)及內(nèi)容25-27
• 1.5.1 研究目標(biāo)25-26
• 1.5.2 研究內(nèi)容26-27
• 1.6 研究思路27-28
• 參考文獻28-34
• 第二章 系列孔道磁性陰離子交換樹脂的制備和表征34-55
• 2.1 引言34-35
• 2.2 本章研究內(nèi)容35
• 2.3 實驗部分35-39
• 2.3.1 實驗藥品35-36
• 2.3.2 磁性樹脂合成基本實驗方法36
• 2.3.3 調(diào)整不同合成參數(shù)實驗方法36-37
• 2.3.4 樹脂性質(zhì)參數(shù)測試方法37-39
• 2.4 結(jié)果與討論39-51
• 2.4.1 交聯(lián)度的影響39-40
• 2.4.2 不同致孔劑的影響40-42
• 2.4.3 磁性氧化鐵用量的影響42-43
• 2.4.4 不同分散劑的影響43-44
• 2.4.5 優(yōu)選樹脂孔道表征44-51
• 2.5 本章總結(jié)51-53
• 參考文獻53-55
• 第三章 不同孔道磁性樹脂對負(fù)電性PPCPs吸附性能的研究55-69
• 3.1 引言55
• 3.2 本章研究內(nèi)容55
• 3.3 實驗部分55-56
• 3.3.1 實驗藥品56
• 3.3.2 實驗儀器56
• 3.4 實驗方法56-58
• 3.4.1 基本實驗方法和分析方法56-57
• 3.4.2 不同孔道樹脂對IBU和CFA的吸附動力學(xué)57
• 3.4.3 不同孔道樹脂對IBU和CFA的靜態(tài)吸附平衡57
• 3.4.4 不同孔道樹脂對IBU和CFA的再生性能測試57-58
• 3.5 實驗結(jié)果與討論58-67
• 3.5.1 吸附動力學(xué)58-63
• 3.5.2 靜態(tài)吸附平衡63-66
• 3.5.3 樹脂吸附再生效果66-67
• 3.6 本章總結(jié)67-68
• 參考文獻68-69
• 第四章 不同孔道樹脂吸附負(fù)電性PPCPs的影響因素研究69-83
• 4.1 引言69
• 4.2 本章研究內(nèi)容69
• 4.3 實驗部分69-73
• 4.3.1 實驗藥品70-71
• 4.3.2 實驗儀器71
• 4.3.3 實驗方法71-73
• 4.4 實驗結(jié)果與討論73-80
• 4.4.1 不同溫度的影響73-74
• 4.4.2 pH影響74-75
• 4.4.3 無機陰離子的影響75-76
• 4.4.4 不同有機物的影響76-80
• 4.5 本章總結(jié)80-82
• 參考文獻82-83
• 第五章 總結(jié)與展望83-85
• 5.1 總結(jié)83-84
• 5.2 展望84-85
• 攻讀碩士期間的科研成果85-86
• 致謝86-87

【參考文獻】

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本文編號：986764