活性炭催化粒子電極的制備及電催化氧化降解酸性紅B的研究
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【摘要】:本文篩選了不同的活性炭粒子電極載體和催化金屬元素,采用浸漬-焙燒法制備了負(fù)載不同催化金屬組分的復(fù)合催化粒子電極材料,評價了粒子電極的電催化氧化效能,通過掃描電子顯微鏡及能譜儀(SEM-EDS)、N2吸附脫附曲線、X射線衍射(XRD)、 X射線光電子能譜(XPS)等確定了催化粒子電極的材料性能,并對電化學(xué)條件的影響進(jìn)行了研究,最后提出了催化粒子電極電催化氧化酸性紅B(AR-B)的降解路徑。研究結(jié)果如下:粒子電極載體的研究表明吸附性能最優(yōu)的果殼活性炭(NSAC)最適合作為粒子電極載體,通過單元素和復(fù)合元素的篩選,比較不同復(fù)合催化元素組合對AR-B濃度和COD的處理效果、催化組分的晶型結(jié)構(gòu)以及單位COD處理能耗,最終選擇Fe與Co復(fù)合元素作為催化活性組分。當(dāng)浸漬液濃度為0.3 mol/L,摩爾比例為1:l,浸漬次數(shù)為兩次,浸漬時間是8h時,此條件制備出的Fe-Co/NSAC催化粒子電極對AR-B濃度和COD的平均去除率分別為90.2%和92.8%,相比于NSAC分別能夠提升18.4%和20.6%。SEM-EDS的結(jié)果表明催化元素均勻地負(fù)載在NSAC表面,ICP-OES的結(jié)果說明Fe和Co的負(fù)載量分別為6.4wt%和2.9wt%;N2吸附脫附曲線的結(jié)果說明NSAC負(fù)載前后吸附行為和孔徑分布沒發(fā)生明顯變化,孔徑分布仍以微孔為主;XRD和XPS的結(jié)果表明催化組分組成主要為CoFe2O4。電化學(xué)條件的研究表明,當(dāng)電解質(zhì)為0.03 mol/L的Na2SO4溶液,電流為0.10A,水力停留時間為20 min,初始溶液pH為7時,Fe-Co/NSAC對AR-B廢水的處理效果達(dá)到最優(yōu),穩(wěn)定出水中AR-B濃度和COD維持在9.4~12.0 mg/L和9.6~11.8 mg/L之間,平均去除率可分別達(dá)到97%和94%。紫外光譜、熒光光譜和氣相色譜-質(zhì)譜的結(jié)果表明在AR-B的降解過程中偶氮鍵先被打斷產(chǎn)生萘化合物,再進(jìn)一步被氧化形成含一個苯環(huán)的有機(jī)酸、酮、烴類化合物,最后被降解成小分子有機(jī)酸、二氧化碳和水。
【關(guān)鍵詞】:催化粒子電極 活性炭 酸性紅B 電催化氧化 降解路徑
【學(xué)位授予單位】:北京林業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703
【目錄】:
- 摘要3-4
- ABSTRACT4-9
- 1 緒論9-23
- 1.1 研究背景9
- 1.2 難降解有機(jī)廢水的深度處理現(xiàn)狀9-12
- 1.2.1 吸附和混凝9-10
- 1.2.2 膜分離技術(shù)10
- 1.2.3 高級氧化技術(shù)10-12
- 1.2.4 其他處理方法12
- 1.2.5 深度處理發(fā)展趨勢12
- 1.3 電催化氧化技術(shù)12-15
- 1.3.1 技術(shù)原理13
- 1.3.2 影響因素13-15
- 1.4 三維電極法15-20
- 1.4.1 反應(yīng)裝置16-17
- 1.4.2 粒子電極載體17-18
- 1.4.3 負(fù)載催化活性組分的方法18-19
- 1.4.4 催化粒子電極19-20
- 1.4.5 存在的問題20
- 1.5 研究目標(biāo)與內(nèi)容20-23
- 1.5.1 研究目標(biāo)20
- 1.5.2 研究內(nèi)容20-21
- 1.5.3 技術(shù)路線21-23
- 2 實驗材料與方法23-33
- 2.1 實驗材料及試劑23-24
- 2.2 實驗儀器24-25
- 2.3 實驗裝置25
- 2.4 催化粒子電極的制備25-27
- 2.4.1 活性炭載體的預(yù)處理25
- 2.4.2 浸漬液的配制25-26
- 2.4.3 催化活性組分的負(fù)載26
- 2.4.4 制備條件26-27
- 2.5 分析方法27-28
- 2.6 物化性能表征28-29
- 2.7 實驗方法29-33
- 2.7.1 粒子電極載體的篩選29-31
- 2.7.2 催化元素的篩選31
- 2.7.3 電化學(xué)條件的影響31-32
- 2.7.4 催化粒子電極的運行穩(wěn)定性32
- 2.7.5 降解中間產(chǎn)物32-33
- 3 粒子電極載體的研究33-41
- 3.1 表面物化性質(zhì)比較33-36
- 3.1.1 表面形貌及孔結(jié)構(gòu)33-35
- 3.1.2 表面官能團(tuán)種類35
- 3.1.3 表面官能團(tuán)數(shù)量35-36
- 3.2 吸附性能研究36-38
- 3.3 電氧化降解效果38-40
- 3.3.1 酸性紅B的降解效果38
- 3.3.2 礦化程度研究38-40
- 3.4 小結(jié)40-41
- 4 催化粒子電極的制備及表征41-60
- 4.1 單催化元素的篩選41-44
- 4.1.1 酸性紅B的降解效果41-42
- 4.1.2 能耗42
- 4.1.3 無機(jī)礦物分析42-44
- 4.2 復(fù)合催化元素44-49
- 4.2.1 酸性紅B的降解效果44-46
- 4.2.2 能耗46-48
- 4.2.3 無機(jī)礦物分析48-49
- 4.3 制備條件的研究49-54
- 4.3.1 浸漬液復(fù)合元素比例49-50
- 4.3.2 浸漬液濃度50
- 4.3.3 負(fù)載次數(shù)50-52
- 4.3.4 浸漬時間52
- 4.3.5 最佳制備條件52-54
- 4.4 催化粒子電極的表征54-59
- 4.4.1 表面形貌及元素含量分析54-55
- 4.4.2 比表面積及孔徑分布55-57
- 4.4.3 無機(jī)礦物分析57-58
- 4.4.4 表面結(jié)構(gòu)組成和化學(xué)鍵58-59
- 4.5 小結(jié)59-60
- 5 電催化氧化降解酸性紅B的研究60-82
- 5.1 電化學(xué)條件的影響60-69
- 5.1.1 電流60-63
- 5.1.2 初始pH值63-65
- 5.1.3 電解質(zhì)種類及濃度65-67
- 5.1.4 水力停留時間67-69
- 5.2 降解機(jī)理分析69-77
- 5.2.1 熒光性有機(jī)物降解分析69-75
- 5.2.2 降解中間產(chǎn)物分析75-76
- 5.2.3 降解路徑76-77
- 5.3 催化粒子電極的運行研究77-80
- 5.3.1 穩(wěn)定運行的處理效果77-78
- 5.3.2 表面形貌及元素含量變化78-79
- 5.3.3 比表面積及孔徑變化79-80
- 5.4 小結(jié)80-82
- 6 結(jié)論與建議82-84
- 6.1 結(jié)論82
- 6.2 建議82-84
- 參考文獻(xiàn)84-91
- 個人簡介91-92
- 導(dǎo)師簡介92-93
- 獲得成果清單93-94
- 致謝94
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