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鐵基金屬—有機框架作為過氧化物模擬酶的應(yīng)用研究

發(fā)布時間:2017-06-08 14:18

  本文關(guān)鍵詞:鐵基金屬—有機框架作為過氧化物模擬酶的應(yīng)用研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:自然界中的酶參與我們生命進程的各個方面,其重要性不言而喻。因為天然酶具有專一性強、催化效率高等特點,所以其被廣泛用于醫(yī)療、農(nóng)業(yè)等各個方面。但是天然酶也存在著一些缺點,比如:穩(wěn)定性差、成本高。人們?yōu)榱私鉀Q天然酶的固有缺陷,開始尋找能替代天然酶的物質(zhì),因此人工合成模擬酶的研究便應(yīng)運而生。自2007年成功合成的四氧化三鐵納米材料展現(xiàn)出過氧化物模擬酶活性之后,關(guān)于模擬酶活性的納米材料的研究工作便越來越多,而鐵基金屬-有機框架就是其中之一。實驗發(fā)現(xiàn),該類材料表現(xiàn)出了過氧化物模擬酶特性,利用其模擬酶的性質(zhì)可以氧化不同的反應(yīng)底物,人們發(fā)現(xiàn)其在生化分析、環(huán)境污染物的去除方面都有較好的效果。因此,我們采用不同的合成方法合成出了不同的鐵基金屬-有機框架,并且將該類材料應(yīng)用于葡萄糖檢測以及廢水中有機染料亞甲基藍(MB)和羅丹明B(RhB)的去除,其具體的研究成果如下:(1)本文通過水熱法合成了一種尺寸大小較為均一的鐵基金屬-有機框架NH2-MIL-101(Fe),通過紅外、SEM、XRD等手段對其進行了表征,并將其作為過氧化物模擬酶應(yīng)用于葡萄糖的檢測。在本實驗中,NH2-MIL-101(Fe)對葡萄糖的檢測表現(xiàn)出較好的選擇性,較寬的線性范圍0.75-50μM以及較低的檢出限0.75μM。動力學(xué)分析結(jié)果表明NH2-MIL-101(Fe)催化行為符合典型的米氏動力學(xué)模型,其催化機理遵循乒乓機理。在實際血清檢測中,檢測值與標(biāo)準(zhǔn)給定值有較小的誤差,因此,這種簡單、靈敏、選擇性高的比色檢測葡萄糖的方法被認為可用于實際用途。(2)本文證明了MOF-235在H2O2存在的條件下具有模擬酶活性,通過XRD、SEM、紅外等表征手段對其進行了表征,并將MOF-235用于有機染料亞甲基藍(MB)的降解。我們對溫度、pH、以及材料濃度等常見的影響因素進行了優(yōu)化,結(jié)果顯示MOF-235作為過氧化物模擬酶催化劑在較寬的pH的范圍(3-10)和較短的時間(50 min)內(nèi)可以有效降解MB,其去除率達到90%以上。同時通過TOC的檢測表明其降解效率為50-60%。除此之外,在最優(yōu)條件下,我們對反應(yīng)體系進行了動力學(xué)和等溫線的研究,發(fā)現(xiàn)其符合準(zhǔn)二級動力學(xué)和Langmuir模型。最后,我們探討了MOF-235降解有機染料亞甲基藍的機理。(3)本文通過微波的方法快速合成了MIL-101(Fe),通過XRD、紅外、SEM等表征手段對其進行了表征,并將MIL-101(Fe)作為模擬酶催化劑用于有機染料羅丹明B(RhB)的降解。實驗表明,MIL-101(Fe)可以在較寬的pH范圍內(nèi)對羅丹明B進行有效的降解,在60 min內(nèi)去除率可以達到100%左右,并且鐵溶出含量較少。同時,我們對反應(yīng)體系進行了動力學(xué)與等溫線的擬合,發(fā)現(xiàn)其符合準(zhǔn)二級動力學(xué)和Langmuir模型。在此基礎(chǔ)之上,我們進一步探討了該反應(yīng)體系降解機理。綜上所述,MIL-101(Fe)可能成為一種有效降解有機染料的應(yīng)用型材料。
【關(guān)鍵詞】:模擬酶 比色檢測 吸附降解 染料 鐵基金屬-有機框架
【學(xué)位授予單位】:西南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703
【目錄】:
  • 摘要6-8
  • ABSTRACT8-10
  • 第一章 文獻綜述10-21
  • 1.1 金屬-有機框架簡介10-12
  • 1.2 MOFs應(yīng)用進展?fàn)顩r12-17
  • 1.2.1 氣體的儲存與藥物傳輸12
  • 1.2.2 催化領(lǐng)域12-14
  • 1.2.3 污染物吸附14-15
  • 1.2.4 MOFs作為熒光探針檢測環(huán)境物質(zhì)15-16
  • 1.2.5 樣品的富集與提純16-17
  • 1.3 染料簡介17-19
  • 1.3.1 染料的概述17-18
  • 1.3.2 染料的治理方法18-19
  • 1.4 研究目標(biāo)與內(nèi)容19-21
  • 1.4.1 研究目標(biāo)19
  • 1.4.2 研究內(nèi)容19-21
  • 第二章 研究報告21-50
  • 2.1 NH_2-MIL-101(Fe)作為過氧化物模擬酶比色檢測葡萄糖21-31
  • 2.1.1 引言21-22
  • 2.1.2 實驗部分22-23
  • 2.1.3 結(jié)果與討論23-30
  • 2.1.4 小結(jié)30-31
  • 2.2 MOF-235作為過氧化物模擬酶催化降解有機染料亞甲藍31-39
  • 2.2.1 引言31-32
  • 2.2.2 實驗部分32-34
  • 2.2.3 結(jié)果與討論34-38
  • 2.2.4 小結(jié)38-39
  • 2.3 微波法合成MIL-101(Fe)作為過氧化物模擬酶催化降解羅丹明B39-50
  • 2.3.1 引言39-40
  • 2.3.2 實驗部分40-41
  • 2.3.3 結(jié)果與討論41-49
  • 2.3.4 小結(jié)49-50
  • 參考文獻50-60
  • 在校期間發(fā)表論文60-61
  • 致謝61

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  本文關(guān)鍵詞:鐵基金屬—有機框架作為過氧化物模擬酶的應(yīng)用研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號:432797

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