煤炭是我國(guó)最重要一次能源,燃煤發(fā)電在工業(yè)生產(chǎn)和生活用電中占有主要的地位。煤炭燃燒的過(guò)程中會(huì)釋放多種污染物。典型的燃煤煙氣污染物,如SO₂、NO和NO₂,在大氣環(huán)境中會(huì)發(fā)生一系列化學(xué)反應(yīng),造成酸雨、光化學(xué)煙霧和臭氧層破壞等環(huán)境問(wèn)題,對(duì)人類的生命健康產(chǎn)生嚴(yán)重的危害。目前,電廠燃煤鍋爐通常采用選擇性催化還原技術(shù)和石灰石石膏法技術(shù),分別脫除鍋爐尾氣中的氮氧化物和硫氧化物。上述單獨(dú)脫除技術(shù)存在占地面積大,投資和運(yùn)行成本高,失活催化劑作為固體廢棄物難以處理等嚴(yán)重缺陷。因此,開(kāi)發(fā)和研究多種污染物一體化協(xié)同脫除技術(shù)具有十分重要的理論意義和工程應(yīng)用價(jià)值。本文提出了一種針對(duì)燃煤煙氣中硫氧化物和氮氧化物的“分級(jí)吸收”工藝,即基于H₂O₂/鐵基材料異相芬頓反應(yīng)耦合氨基吸收溶液同時(shí)脫硫脫硝工藝。其過(guò)程可描述為,燃煤煙氣中SO₂在一級(jí)吸收塔中被氨基溶液吸收脫除,脫硫后的煙氣與霧化的H₂O₂混合并通過(guò)催化反應(yīng)器,實(shí)現(xiàn)對(duì)NO的高效氧化,氧化后的氮氧化物在二級(jí)吸收塔中被...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 傳統(tǒng)脫硫技術(shù)
        1.2.2 傳統(tǒng)脫硝技術(shù)
        1.2.3 脫硫脫硝一體化技術(shù)
    1.3 高級(jí)氧化技術(shù)在燃煤煙氣脫硫脫硝一體化領(lǐng)域的研究進(jìn)展
        1.3.1 高級(jí)氧化技術(shù)工藝的發(fā)展和分類
        1.3.2 液相H₂O₂溶液脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.3 液相過(guò)硫酸鹽溶液脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.4 臭氧直接氧化脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.5 催化臭氧化脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.6 氣相H₂O₂直接氧化脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.7 氣相H₂O₂復(fù)合氧化劑脫硫脫硝技術(shù)
        1.3.8 氣相H₂O₂\固體催化劑異相芬頓反應(yīng)脫硫脫硝技術(shù)
    1.4 氨基溶液脫除燃煤污染物研究進(jìn)展
        1.4.1 氨基溶液脫除煙氣中污染物實(shí)驗(yàn)研究
        1.4.2 氨基溶液脫除煙氣中污染物動(dòng)力學(xué)研究
    1.5 課題的研究思路、內(nèi)容和目標(biāo)
        1.5.1 研究思路
        1.5.2 研究方案與技術(shù)路線
        1.5.3 研究?jī)?nèi)容
    1.6 本章小結(jié)
第二章 實(shí)驗(yàn)裝置和催化劑制備及測(cè)試表征方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)裝置
    2.2 化學(xué)試劑及催化劑制備
        2.2.1 化學(xué)試劑
        2.2.2 催化劑制備
    2.3 脫除效率
    2.4 液相產(chǎn)物表征方法
        2.4.1 離子色譜(IC)
    2.5 催化劑及固相產(chǎn)物表征方法
        2.5.1 X射線衍射(XRD)
        2.5.2 比表面積和孔結(jié)構(gòu)(BET)
        2.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.5.4 傅立葉轉(zhuǎn)換紅外線光譜(FTIR)
        2.5.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.5.6 電子順磁共振(ESR)
    2.6 本章小結(jié)
第三章 氨基溶液吸收NO₂及SO₂實(shí)驗(yàn)研究
    3.1 前言
    3.2 不同吸收劑種類對(duì)NO、NO₂及SO₂脫除效率的影響
    3.3 第一級(jí)吸收塔內(nèi)氨基溶液脫硫?qū)嶒?yàn)研究
        3.3.1 吸收劑濃度對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.2 溶液溫度對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.3 溶液pH對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.4 煙氣共存氣對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.5 三乙醇胺添加劑對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.6 煙氣流量對(duì)脫硫效率的影響
        3.3.7 脫硫劑及副產(chǎn)物對(duì)NO的脫除
        3.3.8 一級(jí)塔脫除SO₂產(chǎn)物分析
    3.4 第二級(jí)吸收塔內(nèi)氨基溶液脫除NO₂實(shí)驗(yàn)研究
        3.4.1 亞硫酸銨相對(duì)濃度對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.2 溶液溫度對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.3 溶液pH對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.4 煙氣流量對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.5 添加劑濃度對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.6 煙氣共存氣對(duì)NO₂脫除效率的影響
        3.4.7 不同氧化度下NO₂脫除效率
        3.4.8 二級(jí)塔脫除NO₂產(chǎn)物分析
    3.5 本章小結(jié)
第四章 NO₂脫除反應(yīng)分析及動(dòng)力學(xué)模型研究
    4.1 前言
    4.2 熱力學(xué)分析
        4.2.1 分析方法
        4.2.2 氣相-液相熱力學(xué)結(jié)果與分析
    4.3 氨基溶液脫NO₂動(dòng)力學(xué)研究
        4.3.1 理論分析
        4.3.2 物性參數(shù)
        4.3.3 不同實(shí)驗(yàn)工況下NO₂的吸收速率
        4.3.4 NO₂反應(yīng)級(jí)數(shù)
        4.3.5 快速反應(yīng)假設(shè)驗(yàn)證
        4.3.6 擬一級(jí)反應(yīng)速率
        4.3.7 吸收動(dòng)力學(xué)模型驗(yàn)證
    4.4 本章小結(jié)
第五章 雙氧水/氧化鐵異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液脫硝實(shí)驗(yàn)研究
    5.1 引言
    5.2 雙氧水/氧化鐵異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液脫硝實(shí)驗(yàn)研究
        5.2.1 雙氧水濃度對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.2 體積空速與雙氧水流量對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.3 煙氣溫度對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.4 霧化溫度對(duì)脫硝的影響
        5.2.5 催化溫度對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.6 NO濃度對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.7 催化劑顆粒粒徑對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.8 煙氣共存氣對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.9 長(zhǎng)時(shí)間脫硝實(shí)驗(yàn)研究
        5.2.10 載體對(duì)脫硝效率的影響
        5.2.11 晶體結(jié)構(gòu)對(duì)脫硝效率的影響
    5.3 本章小結(jié)
第六章 雙氧水/氧化鐵異相芬頓反應(yīng)氧化一氧化氮的機(jī)理研究
    6.1 前言
    6.2 自由基檢測(cè)及驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)
    6.3 熱力學(xué)計(jì)算
        6.3.1 熱力學(xué)分析方法
        6.3.2 SO₂和NO的氧化熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算及分析
    6.4 雙氧水/氧化鐵異相芬頓反應(yīng)氧化NO的產(chǎn)物分析
        6.4.1 氧化后氣相產(chǎn)物分析
        6.4.2 氧化后液相產(chǎn)物分析
    6.5 催化劑表征分析
        6.5.1 反應(yīng)前后催化劑的XRD圖譜
        6.5.2 反應(yīng)前后催化劑的FTIR圖譜
        6.5.3 反應(yīng)前后催化劑的SEM-EDX
        6.5.4 反應(yīng)前后催化劑的XPS圖譜
    6.6 雙氧水/鐵基材料異相芬頓反應(yīng)氧化NO動(dòng)力學(xué)
        6.6.1 理論分析
        6.6.2 數(shù)據(jù)處理
        6.6.3 結(jié)果與討論
    6.7 本章小結(jié)
第七章 雙氧水/鈣鈦礦型鐵基催化劑異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液脫硝實(shí)驗(yàn)及機(jī)理研究
    7.1 前言
    7.2 催化劑結(jié)構(gòu)與表面理化特性表征
        7.2.1 催化劑結(jié)構(gòu)表征
        7.2.2 催化劑表面理化性質(zhì)表征
    7.3 脫硝與催化性能實(shí)驗(yàn)
        7.3.1 催化劑催化效率
        7.3.2 產(chǎn)物分析
        7.3.3 自由基檢測(cè)
    7.4 構(gòu)效關(guān)系與催化機(jī)理
        7.4.1 構(gòu)效關(guān)系建立
        7.4.2 催化機(jī)理分析
    7.5 催化劑穩(wěn)定性研究
    7.6 本章小結(jié)
第八章 高硫煙氣中基于硫酸鐵催化劑的異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)與機(jī)理
    8.1 前言
    8.2 高硫煙氣中基于硫酸鐵的異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液同時(shí)脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)研究
        8.2.1 自由基檢測(cè)
        8.2.2 雙氧水濃度對(duì)脫硫脫硝效率的影響
        8.2.3 催化溫度對(duì)脫硫脫硝效率的影響
        8.2.4 水汽濃度對(duì)脫硫脫硝效率的影響
        8.2.5 催化劑用量對(duì)脫硫脫硝效率的影響
        8.2.6 煙氣共存氣對(duì)脫硫脫硝效率的影響
        8.2.7 吸收前后的產(chǎn)物分析
    8.3 基于硫酸鐵的異相芬頓反應(yīng)耦合氨基溶液同時(shí)脫硫脫硝機(jī)理分析
        8.3.1 同時(shí)脫硫脫硝和單獨(dú)脫硝
        8.3.2 反應(yīng)前后催化劑的XPS圖譜
    8.4 催化劑穩(wěn)定性研究
    8.5 本章小結(jié)
第九章 總結(jié)與展望
    9.1 全文總結(jié)
    9.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    9.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間的學(xué)術(shù)成果



本文編號(hào)：4039273