環(huán)境污染是影響21世紀人類生存和國民經(jīng)濟發(fā)展的重大問題。基于太陽光和分子氧在常溫常壓下產(chǎn)生各種活性氧自由基的高級氧化技術(shù),有望實現(xiàn)有毒有機污染物的降解或徹底礦化,因而越來越受到人們的關(guān)注。其中,金屬酞菁光敏化體系能夠直接利用可見光,敏化分子氧產(chǎn)生單線態(tài)氧,快速消除水體中的氯苯酚等生物難降解有機污染物,具有較好的發(fā)展前景。 本論文圍繞金屬酞菁負載化這一主題,系統(tǒng)地研究了有機膨潤土和水滑石的結(jié)構(gòu)、負載方式和負載量等對吸附和可見光光敏降解水中氯苯酚的影響及其反應(yīng)機理。在大幅度提高光敏效率的同時,解決了有機粘土吸附劑的再生問題。首次嘗試金屬酞菁-雜多酸復(fù)合體系,提高了酞菁激發(fā)態(tài)的利用率。論文取得了一些具有重要學術(shù)價值和應(yīng)用前景的研究成果。 (1)經(jīng)陽離子表面活性劑改性的膨潤土能有效吸附水中的有機污染物,進一步往粘土層間插入疏水性的酞菁鋁(AlPc),通過光敏化產(chǎn)生單線態(tài)氧,成功實現(xiàn)了有機膨潤土的循環(huán)使用。在可見光照下,此復(fù)合粘土能高效富集和快速消除水中的硝基、氯代苯酚等生物難降解有機污染物。反應(yīng)的起始速率隨有機物吸附的增加而加快,并很好地符合Langmuir-Hinshelwood模型。增加A...

【文章頁數(shù)】：138 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖1.4球形反相膠束的橫截面，內(nèi)層為含光敏劑的水相[40]

DMso，醇等)，能夠顯著地提高單體的濃度;增加溶液的pH，也可以促進酞菩的解聚[39]。有研究發(fā)現(xiàn)，在含表面活性劑的水溶液或反相膠束中，水溶性的金屬酞著可以解聚(圖1.4)[40]。例如，將四梭基酞菩鋅(znTcPc)加入到由陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溟化錢甚至陰離子表面活....

圖1.5PdPcS水溶液在(A)室溫及(B)90℃時的吸收光譜

日OUndFll舊偽O.p以即從湘?zhèn)韧耺列目國睡六~0D.側(cè)，即lmol峨目.圖1.4球形反相膠束的橫截面，內(nèi)層為含光敏劑的水相[40]。ss一sectionofareversesPhericalmicelle，wherehydroPhilicPhotosensl12

圖1.6四取代陽離子酞著稼在水溶液中的吸收光譜[48】

在水中很多只能發(fā)生部分的解離�？赡苡捎谳S向氯離子也起很大的空間產(chǎn)物溶于水后能在很大的濃度范圍主要以單體存在(圖1.6)[48]。因此，選用合適的中心金屬離子(如Al，Si，Ge，Sn，Ga等)增加軸向配位的能力[49一5‘]，從空間上阻止酞著分子之間的聚合也是一種很好的途徑。值得....

圖1.12電子給體一光敏劑一電子受體三元體系超分子的組成[’‘“]

極大地抑制了酞著氧欽的聚合，提高了酞菩氧欽一TIO:在藍光區(qū)域的光電轉(zhuǎn)換效率[“3]。此外，酞著還可與單墻碳納米管[’‘“]、富勒烯[“5，‘’“]、葉琳[“7〕等發(fā)生光致電子轉(zhuǎn)移(圖1.12)。表1.4酞著基態(tài)和激發(fā)態(tài)時的氧化還原電位(evvs.NHE)，其中P*T表示激發(fā)三線....

本文編號：3960544