有毒難降解有機(jī)污染物引起的環(huán)境問(wèn)題已成為21世紀(jì)影響人類(lèi)生存與健康的重大問(wèn)題。采用經(jīng)濟(jì)、高效、綠色的處理技術(shù)消除它們是當(dāng)前環(huán)境界非常熱門(mén)的研究課題之一。目前,國(guó)際上最受關(guān)注的、應(yīng)用潛力最大的是Ti02光催化技術(shù)。然而,TiO2需要紫外光激發(fā),難以推廣應(yīng)用。利用可見(jiàn)光(或太陽(yáng)光)催化劑降解有毒有機(jī)污染物一直是光催化領(lǐng)域的重要難題。 本論文以利用可見(jiàn)光催化降解有機(jī)污染物為目標(biāo),選擇鐵取代磷鎢雜多酸鹽(PW11Fe)和分子碘為催化劑(敏化劑),在可見(jiàn)光和H202作用下,實(shí)現(xiàn)了染料、氯苯酚等有機(jī)物的降解。全文分為兩個(gè)部分,從四個(gè)章節(jié)展開(kāi)詳細(xì)闡述： (1)以鐵取代雜多酸鹽PW11Fe替代傳統(tǒng)Fenton反應(yīng)中的Fe3+,與H202構(gòu)成一個(gè)新穎的光催化體系。與傳統(tǒng)Fenton反應(yīng)相比,該體系可以在可見(jiàn)光(λ≥400nm)激發(fā)下,pH2-8范圍內(nèi)有效地活化H202,實(shí)現(xiàn)染料X3B和甲基橙的脫色降解。經(jīng)多次循環(huán)后,催化劑依然保持良好活性。電子順磁共振技術(shù)和乙醇猝滅實(shí)驗(yàn)表明,OH自由基為主要活性基團(tuán),提出類(lèi)photo-Fenton的反應(yīng)機(jī)制。此外,X3B和甲基橙雖同屬偶氮染料,但它們的降解歷程顯著不同,...

【文章頁(yè)數(shù)】：132 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
目錄
第一章 前言
    1.1 Fenton反應(yīng)
        1.1.1 Fenton反應(yīng)機(jī)理
        1.1.2 Fenton反應(yīng)影響因素
        1.1.3 Fenton反應(yīng)優(yōu)缺點(diǎn)
        1.1.4 Photo-Fenton反應(yīng)
        1.1.5 Photo-Fenton反應(yīng)的改進(jìn)
        1.1.6 可見(jiàn)光誘導(dǎo)Fenton反應(yīng)
        1.1.7 芳香化合物加速Fenton反應(yīng)
    1.2 鐵取代雜多配合物
        1.2.1 keggin過(guò)渡金屬取代雜多配合物的結(jié)構(gòu)與特性
        1.2.2 鐵取代磷鎢雜多酸鹽的合成路線(xiàn)
        1.2.3 鐵取代雜多酸鹽在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.2.4 鐵取代雜多酸鹽在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.3 碘的光化學(xué)概述
        1.3.1 碘的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.3.2 碘及其化合物之間的轉(zhuǎn)化
        1.3.3 碘與過(guò)氧化氫之間的反應(yīng)
        1.3.4 芳香化合物的碘代反應(yīng)
        1.3.5 碘的光化學(xué)
    1.4 論文選題依據(jù)和思路
    參考文獻(xiàn)
第二章 鐵取代磷鎢雜多酸鹽類(lèi)光-芬頓法降解染料
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 材料與試劑
        2.2.2 催化劑的合成與表征
        2.2.3 光化學(xué)實(shí)驗(yàn)及測(cè)定
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑表征
        2.3.2 光催化降解染料X3B
        2.3.3 光催化降解甲基橙
        2.3.4 反應(yīng)機(jī)理
        2.3.5 pH適用范圍
        2.3.6 循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    2.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第三章 可見(jiàn)光誘導(dǎo)鐵取代雜多酸光催化降解氯苯酚
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 材料與試劑
        3.2.2 光化學(xué)反應(yīng)及分析
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 PW₁₁Fe結(jié)構(gòu)與光譜
        3.3.2 光催化降解氯苯酚
        3.3.3 4-氯苯酚降解中間產(chǎn)物
        3.3.4 PW₁₁Fe和H₂O₂濃度對(duì)4-CP降解的影響
        3.3.5 溶液pH對(duì)4-CP降解的影響
        3.3.6 羥基自由基
        3.3.7 反應(yīng)機(jī)理
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第四章 可見(jiàn)光下分子碘敏化降解2,4,6-三氯苯酚
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 材料與試劑
        4.2.2 光敏化反應(yīng)
        4.2.3 分析與測(cè)試
        4.2.4 量子產(chǎn)率測(cè)定
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 分子碘活性
        4.3.2 雜多酸作用
        4.3.3 產(chǎn)物分析
        4.3.4 溶液初始pH的影響
        4.3.5 其它影響因素
        4.3.6 反應(yīng)機(jī)理
    4.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第五章 分子碘與氯苯酚光化學(xué)行為探究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 材料與試劑
        5.2.2 光敏化反應(yīng)
        5.2.3 分析與測(cè)試
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 缺位磷鎢酸作用
        5.3.2 溶劑的影響
        5.3.3 不同氯苯酚降解
        5.3.4 產(chǎn)物分析
    5.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 存在問(wèn)題
    6.3 展望
攻讀博士學(xué)位期間完成的學(xué)術(shù)論文與專(zhuān)利
致謝



本文編號(hào)：3948465