發(fā)布時(shí)間：2024-03-29 22:42

　　本文采用氧化還原共沉淀法制備了一系列不同Mn/Ce比的MnOx-CeO2復(fù)合氧化物，考察其對(duì)甲苯的催化活性，并考察了制備方法和焙燒溫度對(duì)催化劑活性的影響；借助BET、XRD、H2-TPR、Raman和XPS等表征手段，研究催化劑表面的活性物種；借助原位拉曼手段推測(cè)甲苯催化反應(yīng)過程中催化劑表面活性物種的變化規(guī)律；最后，選用催化活性最好的粉末催化劑作為活性組分制備了一系列整體式催化劑，考察了制備方法、焙燒溫度、活性組分負(fù)載量、甲苯濃度、空速等條件對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果表明，采用氧化還原沉淀法（RP），焙燒溫度為400℃時(shí)的MnOx(0.5)-CeO2催化劑，Mn進(jìn)入CeO2的立方螢石結(jié)構(gòu)后形成固溶體結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生了大量的晶格缺陷和更多的氧空位，晶格氧含量增多，氧流動(dòng)能力增強(qiáng)，對(duì)甲苯的催化降解活性好，T90=190℃。Mn主要分散在催化劑表面,主要以高價(jià)態(tài)的Mnn+形式存在，而Ce主要分散在體相中。高度分散在催化劑表面的Mn4+在甲苯氧化中起主要作用，Ce4+并未直接參與反應(yīng)，而是起到了電子傳遞的作用。甲苯氧化反應(yīng)過程中催化劑表面活性物種可能的變化規(guī)律如下：Mn4+轉(zhuǎn)化為Mn3+、Mn2+，釋...

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 課題研究背景
        1.1.1 揮發(fā)性有機(jī)化合物的污染現(xiàn)狀、來源及危害
        1.1.2 揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)控制技術(shù)
    1.2 用于去除 VOCs 的催化劑
        1.2.1 活性組分
        1.2.2 本實(shí)驗(yàn)選用催化劑活性組分的研究進(jìn)展
        1.2.3 催化劑載體
        1.2.4 制備方法
    1.3 吸附-催化協(xié)同技術(shù)的研究進(jìn)展
    1.4 研究設(shè)想與主要研究內(nèi)容
        1.4.1 研究設(shè)想
        1.4.2 主要研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備
        2.1.1 材料
        2.1.2 化學(xué)試劑
        2.1.3 實(shí)驗(yàn)用氣體
    2.2 催化劑表征
        2.2.1 掃描電鏡分析(SEM)
        2.2.2 比表面積分析(BET)
        2.2.3 X-射線衍射分析(XRD)
        2.2.4 程序升溫還原反應(yīng)(H₂-TPR)
        2.2.5 程序升溫氧化(O₂-TPD)
        2.2.6 X-射線電子能譜(XPS)
        2.2.7 拉曼光譜(Raman)
    2.3 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)
        2.3.1 活性評(píng)價(jià)裝置
        2.3.2 活性評(píng)價(jià)的實(shí)驗(yàn)條件
    2.4 小結(jié)
第三章 催化劑表面活性物種研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑制備
        3.2.2 活性評(píng)價(jià)和表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 活性評(píng)價(jià)
        3.3.2 XRD 和 BET
        3.3.3 H₂-TPR
        3.3.4 O₂-TPD
        3.3.5 Raman
        3.3.6 XPS
    3.4 本章小結(jié)
第四章 MnO_x(0.5)-CeO₂ 催化劑表面活性物種演變歷程研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑制備
        4.2.2 催化劑的活性測(cè)試和表征
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 催化劑活性評(píng)價(jià)
        4.3.2 XRD 和 BET
        4.3.3 H₂-TPR
        4.3.4 MnO_x(0.5)-CeO₂ 催化劑不同氣氛下原位拉曼研究
    本章小結(jié)
第五章 MnO_X-CeO₂/蜂窩沸石整體式催化劑降解甲苯的性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 催化劑制備
        5.2.2 催化劑的活性評(píng)價(jià)與表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 活性評(píng)價(jià)
        5.3.2 XRD
        5.3.3 SEM
        5.3.4 BET
        5.3.5 H₂-TPR
        5.3.6 甲苯濃度和空速對(duì)催化劑活性的影響
        5.3.7 催化劑的穩(wěn)定性
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號(hào)：3941413