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人工環(huán)境下氧化性自由基對(duì)氣態(tài)污染物的作用機(jī)理及應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2024-03-04 20:34
  人類賴以生存的環(huán)境中存在著穩(wěn)定的物質(zhì)和能量平衡,一定量的污染物排放可在環(huán)境內(nèi)部循環(huán)凈化,大氣環(huán)流中氧化性自由基與各類氣態(tài)污染物的反應(yīng)在此過程中發(fā)揮了重要作用。本文在深入認(rèn)識(shí)揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)和含硫化合物在大氣環(huán)境中遷移和轉(zhuǎn)化途徑的基礎(chǔ)上,借助電暈放電等離子體技術(shù)在人工環(huán)境下模擬大氣環(huán)流中氧化性自由基的產(chǎn)生和對(duì)多種污染物的降解,探索機(jī)理并將其應(yīng)用于大氣污染控制使污染物在排入環(huán)境之前得到凈化與利用。 首先利用電子自旋共振波譜(ESR)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)電暈放電引發(fā)的氣相自由基的捕集與檢測(cè);通過置換不同的放電介質(zhì)確認(rèn)了背景氣體中H2O為主要自由基源,O2的存在可增強(qiáng)自由基產(chǎn)率;自由基發(fā)生方式如下:同軸式電暈放電反應(yīng)器的放射型噴嘴電暈極與接地極間外加高壓電場(chǎng)而形成電暈區(qū)域,自由基源氣體分子在電暈區(qū)域內(nèi)受高能電子攻擊發(fā)生電離產(chǎn)生自由基。這一結(jié)果為深入研究模擬大氣環(huán)境中氧化性自由基與揮發(fā)性有機(jī)物的反應(yīng)過程奠定了基礎(chǔ)。 重點(diǎn)考察了由直流電暈放電引發(fā)的羥基自由基(HO·)對(duì)苯系物的降解行為及影響因素。結(jié)果表明,反應(yīng)器極間電壓(Vp)...

【文章頁(yè)數(shù)】:163 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

圖2.6等離子體·催化體系反應(yīng)器結(jié)構(gòu)圖

圖2.6等離子體·催化體系反應(yīng)器結(jié)構(gòu)圖

的(RolandU,etal.2002:GervasiniA,etal.1996:Ein銘aH,etal.2001;SekiguehiK,etal.2003)。PDc過程則是將等離子體反應(yīng)器與催化床合二為一(如圖2.6(b)所示),與PEC過程不同的是所有反應(yīng)在PDC反應(yīng)....


圖3.1同軸式直流電暈放電自由基發(fā)生器及氣體處理裝置流程圖

圖3.1同軸式直流電暈放電自由基發(fā)生器及氣體處理裝置流程圖

流程圖如圖3.1(a)所示。電極氣(自由基源物質(zhì),如02)從噴嘴電極中噴出,由于電極曲率半徑較大,在高壓電場(chǎng)作用下形成強(qiáng)電暈區(qū),引發(fā)氣體電離,產(chǎn)生大量的自由


圖3.434803的035加3540電暈放電下HO的ESR檢測(cè)圖譜

圖3.434803的035加3540電暈放電下HO的ESR檢測(cè)圖譜

O和o2為供暇源引友暇化勝自由蕊及對(duì)幕策特的降解機(jī)理1:2:2:1四重峰譜線,如圖3.4(a)所示,這是HO與DMPo加合形成的DMPo一Ho.的典型特征波譜。根據(jù)Ho.超精細(xì)禍合常數(shù)(aH=aN=14.gG)模擬的ESR波譜(圖3.4偽))與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。當(dāng)吸收液中事先加入Ho....


圖3.5電暈照片

圖3.5電暈照片

電流的突然增大(從大約10-抖到1護(hù)A)以及在曲率半徑較小的電極處產(chǎn)生朦朧的輝光,由于電暈放電在一定范圍內(nèi)進(jìn)行,在外加電壓在域值電壓范圍內(nèi)(26kv左右),反應(yīng)器內(nèi)可以觀察到穩(wěn)定明顯的藍(lán)色流光電暈如圖3.5(a)一(c)所示,強(qiáng)度隨極間電壓的增大而增強(qiáng),此時(shí)極間的介質(zhì)氣體將被充分....



本文編號(hào):3919137

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