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富氧條件下沸石分子篩負(fù)載Co,Mn選擇催化CH 4 還原NO x 的研究

發(fā)布時(shí)間:2024-02-19 12:15
  煤、石油、天然氣等物質(zhì)的燃燒滿足了人類對(duì)于能源的需求,但排放的燃燒尾氣造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染,SO2,NOx(90%為NO),CO,CO2等污染物的排放對(duì)人類的生存環(huán)境產(chǎn)生了極大的威脅。尤其是NOx不僅能形成酸雨和光化學(xué)霧,而且能引起溫室效應(yīng),人類的很多疾病都或多或少與NOx的排放有關(guān)。如何有效地消除尾氣中的NOx是一項(xiàng)世界性的難題,盡管NH3作還原劑選擇還原NOx在固定源(發(fā)電廠)NOx等行業(yè)已經(jīng)投入商業(yè)運(yùn)營(yíng),但由于NH3容易泄漏、腐蝕性強(qiáng)、設(shè)備投資大、操作難度高、能形成硫酸銨等造成管道堵塞,將該技術(shù)應(yīng)用于移動(dòng)源NOx(汽車尾氣)的治理幾乎是不可能。三效催化劑(TWC)應(yīng)用于汽車等移動(dòng)源尾氣時(shí)能同時(shí)脫除尾氣中的CO,HC和NOx,但該技術(shù)只能應(yīng)用在空燃比(A/F=14.6)附近狹窄的范圍內(nèi)。富氧燃燒是當(dāng)前提倡節(jié)約能源和減少?gòu)U氣...

【文章頁(yè)數(shù)】:150 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述及選題
    1.1 NOx污染現(xiàn)狀
        1.1.1 氮、氧化物存在狀態(tài)及其排放
        1.1.2 NOx對(duì)環(huán)境和人類健康的影響
        1.1.3 排放標(biāo)準(zhǔn)
        1.1.4 NOx的治理方法
    1.2 應(yīng)用碳?xì)浠衔镞x擇催化還原NOx(HC-SCR)的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 HC-SCR的研究起源及現(xiàn)狀
        1.2.2 HC-SCR中作還原劑的碳?xì)浠衔?br>        1.2.3 碳?xì)浠衔镒鬟原劑的反應(yīng)機(jī)理
    1.3 CH4作還原劑選擇催化還原NO的研究進(jìn)展
        1.3.1 CH4作還原劑選擇催化還原NO的研究起源及現(xiàn)狀
        1.3.2 CH4-SCR反應(yīng)機(jī)理的研究
    1.4 HC-SCR(包括CH4-SCR)過(guò)程面臨的挑戰(zhàn)
    1.5 本論文的研究目的和結(jié)構(gòu)
    參考文獻(xiàn)
第二章 實(shí)驗(yàn)總述
    2.1 催化劑制備
        2.1.1 CoH-FBZ,CoH-Beta,CoH-Y催化劑的制備
        2.1.2 MnH-FBZ,MnH-Beta,MnH-Y,MnNa-FBZ催化劑的制備
        2.1.3 CoH-ZSM-5,CoNa-ZSM-5的制備
        2.1.4 其它催化劑的制備
    2.2 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 XRD表征
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)表征
        2.3.3 BET比表面積測(cè)定
        2.3.4 FT-IR吸收譜圖
        2.3.5 漫反射紫外-可見(jiàn)光譜(DRS-UV-Vis)
        2.3.6 原子吸收光譜分析(AAS)
        2.3.7 NH3程序升溫脫附(TPD)
        2.3.8 H2-TPR(H2程序升溫還原)
    2.4 毒化性能評(píng)價(jià)
    2.5 SO2程序升溫表面反應(yīng)(TPSR)
    2.6 瞬態(tài)法測(cè)定NO,NO+O2和NO2程序升溫脫附(TPD)
第三章 催化劑的性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的XRD表征
    3.3 催化劑的SEM表征
    3.4 Co系催化劑的UV-Vis表征
    3.5 催化劑的FT-IR表征
    3.6 催化劑的NH3-TPD表征
    3.7 催化劑的H2-TPR表征
    本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 催化劑的催化性能
    4.1 引言
    4.2 CoH-FBZ催化劑與機(jī)械混合催化劑催化性能的比較
    4.3 CoH-FBZ催化劑中FAU和BEA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)相對(duì)含量對(duì)催化性能的影響
    4.4 Co含量對(duì)CoH-FBZ催化性能的影響
    4.5 沸石分子篩中酸位對(duì)CoH-FBZ催化性能的影響
    4.6 氧氣濃度對(duì)CoH-FBZ催化性能的影響
    4.7 空速對(duì)CoH-FBZ催化性能的影響
    4.8 H2O,SO2對(duì)CoH-FBZ催化性能的影響
    4.9 MnH-FBZ催化劑與機(jī)械混合催化劑催化性能的比較
    4.10 MnH-FBZ催化劑中FAU和BEA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)相對(duì)含量對(duì)催化性能的影響
    4.11 Mn含量對(duì)MnH-FBZ催化性能的影響
    4.12 沸石分子篩中酸位對(duì)MnH-FBZ催化性能的影響
    4.13 氧氣濃度對(duì)MnH-FBZ催化性能的影響
    4.14 H2O,SO2對(duì)MnH-FBZ催化性能的影響
    4.15 MnH-FBZ和CoH-FBZ催化劑催化性能比較
    本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 CH4-SCR反應(yīng)機(jī)理的探究
    5.1 引言
    5.2 CoH-ZSM-5催化劑上的CH4-SCR反應(yīng)
        5.2.1 CoH-ZSM-5中Co含量對(duì)CH4-SCR催化活性的影響
        5.2.2 反應(yīng)物料分別為NO和NO2對(duì)反應(yīng)的影響
    5.3 NO在催化劑上的氧化
    5.4 瞬態(tài)法研究氮氧化物與催化劑CoH-ZSM-5的相互作用
        5.4.1 Co含量對(duì)NO-TPD的影響
        5.4.2 吸附溫度對(duì)NO-TPD的影響
        5.4.3 吸附過(guò)程中NO濃度對(duì)NO-TPD的影響
        5.4.4 Co含量對(duì)于NO2-TPD的影響
        5.4.5 吸附溫度對(duì)NO2-TPD的影響
        5.4.6 NO2濃度對(duì)NO2-TPD的影響
        5.4.7 NO對(duì)NO2-TPD的影響
        5.4.8 CoH-ZSM-5催化劑中Co含量對(duì)NO+O2-TPD的影響
        5.4.9 吸附溫度對(duì)NO+O2-TPD的影響
        5.4.10 程序升溫分解Co(NO3)2
  •         5.4.11 CoH-ZSM-5的H2-TPR
        5.5 對(duì)于上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一些討論
        5.6 瞬態(tài)法研究Co系復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑表面NO-,NO+O2-,NO2-TPD
        5.7 CoH-FBZ催化劑CH4-SCR催化特性的探討
        5.8 TPSR研究SO2毒化的催化劑CoH-FBZ
        本章小結(jié)
        參考文獻(xiàn)
    第六章 結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)和今后工作的展望
        6.1 論文的結(jié)論
        6.2 論文的創(chuàng)新點(diǎn)
        6.3 今后工作的展望
    作者簡(jiǎn)介
    攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    致謝



    本文編號(hào):3902672

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