生產(chǎn)超低硫含量的柴油是目前全世界煉油廠的一個(gè)主要任務(wù)。由于含硫化物燃燒后會(huì)轉(zhuǎn)化為SOx,是環(huán)境污染的主要因素之一,因此得到了媒體和科學(xué)界的廣泛關(guān)注。SOx不但會(huì)形成酸雨,而且會(huì)使汽車催化轉(zhuǎn)換器中的催化劑中毒,降低轉(zhuǎn)化性能,如此勢必會(huì)增加尾氣中CO和NOx的排放,進(jìn)一步加大環(huán)境污染。在過去的幾十年里,工業(yè)上常用的脫硫方式為加氫脫硫(HDS),該技術(shù)可以有效的脫除硫醇、硫醚和噻吩,但對(duì)于二苯并噻吩以及它們的烷基衍生物就顯得較為困難。氧化脫硫技術(shù)可以從一個(gè)相反的方向提升燃油脫硫的效果,即將硫化物氧化去除。 以氯代季銨鹽和無水FeCl3原料合成了三種季銨型類Fenton催化劑Q+[FeCl4]-(Q+=(CH3)4N+,(C14H29)N+(CH3)3,運(yùn)用紅外光譜、紫外光譜、拉曼光譜、元素分析等手段對(duì)所合成催化劑的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,同時(shí)將這些催化劑應(yīng)用于模型油的脫硫中。通過考察氧化脫硫反應(yīng)的時(shí)間、溫度、萃取劑離子液體的種類、氧化劑和催化劑的用量對(duì)脫硫效率的影響,得到了脫硫的最佳條件。結(jié)果顯示,以離子液體1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([C4mim]BF4)為溶劑和萃取劑,30wt%雙雙...

【文章頁數(shù)】：158 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 燃油脫硫的必要性
        1.1.1 燃油脫硫的意義
        1.1.2 燃油的低硫化趨勢
        1.1.3 燃油中硫化物主要的存在形式
    1.2 柴油的加氫脫硫技術(shù)
    1.3 柴油的非加氫脫硫技術(shù)
        1.3.1 吸附脫硫
        1.3.2 生物脫硫
        1.3.3 烷基化脫硫
        1.3.4 萃取脫硫
        1.3.5 氧化脫硫
    1.4 選題的目的、意義及研究內(nèi)容
第二章 季銨型類Fenton催化劑催化氧化燃油脫硫的研究
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 試劑
        2.2.2 儀器和設(shè)備
        2.2.3 季銨型類Fenton催化劑的合成
        2.2.4 脫硫?qū)嶒?yàn)
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果討論
        2.3.1 季銨型類Fenton催化劑的紅外光譜表征
        2.3.2 季銨型類Fenton催化劑的紫外光譜表征
        2.3.3 季銨型類Fenton催化劑的拉曼光譜表征
        2.3.4 季銨型類Fenton催化劑元素分析
        2.3.5 季銨型類Fenton催化劑的磁性表征
        2.3.6 考察不同脫硫體系的脫硫效果
        2.3.7 不同離子液體對(duì)脫硫效果的影響
        2.3.8 催化劑用量對(duì)脫硫效果的影響
        2.3.9 H₂O₂用量及不同的加入方式的對(duì)脫硫效果的影響
        2.3.10 反應(yīng)時(shí)間和溫度對(duì)脫硫效果的影響
        2.3.11 不同底物對(duì)脫硫效果的影響
        2.3.12 脫硫體系的循環(huán)再生
    2.4 本章小結(jié)
第三章 憎水性離子液體中膽堿型類Fenton催化劑催化氧化燃油脫硫的研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑
        3.2.2 儀器和設(shè)備
        3.2.3 類Fenton催化劑的制備
        3.2.4 脫硫?qū)嶒?yàn)
    3.3 結(jié)果討論
        3.3.1 催化劑的紅外表征
        3.3.2 催化劑的紫外可見光譜表征
        3.3.3 催化劑元素分析
        3.3.4 不同脫硫體系的脫硫效果的考察
        3.3.5 催化劑用量對(duì)脫硫效果的影響
        3.3.6 反應(yīng)溫度和時(shí)間對(duì)脫硫效果的影響
        3.3.7 H₂O₂用量對(duì)脫硫效果的影響
        3.3.8 不同含硫化合物的活性考察
        3.3.9 硫化物的氧化產(chǎn)物的GC-MS分析
        3.3.10 催化體系ChFeCl₄-[C₈mim]BF₄的循環(huán)活性考察
        3.3.11 反應(yīng)機(jī)理的探討
        3.3.12 真實(shí)油品的脫硫活性考察
    3.4 本章小結(jié)
第四章 哌啶型類Fenton催化劑催化氧化脫硫的研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 試劑
        4.2.2 儀器和設(shè)備
        4.2.3 哌啶型鐵基催化劑的合成
        4.2.4 脫硫?qū)嶒?yàn)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 氯代哌啶鹽和哌啶型類Fenton催化劑的紅外表征
        4.3.2 哌啶型類Fenton催化劑的紫外可見光譜表征
        4.3.3 哌啶型類Fenton催化劑的拉曼光譜表征
        4.3.4 不同反應(yīng)體系對(duì)DBT脫除的影響
        4.3.5 不同陽離子的催化劑對(duì)脫除DBT的影響
        4.3.6 反應(yīng)溫度和時(shí)間對(duì)脫硫效果的影響
        4.3.7 雙氧水用量對(duì)脫硫效果的影響
        4.3.8 催化劑用量對(duì)脫硫效果的影響
        4.3.9 不同含硫化合物活性的考察
        4.3.10 催化體系[C₄mpip]FeCl₄-[C₈mim]BF₄循環(huán)性能的考察
        4.3.11 脫硫反應(yīng)機(jī)理探討
    4.4 本章小結(jié)
第五章 離子液體中鐵氰酸鹽類Fenton催化劑催化氧化燃油脫硫的研究
    5.1 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 試劑
        5.2.2 儀器和設(shè)備
        5.2.3 催化劑的制備
        5.2.4 脫硫?qū)嶒?yàn)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 催化劑的紅外光譜及元素分析表征
        5.3.2 催化劑的熱分析(TG-DSC)
        5.3.3 不同脫硫體系對(duì)脫硫效果的影響
        5.3.4 反應(yīng)溫度和時(shí)間對(duì)DBT脫除率的影響
        5.3.5 雙氧水的濃度和用量的對(duì)脫硫效果的影響
        5.3.6 催化劑的用量對(duì)脫硫效果的影響
        5.3.7 不同離子液體作為萃取劑對(duì)脫硫效果的影響
        5.3.8 不同含硫底物的考察
        5.3.9 催化體系的循環(huán)使用活性
        5.3.10 脫硫反應(yīng)的機(jī)理探討
        5.3.11 氧化脫硫的動(dòng)力學(xué)模型研究
    5.4 本章小結(jié)
第六章 磁性類Fenton離子液體萃取催化氧化燃油脫硫的研究
    6.1 前言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 試劑
        6.2.2 儀器和設(shè)備
        6.2.3 磁性類Fenton離子液體的制備
        6.2.4 脫硫?qū)嶒?yàn)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 磁性類Fenton離子液體紅外光譜表征
        6.3.2 磁性類Fenton離子液體的紫外光譜表征
        6.3.3 磁性類Fenton離子液體的質(zhì)譜表征
        6.3.4 磁性類Fenton離子液體的酸性表征
        6.3.5 [C₃H₆COOHmim]Cl/2FeCl₃的磁性測定
        6.3.6 不同離子液體對(duì)脫除BT的影響
        6.3.7 不用含硫底物的考察
        6.3.8 離子液體的磁性分離
        6.3.9 反應(yīng)機(jī)理的探討
        6.3.10 真實(shí)預(yù)加氫處理的柴油和FCC汽油的脫硫效果
    6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
    7.3 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文
致謝



本文編號(hào)：3894684