汞是一種劇毒重金屬,具有揮發(fā)性、持久性以及生物累積性,會對人體和環(huán)境造成很大危害。根據(jù)UNEP于2013年發(fā)布的《全球汞評估報告》,我國人為源大氣汞排放量占全球排放量的30%左右,在我國最主要的大氣汞排放源中,燃煤相關部分占我國人為源大氣汞排放的47%,因此,如何有效地降低燃煤的汞排放量迫在眉睫。單質(zhì)汞由于化學反應活性低、水溶性差、易揮發(fā)等性質(zhì)難以被脫除,所以單質(zhì)汞的脫除成為人們研究的重點。在眾多吸附劑中,貴金屬鈀(Pd)因其在較高溫度下對汞具有好的吸附能力,且提高溫度可獲得再生而受到廣泛關注。但煤氣中的硫化氫會對鈀產(chǎn)生毒害作用,因此研究硫化氫(H₂S)氣氛下的貴金屬鈀對汞吸附的機理,對于設計新型高效汞吸附劑具有重要作用。本課題將密度泛函理論應用于還原氣氛下硫化氫對汞在貴金屬鈀上吸附的機理研究,分析Pd和Pd/γ-Al₂O₃吸附劑對硫化氫團簇的吸附,探明硫化氫的覆蓋度、晶體缺陷以及載體對硫化氫吸附性能的影響,同時研究硫化氫和汞的共吸附,探討硫化氫對鈀基吸附劑脫汞影響的作用機制。得到的主要結(jié)論主要有以下幾點:(1)金屬Pd...

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【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
    1.1 課題背景
    1.2 汞的危害及脫除用吸附劑
        1.2.1 汞的性質(zhì)和危害
        1.2.2 脫汞用吸附劑
    1.3 硫化氫的危害及脫除用吸附劑
        1.3.1 硫化氫的性質(zhì)和危害
        1.3.2 脫硫用吸附劑
    1.4 缺陷對吸附劑的影響
    1.5 γ-Al₂O₃載體對吸附劑的影響
    1.6 選題意義和研究內(nèi)容
第二章 理論基礎
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 Thomas-Fermi理論
        2.1.2 Hohemberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 交換相關泛函
        2.2.1 局域密度近似泛函
        2.2.2 廣義梯度近似泛函
        2.2.3 雜化泛函
    2.3 方法簡介
        2.3.1 平面波方法
        2.3.2 布里淵區(qū)k點取樣
        2.3.3 結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        2.3.4 吸附能
第三章 金屬缺陷和載體對金屬鈀吸附硫化氫性能的影響
    3.1 引言
    3.2 計算方法和模型
        3.2.1 計算方法
        3.2.2 計算模型
        3.2.3 吸附能
    3.3 晶體缺陷對金屬鈀吸附硫化氫性能的研究
        3.3.1 HS、S在Pd(Ⅲ)表面吸附
        3.3.2 H₂S在Pd(Ⅲ)表面吸附
    3.4 載體對金屬鈀吸附硫化氫性能的研究
        3.4.1 H₂S在 γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.2 H₂S在Pd/γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.3 HS、S在Pd/γ-Al₂O₃ (110)表面的吸附
    3.5 本章小結(jié)
第四章 H₂S對Hg在Pd和Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影響
    4.1 引言
    4.2 計算方法和模型
        4.2.1 計算方法
        4.2.2 計算模型
        4.2.3 吸附能
    4.3 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.1 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.2 HgS在Pd(Ⅲ)表面的吸附
    4.4 H₂S對Hg在Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影響
        4.4.1 Pdn(n=2⁸)簇的演變及其穩(wěn)定性
        4.4.2 Pdn(n=1⁸)簇與 γ-Al₂O₃表面的相互作用
        4.4.3 Hg在Pdn/γ-Al₂O₃(110)上的吸附
        4.4.4 H₂S在Pdn/γ-Al₂O₃的吸附
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 論文總結(jié)
    5.2 下一步工作建議
參考文獻
致謝
碩士期間發(fā)表的論文



本文編號：3861990