汞是一種劇毒重金屬,具有揮發(fā)性、持久性以及生物累積性,會(huì)對(duì)人體和環(huán)境造成很大危害。根據(jù)UNEP于2013年發(fā)布的《全球汞評(píng)估報(bào)告》,我國人為源大氣汞排放量占全球排放量的30%左右,在我國最主要的大氣汞排放源中,燃煤相關(guān)部分占我國人為源大氣汞排放的47%,因此,如何有效地降低燃煤的汞排放量迫在眉睫。單質(zhì)汞由于化學(xué)反應(yīng)活性低、水溶性差、易揮發(fā)等性質(zhì)難以被脫除,所以單質(zhì)汞的脫除成為人們研究的重點(diǎn)。在眾多吸附劑中,貴金屬鈀(Pd)因其在較高溫度下對(duì)汞具有好的吸附能力,且提高溫度可獲得再生而受到廣泛關(guān)注。但煤氣中的硫化氫會(huì)對(duì)鈀產(chǎn)生毒害作用,因此研究硫化氫(H₂S)氣氛下的貴金屬鈀對(duì)汞吸附的機(jī)理,對(duì)于設(shè)計(jì)新型高效汞吸附劑具有重要作用。本課題將密度泛函理論應(yīng)用于還原氣氛下硫化氫對(duì)汞在貴金屬鈀上吸附的機(jī)理研究,分析Pd和Pd/γ-Al₂O₃吸附劑對(duì)硫化氫團(tuán)簇的吸附,探明硫化氫的覆蓋度、晶體缺陷以及載體對(duì)硫化氫吸附性能的影響,同時(shí)研究硫化氫和汞的共吸附,探討硫化氫對(duì)鈀基吸附劑脫汞影響的作用機(jī)制。得到的主要結(jié)論主要有以下幾點(diǎn):(1)金屬Pd...

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 課題背景
    1.2 汞的危害及脫除用吸附劑
        1.2.1 汞的性質(zhì)和危害
        1.2.2 脫汞用吸附劑
    1.3 硫化氫的危害及脫除用吸附劑
        1.3.1 硫化氫的性質(zhì)和危害
        1.3.2 脫硫用吸附劑
    1.4 缺陷對(duì)吸附劑的影響
    1.5 γ-Al₂O₃載體對(duì)吸附劑的影響
    1.6 選題意義和研究內(nèi)容
第二章 理論基礎(chǔ)
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 Thomas-Fermi理論
        2.1.2 Hohemberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 交換相關(guān)泛函
        2.2.1 局域密度近似泛函
        2.2.2 廣義梯度近似泛函
        2.2.3 雜化泛函
    2.3 方法簡介
        2.3.1 平面波方法
        2.3.2 布里淵區(qū)k點(diǎn)取樣
        2.3.3 結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        2.3.4 吸附能
第三章 金屬缺陷和載體對(duì)金屬鈀吸附硫化氫性能的影響
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法和模型
        3.2.1 計(jì)算方法
        3.2.2 計(jì)算模型
        3.2.3 吸附能
    3.3 晶體缺陷對(duì)金屬鈀吸附硫化氫性能的研究
        3.3.1 HS、S在Pd(Ⅲ)表面吸附
        3.3.2 H₂S在Pd(Ⅲ)表面吸附
    3.4 載體對(duì)金屬鈀吸附硫化氫性能的研究
        3.4.1 H₂S在 γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.2 H₂S在Pd/γ-Al₂O₃(110)面的吸附
        3.4.3 HS、S在Pd/γ-Al₂O₃ (110)表面的吸附
    3.5 本章小結(jié)
第四章 H₂S對(duì)Hg在Pd和Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影響
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法和模型
        4.2.1 計(jì)算方法
        4.2.2 計(jì)算模型
        4.2.3 吸附能
    4.3 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.1 Hg在Pd(Ⅲ)表面的吸附
        4.3.2 HgS在Pd(Ⅲ)表面的吸附
    4.4 H₂S對(duì)Hg在Pdn/γ-Al₂O₃表面吸附的影響
        4.4.1 Pdn(n=2⁸)簇的演變及其穩(wěn)定性
        4.4.2 Pdn(n=1⁸)簇與 γ-Al₂O₃表面的相互作用
        4.4.3 Hg在Pdn/γ-Al₂O₃(110)上的吸附
        4.4.4 H₂S在Pdn/γ-Al₂O₃的吸附
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 論文總結(jié)
    5.2 下一步工作建議
參考文獻(xiàn)
致謝
碩士期間發(fā)表的論文



本文編號(hào)：3861990