近年來(lái),環(huán)境中的高/大分子有機(jī)污染物的治理已經(jīng)成為環(huán)境科學(xué)技術(shù)研究的焦點(diǎn)之一。多相光催化作為一種深度氧化技術(shù),已經(jīng)被公認(rèn)是最有前景的綠色環(huán)境凈化技術(shù)之一。以TiO2為代表的半導(dǎo)體多相光催化技術(shù)已經(jīng)在環(huán)境污染治理領(lǐng)域取得了較大的成效,但其較高的禁帶寬度導(dǎo)致其僅能夠在紫外光下具有光催化活性,嚴(yán)重限制了其推廣和應(yīng)用。具有較低禁帶寬度的針鐵礦、錳鉀礦等半導(dǎo)體礦物則彌補(bǔ)了這一不足,然而,現(xiàn)階段對(duì)其光催化降解有污染物的報(bào)道相對(duì)較少,降解機(jī)理尚無(wú)定論。本文針對(duì)半導(dǎo)體礦物光催化技術(shù)在走向應(yīng)用的過(guò)程中存在的科學(xué)與技術(shù)問(wèn)題,對(duì)半導(dǎo)體礦物及其非金屬元素?fù)诫s復(fù)合體光催化作用機(jī)理、催化材料的制備方法及催化劑的固定等方面進(jìn)行了進(jìn)一步的探討。研究結(jié)果深化了對(duì)半導(dǎo)體礦物光催化機(jī)理的認(rèn)識(shí),為非金屬元素?fù)诫s半導(dǎo)體材料的制備提供了新方法,同時(shí)也為其應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)。本文主要內(nèi)容及結(jié)論如下： (1)采用溶膠凝膠法合成了常見(jiàn)的半導(dǎo)體礦物針鐵礦和錳鉀礦,為評(píng)價(jià)其對(duì)環(huán)境中高分子有機(jī)污染物的光催化降解活性,采用包埋法人工合成了負(fù)載針鐵礦或錳鉀礦的聚乙烯膜,進(jìn)行了復(fù)合膜在紫外光及可見(jiàn)光照射下的光催化降解實(shí)驗(yàn)。利用SEM、FT-IR、...

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
Ⅰ 文獻(xiàn)綜述
    1 半導(dǎo)體礦物光催化基本原理及技術(shù)特點(diǎn)
        1.1 半導(dǎo)體礦物概述
        1.2 半導(dǎo)體礦物光催化的機(jī)理
        1.3 半導(dǎo)體礦物光催化的技術(shù)特點(diǎn)
    2 影響半導(dǎo)體礦物光催化活性的主要因素
        2.1 半導(dǎo)體礦物晶型的影響
        2.2 晶格缺陷的影響
        2.3 光生電子和空穴的捕獲
        2.4 比表面積的影響
        2.5 晶粒大小的影響
        2.6 反應(yīng)pH的影響
    3 鐵氧化物的光催化氧化研究進(jìn)展
        3.1 鐵氧化物的研究現(xiàn)狀
        3.2 鐵氧化物的氧化機(jī)理
            3.2.1 類(lèi)Fenton反應(yīng)
            3.2.2 鐵氧化物的配合物光催化反應(yīng)
            3.2.3 鐵氧化物半導(dǎo)體光催化反應(yīng)機(jī)制
        3.3 鐵氧化物對(duì)有機(jī)污染物的光催化降解應(yīng)用
    4 錳氧化物的催化性能研究進(jìn)展
        4.1 錳鉀礦和水鈉錳礦的晶體結(jié)構(gòu)
        4.2 錳鉀礦和水鈉錳礦的改性
        4.3 錳氧化物光催化降解有機(jī)污染物的研究
    5 鈦氧化物的可見(jiàn)光光催化作用研究進(jìn)展
        5.1 非金屬元素?fù)诫s氧化鈦類(lèi)型
            5.1.1 單一非金屬元素?fù)诫s氧化鈦
            5.1.2 多種非金屬元素共摻雜氧化鈦
        5.2 非金屬元素?fù)诫s氧化鈦可見(jiàn)光光催化機(jī)理
        5.3 非金屬元素?fù)诫s氧化鈦中存在的問(wèn)題
        5.4 TiO₂固相光催化降解有機(jī)污染物研究進(jìn)展
            5.4.1 直接利用TiO₂為催化劑
            5.4.2 以改性TiO₂為催化劑
Ⅱ 總綱—課題的研究意義、研究?jī)?nèi)容、技術(shù)路線(xiàn)和創(chuàng)新之處
    1. 存在問(wèn)題及選題意義
    2 研究?jī)?nèi)容
        2.1 半導(dǎo)體鐵錳鈦氧化物及其非金屬元素?fù)诫s復(fù)合體的制備
        2.2 供試鐵錳鈦氧化物及其非金屬元素?fù)诫s復(fù)合體的結(jié)構(gòu)表征
        2.3 復(fù)合膜的制備及其光催化降解
        2.4 微囊藻毒素可見(jiàn)光照射下的光催化降解
    3 技術(shù)路線(xiàn)
    4 本研究的創(chuàng)新點(diǎn)
Ⅲ 課題研究
    第一篇 摻硼鐵錳氧化物光催化降解聚乙烯薄膜
        1 引言
        2 實(shí)驗(yàn)部分
            2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
            2.2 鐵錳氧化物及摻硼鐵錳氧化物的制備
                2.2.1 針鐵礦及摻硼針鐵礦的制備
                2.2.2 錳鉀礦及摻硼錳鉀礦的制備
            2.3 鐵錳氧化物及摻硼鐵錳氧化物的結(jié)構(gòu)表征實(shí)驗(yàn)
                2.3.1 化學(xué)組成測(cè)定
                    2.3.1.1 針鐵礦及摻硼針鐵礦中鐵含量的測(cè)定
                    2.3.1.2 針鐵礦及摻硼針鐵礦中鉀含量的測(cè)定
                    2.3.1.3 摻硼針鐵礦中硼含量的測(cè)定
                    2.3.1.4 錳鉀礦及摻硼錳鉀礦中錳含量的測(cè)定
                    2.3.1.5 錳鉀礦及摻硼錳鉀礦中錳平均氧化度的測(cè)定
                    2.3.1.6 錳鉀礦及摻硼錳鉀礦中鉀含量的測(cè)定
                    2.3.1.7 摻硼錳鉀礦中硼含量的測(cè)定
                    2.3.1.8 鐵錳氧化物及摻硼鐵錳氧化物中水含量的測(cè)定
                2.3.2 供試礦物的X-射線(xiàn)衍射
                2.3.3 供試礦物的比表面積(BET)測(cè)定
                2.3.4 供試礦物的TEM表征
                2.3.5 供試礦物的FT-IR分析
                2.3.6 供試礦物的X-光電子能譜分析
                2.3.7 供試礦物的紫外可見(jiàn)吸收光譜分析
            2.4 鐵錳氧化物及摻硼負(fù)載體對(duì)聚乙烯膜光催化降解
                2.4.1 聚乙烯的結(jié)構(gòu)及基本性質(zhì)
                2.4.2 鐵錳氧化物及摻硼負(fù)載體-PE復(fù)合膜的制備
                2.4.3 光催化降解反應(yīng)裝置
                2.4.4 降解產(chǎn)物分析
                    2.4.4.1 掃描電子顯微鏡(SEM)分析
                    2.4.4.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析
                    2.4.4.3 X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)分析
        3 結(jié)果與討論
            3.1 鐵錳氧化物及摻硼鐵錳氧化物的結(jié)構(gòu)表征
                3.1.1 針鐵礦及摻硼針鐵礦的結(jié)構(gòu)表征
                    3.1.1.1 針鐵礦及摻硼針鐵礦的基本性狀
                    3.1.1.2 XRD測(cè)定
                    3.1.1.3 TEM表征
                    3.1.1.4 外光譜(FT-IR)分析
                    3.1.1.5 X-射線(xiàn)光電子能譜
                    3.1.1.6 紫外可見(jiàn)吸收光譜
                3.1.2 錳鉀礦及含硼錳鉀礦的結(jié)構(gòu)表征
                    3.1.2.1 錳鉀礦及摻硼錳鉀礦的基本性狀
                    3.1.2.2 XRD測(cè)定
                    3.1.2.3 TEM表征
                    3.1.2.4 FT-IR分析
                    3.1.2.5 紫外可見(jiàn)吸收光譜
            3.2 紫外光下?lián)脚痂F錳氧化物-PE復(fù)合膜的光催化降解
                3.2.1 針鐵礦-PE復(fù)合膜
                    3.2.1.1 復(fù)合膜的失重率及其降解動(dòng)力學(xué)
                    3.2.1.2 復(fù)合膜的表觀(guān)形態(tài)分析
                    3.2.1.3 復(fù)合膜的基團(tuán)組成分析
                3.2.2 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜
                    3.2.2.1 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜的失重率
                    3.2.2.2 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜的表觀(guān)形態(tài)
                3.2.3 錳鉀礦-PE復(fù)合膜
                    3.2.3.1 錳鉀礦-PE復(fù)合膜的失重變化
                    3.2.3.2 錳鉀礦-PE復(fù)合膜的基團(tuán)變化
                    3.2.3.3 錳鉀礦-PE復(fù)合膜的表面元素價(jià)態(tài)變化
                    3.2.3.4 錳鉀礦-PE復(fù)合膜的表觀(guān)結(jié)構(gòu)變化
                3.2.4 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜
                    3.2.4.1 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜的失重率
                    3.2.4.2 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜表面基團(tuán)變化
                    3.2.4.3 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜表觀(guān)結(jié)構(gòu)變化
            3.3 可見(jiàn)光下復(fù)合膜的降解
                3.3.1 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜
                    3.3.1.1 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜的失重
                    3.3.1.2 摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜的基團(tuán)變化
                3.3.2 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜
                    3.3.2.1 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜失重率變化
                    3.3.2.2 摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜基團(tuán)變化
        4 紫外-可見(jiàn)光下?lián)脚痂F錳氧化物-PE復(fù)合膜降解機(jī)理
            4.1 紫外光下復(fù)合膜的降解機(jī)理
                4.1.1 紫外光下針鐵礦及摻硼針鐵礦-PE復(fù)合膜的降解機(jī)理
                4.1.2 紫外光下錳鉀礦及摻硼錳鉀礦-PE復(fù)合膜的降解機(jī)理
            4.2 可見(jiàn)光下復(fù)合膜未降解機(jī)理推測(cè)
        5 小結(jié)
    第二篇 非金屬元素?fù)诫sTIO₂光催化降解微囊藻毒素
        1 引言
        2 實(shí)驗(yàn)部分
            2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
            2.2 催化劑的制備
                2.2.1 碳摻雜納米氧化鈦顆粒的制備
                2.2.2 碳氮共摻雜氧化鈦薄膜的制備
            2.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
                2.3.1 比表面積及孔徑分析
                2.3.2 X-射線(xiàn)衍射
                2.3.3 HR-TEM表征
                2.3.4 掃描電鏡SEM表征
                2.3.5 AFM表征
                2.3.6 拉曼光譜(micro-Raman)分析
                2.3.7 紫外可見(jiàn)吸收光譜分析
                2.3.8 FT-IR分析
                2.3.9 X-光電子能譜分析
                2.3.10 電子順磁共振(EPR)表征
            2.4 微囊藻毒素的光催化降解
                2.4.1 MC-LR的基本性質(zhì)及結(jié)構(gòu)
                2.4.2 光催化降解反應(yīng)器
                2.4.3 反應(yīng)條件的設(shè)定及微囊藻毒素的測(cè)定
        3 結(jié)果與討論
            3.1 非金屬元素?fù)诫s氧化鈦的結(jié)構(gòu)表征
                3.1.1 碳摻雜氧化鈦
                    3.1.1.1 比表面積及孔徑分析
                    3.1.1.2 X-射線(xiàn)衍射
                    3.1.1.3 HR-TEM表征
                    3.1.1.4 拉曼光譜(micro-Raman)分析
                    3.1.1.5 紫外可見(jiàn)吸收光譜分析
                    3.1.1.6 FT-IR分析
                    3.1.1.7 X-光電子能譜分析
                    3.1.1.8 電子順磁共振(EPR)表征
                3.1.2 碳氮共摻雜氧化鈦
                    3.1.2.1 XRD
                    3.1.2.2 比表面積及孔徑分析
                    3.1.2.3 ESEM表征
                    3.1.2.4 AFM表征
                    3.1.2.5 HR-TEM表征
                    3.1.2.6 紫外可見(jiàn)吸收光譜分析
                    3.1.2.7 FT-IR分析
            3.2 非金屬元素?fù)诫s氧化鈦可見(jiàn)光光催化降解微囊藻毒素
                3.2.1 C-TiO₂可見(jiàn)光光催化降解微囊藻毒素
                3.2.2 C-N-TiO₂可見(jiàn)光光催化降解微囊藻毒素
        4 C摻雜及C、N共摻雜氧化鈦光催化降解MC-LR機(jī)理
        5 小結(jié)
Ⅳ 結(jié)語(yǔ)與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間發(fā)表的論文和成果
致謝



本文編號(hào)：3839379