作為同時緩解溫室效應和實現(xiàn)能源循環(huán)利用的理想途徑之一,CO₂光催化還原旨在利用光催化劑、太陽能和水將溫室氣體CO₂轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲烷、甲醇等工業(yè)原料。然而,現(xiàn)有光催化劑體系的co2轉(zhuǎn)化效率與經(jīng)濟性仍遠低于實際應用需求。在眾多光催化劑中,非金屬半導體——類石墨相氮化碳(g-C₃N₄)經(jīng)濟易得、可調(diào)控性強,應用前景良好,但將其應用于光催化還原CO₂的研究尚少。為探索高效g-C₃N₄基CO₂還原光催化劑的開發(fā),本文開展了以下研究。首先,本文考察了尿素、雙氰胺、三聚氰胺和硫脲四種不同前驅(qū)體高溫縮聚所得g-C₃N₄的材料性質(zhì)與不同波長范圍(λ>420nm,λ>320nm，λ>200nm)光照下光催化還原CO₂性能,發(fā)現(xiàn),g-C₃N₄的比表面積、表面堿性-NHx基團含量、光吸收范圍以及光生電子-空...

【文章頁數(shù)】：130 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
主要符號說明
1 緒論
    1.1 課題背景
        1.1.1 溫室效應與能源危機
        1.1.2 CO₂資源化利用現(xiàn)狀
    1.2 課題來源
    1.3 課題目標與內(nèi)容
2 文獻綜述
    2.1 半導體光催化還原CO2

        2.1.1 基本過程與原理
        2.1.2 現(xiàn)有研究的反應系統(tǒng)類型
        2.1.3 現(xiàn)有研究的催化劑類型
    2.2 非金屬半導體G-C₃N₄

        2.2.1 g-C₃N₄研究歷史簡述
        2.2.2 g-C₃N₄的基本性質(zhì)
    2.3 g-C₃N₄光催化還原CO₂研究現(xiàn)狀
        2.3.1 單純g-C₃N₄光催化還原CO₂

        2.3.2 g-C₃N₄基復合半導體光催化還原CO₂

        2.3.3 g-C₃N₄結(jié)合CO₂吸附材料光催化還原CO₂

    2.4 堿改性用于提升半導體光催化還原CO₂性能
    2.5 本章小結(jié)
3 實驗方法
    3.1 試劑與儀器
        3.1.1 原材料與試劑
        3.1.2 主要實驗儀器
    3.2 材料表征方法
        3.2.1 X-射線衍射(XRD)
        3.2.2 X-射線光電子能譜(XPS)
        3.2.3 元素分析(EA)
        3.2.4 掃描電鏡(SEM)
        3.2.5 透射電鏡(TEM)
        3.2.6 N₂吸脫附
        3.2.7 傅立葉紅外光譜(FTIR)
        3.2.8 拉曼光譜(Raman)
        3.2.9 紫外可見漫反射光譜(UV-Vis DRS)
        3.2.10 光電流曲線(I-t曲線)
        3.2.11 光致發(fā)光光譜(PL)
        3.2.12 CO₂吸附量測試(TG)
    3.3 光催化還原CO₂測試系統(tǒng)與性能評價
    3.4 光催化還原CO₂性能評價
    3.5 原位漫反射傅里葉紅外(In situ DRIFT)測試
4 不同前驅(qū)體制備g-C₃N₄光催化還原CO₂

    4.1 實驗部分
        4.1.1 催化劑的制備
        4.1.2 材料表征手段
        4.1.3 光催化還原CO₂性能測試
    4.2 不同前驅(qū)體所得g-C₃N₄材料性質(zhì)
        4.2.1 晶相與形貌
        4.2.2 結(jié)構組成與元素分析
        4.2.3 光吸收范圍與能帶結(jié)構
    4.3 不同前驅(qū)體所得g-C₃N₄光催化還原CO₂性能
    4.4 不同前驅(qū)體所得g-C₃N₄光催化還原CO₂性能差異討論
    4.5 本章小結(jié)
5 表面堿修飾g-C₃N₄光催化還原CO₂

    5.1 實驗部分
        5.1.1 催化劑的制備
        5.1.2 材料表征手段
        5.1.3 光催化還原CO₂性能測試
        5.1.4 In situ DRIFT實驗
        5.1.5 計算方法
    5.2 表面堿修飾對g-C₃N₄材料性質(zhì)的影響
        5.2.1 晶相與形貌
        5.2.2 元素分析與CO₂吸附量
        5.2.3 光吸收范圍與PL光譜
    5.3 表面堿修飾對g-C₃N₄光催化還原CO₂性能的影響
        5.3.1 KOH修飾g-C₃N₄光催化還原CO₂的活性
        5.3.2 KOH修飾g-C₃N₄光催化還原CO₂的穩(wěn)定性
        5.3.3 陰離子的影響
        5.3.4 陽離子的影響
        5.3.5 堿在g-C₃N₄表面的作用討論
        5.3.6 KOH與N_aOH作用差異的原因分析
    5.4 本章小結(jié)
6 KOH活化后處理g-C₃N₄光催化還原CO₂

    6.1 實驗部分
        6.1.1 催化劑的制備
        6.1.2 材料表征手段
        6.1.3 光催化還原CO₂性能測試
    6.2 樣品K-AUCN的材料性質(zhì)分析
        6.2.1 晶相與形貌
        6.2.2 結(jié)構組成與元素分析
        6.2.3 CO₂吸附性能與比表面積
        6.2.4 光響應范圍與光生電荷復合情況
    6.3 樣品K-AUCN光催化還原CO₂性能
        6.3.1 K-AUCN光催化還原CO₂的活性
        6.3.2 K-AUCN的再生循環(huán)穩(wěn)定性
        6.3.3 K-AUCN促進光催化還原CO₂反應的機理討論
    6.4 本章小結(jié)
7 CO₂吸附與光電子傳輸性能同時增強的三組分體系構建
    7.1 實驗部分
        7.1.1 催化劑的制備
        7.1.2 材料表征手段
        7.1.3 光催化還原CO₂性能測試
    7.2 各組分說明
        7.2.1 二維多孔單晶TiO₂薄膜
        7.2.2 AuCu納米三棱體
        7.2.3 CO₂吸附劑ZIF-8
    7.3 兩種三組分體系的構建與表征
        7.3.1 構建方案
        7.3.2 形貌與組成分析
        7.3.3 比表面積與光吸收范圍
        7.3.4 光催化還原CO₂性能
    7.4 三組分體系光催化還原CO₂機理
    7.5 本章小結(jié)
8 結(jié)論與展望
    8.1 主要結(jié)論
    8.2 研究展望
參考文獻
論文創(chuàng)新點
個人簡歷



本文編號：3839186

boshi