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亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽降解水溶液中酮洛芬的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-05-21 11:15

  本文關(guān)鍵詞:亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽降解水溶液中酮洛芬的研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:酮洛芬(KTP)為1-(3-苯氧基)苯丙酸,是一種高效的非甾體消炎藥,主要治療類風(fēng)濕關(guān)節(jié)炎、風(fēng)濕性關(guān)節(jié)炎、肌炎、骨關(guān)節(jié)炎等,但是長(zhǎng)期使用也會(huì)產(chǎn)生一定的副作用,例如腸道的一些并發(fā)癥。在我國(guó),一些研究者已經(jīng)在水環(huán)境中檢測(cè)到了酮洛芬的存在。傳統(tǒng)的活性污泥法對(duì)于處理酮洛芬的效果不太好,對(duì)于膜處理方法雖然可以達(dá)到一定的效果,但是成本較高,與生物與物理方法相比較來說,高級(jí)氧化法對(duì)有機(jī)污染物降解效果好,而且操作方便,反應(yīng)迅速,所以在實(shí)用方面,高級(jí)氧化技術(shù)具有一定的優(yōu)勢(shì)。亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽可以快速的產(chǎn)生硫酸根自由基,其氧化還原電位與羥基自由基相當(dāng),且pH的適用范圍廣,過程操作方便,是更好的選擇。本文以亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽產(chǎn)生的硫酸根自由基為氧化劑,氧化水中的酮洛芬,考察了pH值、溫度、Fe2+濃度以及Fe2+投加方式等因素對(duì)酮洛芬氧化降解的影響,探究氧化降解酮洛芬(KTP)的最佳運(yùn)行條件。結(jié)果表明,以乙醇和叔丁醇做為分子探針,檢測(cè)到體系中存在硫酸根自由基與羥基自由基,且酸性時(shí)以硫酸根自由基為主導(dǎo),而堿性時(shí)以羥基自由基為主導(dǎo)。溫度為45℃以及亞鐵離子與過硫酸氫鉀復(fù)合鹽和酮洛芬三者的濃度比為20:15:1時(shí)酮洛芬的降解效果最好。酮洛芬的去除率達(dá)到66.8%。分批的投加亞鐵離子,可以使硫酸根自由基持續(xù)生成,這樣更有利于酮洛芬的降解。亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽對(duì)酮洛芬具有良好的去除效果。本文在研究亞鐵離子活化過硫酸氫鉀降解酮洛芬的條件下得出了最佳的反應(yīng)條件,發(fā)現(xiàn)絡(luò)合劑的加入可以促進(jìn)酮洛芬的降解,得出檸檬酸、EDTA、酒石酸、草酸、焦磷酸鉀濃度與亞鐵離子濃度比分別在為0.01/1、1/1、0.05/1、0.01/1、0.01/1時(shí)效果最佳,降解效果分別達(dá)到83.2%、87.4%、77.4%、73.3%、70.3%。另外對(duì)檸檬酸、EDTA、酒石酸的最佳體系,研究pH對(duì)酮洛芬的降解的影響。發(fā)現(xiàn)三者都是在pH等于9的時(shí)候,降解效果達(dá)到最好。這可能因?yàn)樵趐H為9時(shí),絡(luò)合效果是最好的。本文在最佳的pH為3、亞鐵離度與過硫酸氫鉀復(fù)合鹽以及酮洛芬三者濃度為20:15:1時(shí),探究了水中存在H2PO4-、HCO3-、NO2-Cl-和腐殖酸時(shí)對(duì)酮洛芬降解的影響。低濃度的H2PO4-、HCO3-、腐殖酸對(duì)KTP的降解起到促進(jìn)作用,高濃度則表現(xiàn)為抑制作用;而Cl-和NO2-則會(huì)抑制KTP的降解。采用高效液相順譜/質(zhì)譜聯(lián)用對(duì)酮洛芬降解產(chǎn)物進(jìn)行鑒定,其主要產(chǎn)物分別為1-(3-苯甲酰基-苯基)-乙酮、(3-乙基-苯基)-苯基乙酮、[3-(1-羥基-乙基)-苯基]-苯基乙酮,2-[3-(2-羥基-苯甲;)-苯基]-丙酸、[3-(1-羥基-乙基)-苯基]-(2-羥基-苯甲;)-甲酮,并在此基礎(chǔ)上提出了KTP可能的降解路徑。
【關(guān)鍵詞】:酮洛芬 高級(jí)氧化技術(shù) 亞鐵離子 過硫酸氫鉀復(fù)合鹽 絡(luò)合劑
【學(xué)位授予單位】:廣東工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X703
【目錄】:
  • 摘要4-6
  • Abstract6-14
  • 第一章 緒論14-29
  • 1.1 藥品及個(gè)人護(hù)理品14-21
  • 1.1.1 環(huán)境中藥品和個(gè)人護(hù)理用品的來源14-17
  • 1.1.2 PPCPs在水環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化17-19
  • 1.1.3 PPCPs的處理方法19
  • 1.1.4 PPCPs對(duì)生態(tài)環(huán)境的影響19-20
  • 1.1.5 PPCPs的檢測(cè)方法20-21
  • 1.2 酮洛芬的介紹21
  • 1.3 氯氧化和羥基氧化技術(shù)21-23
  • 1.3.1 氯氧化技術(shù)21-22
  • 1.3.2 臭氧技術(shù)22
  • 1.3.3 光催化和紫外照射氧化技術(shù)22
  • 1.3.4 超聲氧化法22
  • 1.3.5 Fonton以及類Fonton氧化法22-23
  • 1.4 硫酸根自由基氧化技術(shù)23-26
  • 1.4.1 紫外光活化法24
  • 1.4.2 熱活化方法24-25
  • 1.4.3 過渡金屬活化25
  • 1.4.4 復(fù)合活化方法25-26
  • 1.5 課題研究?jī)?nèi)容及意義26-29
  • 1.5.1 選題依據(jù)26-27
  • 1.5.2 研究?jī)?nèi)容27-28
  • 1.5.3 技術(shù)路線28-29
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)儀器、試劑以及分析方法29-36
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑29-30
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器29
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑29-30
  • 2.2 溶液的配制30-31
  • 2.3 測(cè)試酮洛芬濃度方法及繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線31-33
  • 2.3.1 酮洛芬濃度的測(cè)定31-32
  • 2.3.2 酮洛芬標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制32-33
  • 2.4 酮洛芬氧化反應(yīng)條件以及降解率33
  • 2.5 酮洛芬氧化反應(yīng)生成產(chǎn)物的分析條件33-34
  • 2.6 發(fā)光菌毒性測(cè)試34-35
  • 2.7 TOC的測(cè)定35-36
  • 第三章 亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽降解水體中酮洛芬的研究36-44
  • 3.1 溶液pH值對(duì)KTP降解的影響36-39
  • 3.2 不同溫度對(duì)KTP降解的影響39-40
  • 3.3 改變Fe~(2+)濃度對(duì)降解KTP的影響40-41
  • 3.4 等摩爾比的亞鐵離子和過硫酸氫鉀對(duì)KTP的影響41
  • 3.5 分批投加Fe~(2+)對(duì)KTP降解的影響41-42
  • 3.6 小結(jié)42-44
  • 第四章 幾種絡(luò)合劑對(duì)Fe~(2+)/PMS體系降解水體中酮洛芬的研究44-53
  • 4.1 絡(luò)合劑濃度對(duì)KTP降解的影響44-49
  • 4.1.1 檸檬酸濃度對(duì)KTP降解的影響44-45
  • 4.1.2 EDTA濃度對(duì)KTP降解的影響45-46
  • 4.1.3 酒石酸濃度對(duì)KTP降解的影響46-47
  • 4.1.4 草酸濃度對(duì)KTP降解的影響47-48
  • 4.1.5 焦磷酸鉀濃度對(duì)KTP降解的影響48-49
  • 4.2 pH對(duì)絡(luò)合劑降解KTP的影響49-52
  • 4.2.1 pH對(duì)檸檬酸降解KTP的影響49-50
  • 4.2.2 pH對(duì)EDTA在KTP的降解率50-51
  • 4.2.3 pH對(duì)酒石酸在KTP的降解率51-52
  • 4.3 小結(jié)52-53
  • 第五章 Fe_(2+)/PMS體系降解水體中酮洛芬的影響因素及降解途徑53-64
  • 5.1 水中共存物對(duì)KTP降解的影響53-58
  • 5.1.1 H_2PO_4~-對(duì)KTP降解的影響53-54
  • 5.1.2 HCO_3~-對(duì)KTP降解的影響54-55
  • 5.1.3 Cl~-對(duì)KTP降解的影響55-56
  • 5.1.4 NO_2~-對(duì)KTP降解的影響56-57
  • 5.1.5 腐殖酸對(duì)KTP降解的影響57-58
  • 5.2 降解產(chǎn)物和路徑58-62
  • 5.3 毒性分析以及TOC的變化62-63
  • 5.4 小結(jié)63-64
  • 結(jié)論與建議64-66
  • 結(jié)論64
  • 創(chuàng)新點(diǎn)64-65
  • 建議65-66
  • 參考文獻(xiàn)66-77
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文77-79
  • 致謝79

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  本文關(guān)鍵詞:亞鐵離子活化過硫酸氫鉀復(fù)合鹽降解水溶液中酮洛芬的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):383489

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