水熱老化及硫化對Zr/Ti改性的Pd/CeO 2 催化劑性能的影響
發(fā)布時間:2023-05-17 22:40
近年來,柴油車的發(fā)展勢頭十分迅猛。柴油車較之于汽油車具有優(yōu)越的環(huán)保性能,良好的動力性能和油耗較少等諸多優(yōu)點。因此,柴油車與汽油車相比具有更好的經(jīng)濟性,愈加受到大家的關(guān)注和青睞。與此同時,柴油車尾氣排放標準日益嚴格,這也就對柴油車尾氣后處理技術(shù)提出了更高的要求。其中,柴油車氧化催化劑(DOC, Diesel Oxidative Catalyst)是柴油車尾氣處理系統(tǒng)中不可或缺的一環(huán)。DOC催化劑可以將排放尾氣中的CO、HC、NO等有害氣體氧化為CO2,H2O和NO2。同時將尾氣中的大部分可溶性有機物(SOF, Soluable Organic Fractions)高效轉(zhuǎn)化,以利于后續(xù)的尾氣處理工藝流程。 Pd/CeO2作為一種良好的柴油車氧化催化劑,在CO氧化和HC氧化中表現(xiàn)出很高的催化活性。但在實際使用中,Pd/CeO2存在含硫條件下催化活性明顯下降的缺點。有研究表明這是由于載體CeO2表面堿性很強,導致其在含硫條件下,很容易與SO2結(jié)合形成相應的硫酸鹽繼而導致催化劑的中毒。ZrO2/TiO2與CeO2相比表面堿性較弱,不易與酸性氧化物SO2相結(jié)合。同時基于前人的研究,Zr/Ti改性的...
【文章頁數(shù)】:65 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文獻綜述
1.1 研究背景
1.1.1 柴油車特點及尾氣組成
1.1.2 柴油車尾氣排放相關(guān)標準及尾氣凈化技術(shù)
1.1.3 柴油車尾氣凈化
1.2 柴油車氧化催化劑(DOC)
1.2.1 DOC 的作用及組成
1.2.2 DOC 的發(fā)展歷程
1.3 貴金屬 DOC
1.3.1 貴金屬 DOC 的催化氧化性能
1.3.2 Pd 基負載型催化劑
1.3.3 Pd/CeO2催化劑的催化氧化
1.3.4 Pd/CeO2存在的問題及改進
1.3.4.1 Pd/CeO2抗硫性能改進
1.3.4.2 Pd/CeO2熱老化性能改進
1.4 研究目的和意義
第二章 實驗部分
2.1 樣品制備
2.1.1 原料及實驗儀器
2.1.2 樣品制備過程
2.1.2.1 載體制備過程
2.1.2.2 新鮮及老化催化劑樣品制備過程
2.1.2.3 硫化樣品制備過程
2.2 活性測試
2.2.1 評價氣氛
2.2.2 評價系統(tǒng)
2.2.3 實驗步驟
2.3 催化劑表征方法
2.3.1 比表面及孔徑分布測試
2.3.2 X 射線衍射(XRD)
2.3.3 掃描隧道顯微鏡(SEM)
2.3.4 高分辨電子顯微鏡(HR-TEM)
2.3.5 原位紅外漫反射(In-situ DRIFT)
2.3.6 CO 化學吸附
2.3.7 紅外透射(FT-IR)
2.3.8 X 射線熒光光譜(XRF)
2.3.9 X 射線光電子能譜(XPS)
第三章 實驗結(jié)果
3.1 活性評價
3.1.1 活性評價結(jié)果
3.1.2 反應轉(zhuǎn)換頻率(TOF)
3.1.2.1 基于表面配位不飽和的 Pd 原子計算反應 TOF
3.2 物理織構(gòu)表征
3.2.1 比表面積和孔結(jié)構(gòu)
3.2.2 XRD
3.2.3 SEM
3.3 水熱老化及硫化對活性位 Pd 的影響
3.3.1 HR-TEM
3.3.2 室溫原位 CO-DRIFT
3.3.3 Pd 分散度測試
3.3.3.1 基于界面 Pd 原子數(shù)計算反應 TOF
3.3.4 Pd 3d XPS
3.4 硫化前后 S 對不同樣品的影響
3.4.1 XRF
3.4.2 FT-IR
3.4.3 S 2p XPS
3.5 小結(jié)
3.5.1 水熱老化對三種催化劑的影響
3.5.2 硫化對三種催化劑的影響
第四章 結(jié)論
第五章 展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
本文編號:3818141
【文章頁數(shù)】:65 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文獻綜述
1.1 研究背景
1.1.1 柴油車特點及尾氣組成
1.1.2 柴油車尾氣排放相關(guān)標準及尾氣凈化技術(shù)
1.1.3 柴油車尾氣凈化
1.2 柴油車氧化催化劑(DOC)
1.2.1 DOC 的作用及組成
1.2.2 DOC 的發(fā)展歷程
1.3 貴金屬 DOC
1.3.1 貴金屬 DOC 的催化氧化性能
1.3.2 Pd 基負載型催化劑
1.3.3 Pd/CeO2催化劑的催化氧化
1.3.4 Pd/CeO2存在的問題及改進
1.3.4.1 Pd/CeO2抗硫性能改進
1.3.4.2 Pd/CeO2熱老化性能改進
1.4 研究目的和意義
第二章 實驗部分
2.1 樣品制備
2.1.1 原料及實驗儀器
2.1.2 樣品制備過程
2.1.2.1 載體制備過程
2.1.2.2 新鮮及老化催化劑樣品制備過程
2.1.2.3 硫化樣品制備過程
2.2 活性測試
2.2.1 評價氣氛
2.2.2 評價系統(tǒng)
2.2.3 實驗步驟
2.3 催化劑表征方法
2.3.1 比表面及孔徑分布測試
2.3.2 X 射線衍射(XRD)
2.3.3 掃描隧道顯微鏡(SEM)
2.3.4 高分辨電子顯微鏡(HR-TEM)
2.3.5 原位紅外漫反射(In-situ DRIFT)
2.3.6 CO 化學吸附
2.3.7 紅外透射(FT-IR)
2.3.8 X 射線熒光光譜(XRF)
2.3.9 X 射線光電子能譜(XPS)
第三章 實驗結(jié)果
3.1 活性評價
3.1.1 活性評價結(jié)果
3.1.2 反應轉(zhuǎn)換頻率(TOF)
3.1.2.1 基于表面配位不飽和的 Pd 原子計算反應 TOF
3.2 物理織構(gòu)表征
3.2.1 比表面積和孔結(jié)構(gòu)
3.2.2 XRD
3.2.3 SEM
3.3 水熱老化及硫化對活性位 Pd 的影響
3.3.1 HR-TEM
3.3.2 室溫原位 CO-DRIFT
3.3.3 Pd 分散度測試
3.3.3.1 基于界面 Pd 原子數(shù)計算反應 TOF
3.3.4 Pd 3d XPS
3.4 硫化前后 S 對不同樣品的影響
3.4.1 XRF
3.4.2 FT-IR
3.4.3 S 2p XPS
3.5 小結(jié)
3.5.1 水熱老化對三種催化劑的影響
3.5.2 硫化對三種催化劑的影響
第四章 結(jié)論
第五章 展望
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
本文編號:3818141
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