C02作為一種最主要的溫室氣體,各國為了減少其排放也相繼提出低碳經(jīng)濟,并積極研發(fā)節(jié)能減排的新途徑。將捕集存儲的C02進一步轉(zhuǎn)化成合成氣、烴類、醇類、羧酸等化學(xué)物質(zhì),既能降低C02排放,減緩溫室效應(yīng),又能將C02中的碳源以利用價值高的化學(xué)產(chǎn)品形式儲存下來,從而達到節(jié)能減排、C02資源化利用的目的。目前,C02捕集存儲(CO2 capture and storage, CCS)技術(shù)可以在源頭捕集C02并將其存儲在設(shè)備中,將富集后的C02進行統(tǒng)一、有效的轉(zhuǎn)化是CCS技術(shù)的最終意義所在。本文以功能化離子液體為主體,將其負載到載體分子篩上,制備了固載離子液體并考察其對C02的吸附性能以及可再生效果。制備四個Keggin結(jié)構(gòu)雜多化合物體系(包括不同金屬原子取代雜多酸鹽,負載型雜多酸,LnL2型稀土雜多酸鹽,鎢、釩取代雜多酸),催化C02和C3H6直接合成甲基丙烯酸(MAA)反應(yīng),并對其進行綜合評價,篩選最優(yōu)催化效果的催化劑對反應(yīng)條件進行優(yōu)化。合成了功能化離子液體負載型C02吸附劑,該吸附劑既保留了離子液體優(yōu)良的穩(wěn)定性、C02良好的溶解性、綠色無污染等優(yōu)點,又通過載體分子篩解決了吸附速率慢、不可再生...

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【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 CO₂與溫室效應(yīng)
        1.1.1 CO₂的來源
        1.1.2 溫室效應(yīng)
            1.1.2.1 溫室效應(yīng)簡介
            1.1.2.2 溫室效應(yīng)危害
            1.1.2.3 溫室效應(yīng)解決策略
    1.2 CO₂捕集與封存技術(shù)(CCS)
        1.2.1 CCS技術(shù)構(gòu)成
        1.2.2 CCS技術(shù)成本
        1.2.3 CCS技術(shù)現(xiàn)狀
            1.2.3.1 CCS技術(shù)發(fā)展與國際現(xiàn)狀
            1.2.3.2 CCS技術(shù)國際現(xiàn)狀
            1.2.3.3 CCS技術(shù)國內(nèi)現(xiàn)狀
        1.2.4 前景展望
    1.3 CO₂資源化利用簡介
        1.3.1 CO₂加氫
            1.3.1.1 合成甲醇
            1.3.1.2 合成甲酸(DME)
            1.3.1.3 合成甲烷
            1.3.1.4 合成烯烴
            1.3.1.5 合成甲酸
        1.3.2 CO₂和烴類反應(yīng)
            1.3.2.1 甲烷重整(CRM)
            1.3.2.2 CO₂和飽和烴的氧化反應(yīng)
            1.3.2.3 烴類和芳香族化合物的羧基化
        1.3.3 與含氧有機物的反應(yīng)
            1.3.3.1 CO₂和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)
            1.3.3.2 CO₂和環(huán)氧化物合成環(huán)狀碳酸酯
        1.3.4 CO₂與其他化合物的反應(yīng)
        1.3.5 前景
    1.4 雜多化合物
        1.4.1 雜多化合物的合成
        1.4.2 雜多化合物性質(zhì)
            1.4.2.1 酸性
            1.4.2.2 雜多化合物氧化還原性
            1.4.2.3 “假液相”性
        1.4.3 雜多化合物的發(fā)展與應(yīng)用
        1.4.4 Keggin結(jié)構(gòu)雜多化合物
    1.5 選題意義及研究內(nèi)容
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 研究內(nèi)容
第二章 分子篩負載功能化離子液體對CO₂的捕集
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗材料與儀器
        2.2.2 吸附劑制備
        2.2.3 CO₂吸附及再生實驗步驟及裝置
        2.2.4 吸附劑表征
            2.2.4.1 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            2.2.4.2 X射線粉末衍射(XRD)
            2.2.4.3 熱重分析(TG-DSC)
            2.2.4.4 掃描電鏡(SEM)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 實驗結(jié)果與討論
            2.3.1.1 最佳吸附劑篩選
            2.3.1.2 溫度對CO₂吸附量的影響
            2.3.1.3 負載量對CO₂吸附量的影響
            2.3.1.4 吸附再生實驗
        2.3.2 表征結(jié)果與討論
            2.3.2.1 紅外FT-IR表征結(jié)果及分析
            2.3.2.2 XRD表征結(jié)果及分析
            2.3.2.3 掃描電鏡表征結(jié)果及分析
            2.3.2.4 熱重表征結(jié)果及分析
    2.4 小結(jié)
第三章 金屬雜多酸鹽對CO₂和C₃H₆的催化轉(zhuǎn)化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗材料與儀器
        3.2.2 催化劑制備
        3.2.3 實驗步驟及裝置
            3.2.3.1 催化劑評價
            3.2.3.2 甲基丙烯酸標線制備
        3.2.4 催化劑表征
            3.2.4.1 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            3.2.4.2 X射線粉末衍射(XRD)
            3.2.4.3 熱重分析(TG-DSC)
            3.2.4.4 氣相質(zhì)譜聯(lián)用分析(GC-MS)
            3.2.4.5 質(zhì)譜分析(MS)
            3.2.4.6 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 實驗結(jié)果與討論
            3.3.1.1 Keggin結(jié)構(gòu)不同金屬雜多酸鹽催化性能比較
            3.3.1.2 Tsigdions法制備催化劑對催化性能的影響
            3.3.1.3 不同Co含量的影響
            3.3.1.4 反應(yīng)溫度的影響
            3.3.1.5 空速的影響
            3.3.1.6 反應(yīng)物劑量比的影響
            3.3.1.7 反應(yīng)壓力的影響
            3.3.1.8 CO₂轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時間的變化
        3.3.2 表征結(jié)果與討論
            3.3.2.1 紅外FT-IR表征結(jié)果及分析
            3.3.2.2 XRD表征結(jié)果及分析
            3.3.2.3 熱重表征結(jié)果及分析
            3.3.2.4 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
            3.3.2.5 GC-MS與MS結(jié)果分析
    3.4 小結(jié)
第四章 負載型雜多酸對CO₂和C₃H₆的催化轉(zhuǎn)化
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗材料與儀器
        4.2.2 催化劑制備
        4.2.3 實驗步驟及裝置
            4.2.3.1 催化劑評價
            4.2.3.2 甲基丙烯酸標線制備
        4.2.4 催化劑表征
            4.2.4.1 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            4.2.4.2 X射線粉末衍射(XRD)
            4.2.4.3 熱重分析(TG-DSC)
            4.2.4.4 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 實驗結(jié)果與討論
            4.3.1.1 不同負載型雜多酸對CO₂的催化轉(zhuǎn)化性能
            4.3.1.2 浸漬法和機械研磨法制備的H₄SiW₁₂O₄₀/NaY催化性能對比
            4.3.1.3 不同溫度對負載型雜多酸催化CO₂轉(zhuǎn)化性能對比
            4.3.1.4 不同空速對負載型雜多酸催化CO₂轉(zhuǎn)化性能對比
            4.3.1.5 不同壓力對負載型雜多酸催化CO₂轉(zhuǎn)化性能對比
            4.3.1.6 不同負載量對負載型雜多酸催化CO₂轉(zhuǎn)化性能對比
        4.3.2 表征結(jié)果與討論
            4.3.2.1 紅外FT-IR表征結(jié)果及分析
            4.3.2.2 XRD表征結(jié)果及分析
            4.3.2.3 熱重表征結(jié)果及分析
            4.3.2.4 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
    4.4 小結(jié)
第五章 LnL₂型稀土雜多酸鹽對CO₂和C₃H₆的催化轉(zhuǎn)化
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 實驗材料與儀器
        5.2.2 催化劑制備
        5.2.3 實驗步驟及裝置
            5.2.3.1 催化劑評價
            5.2.3.2 甲基丙烯酸標線制備
        5.2.4 催化劑表征
            5.2.4.1 波長色散X射線熒光光譜儀(XRF)
            5.2.4.2 比表面積分析(BET)
            5.2.4.3 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            5.2.4.4 X射線粉末衍射(XRD)
            5.2.4.5 熱重分析(TG-DSC)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 實驗結(jié)果與討論
            5.3.1.1 LnL₂型稀土雜多酸鹽的催化性能比較
            5.3.1.2 反應(yīng)溫度的影響
            5.3.1.3 空速的影響
            5.3.1.4 反應(yīng)壓力的影響
        5.3.2 表征結(jié)果與討論
            5.3.2.1 XRF和BET
            5.3.2.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            5.3.2.3 X射線粉末衍射(XRD)
            5.3.2.4 熱重分析(TG-DSC)
    5.4 小結(jié)
第六章 鎢、釩取代Keggin結(jié)構(gòu)雜多酸對CO₂和C₃H₆的催化轉(zhuǎn)化
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 實驗材料與儀器
        6.2.2 催化劑制備
        6.2.3 實驗步驟及裝置
            6.2.3.1 催化劑評價
            6.2.3.2 甲基丙烯酸標線制備
        6.2.4 催化劑表征
            6.2.4.1 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
            6.2.4.2 X射線粉末衍射(XRD)
            6.2.4.3 熱重分析(TG-DSC)
            6.2.4.4 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 實驗結(jié)果與討論
            6.3.1.1 不同雜多酸催化性能對比
            6.3.1.2 溫度的影響
            6.3.1.3 空速的影響
            6.3.1.4 壓力的影響
        6.3.2 表征結(jié)果與討論
            6.3.2.1 紅外FT-IR表征結(jié)果及分析
            6.3.2.2 XRD表征結(jié)果及分析
            6.3.2.3 熱重表征結(jié)果及分析
            6.3.2.4 CO₂和C₃H₆程序升溫脫附(TPD)
    6.4 小結(jié)
第七章 結(jié)論與建議
    7.1 結(jié)論
    7.2 課題創(chuàng)新點
    7.3 存在問題與建議
參考文獻
致謝
附錄
博士期間學(xué)術(shù)成果
博士期間所獲榮譽
學(xué)位論文評閱及答辯情況表



本文編號：3774913