大氣中的SO2會對自然環(huán)境和人類活動造成嚴(yán)重污染，在不斷嚴(yán)格的環(huán)保法規(guī)要求下，降低柴油硫含量已成為一項(xiàng)迫切而重要的任務(wù)。由于傳統(tǒng)的加氫脫硫（HDS）技術(shù)生產(chǎn)超低硫柴油的生產(chǎn)成本較高，氧化脫硫技術(shù)因操作條件溫和、設(shè)備投資少，對烷基取代的稠環(huán)噻吩類硫化物有較高的脫除率，一直受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的重視。近年來多金屬氧酸鹽（POMs）作為新型氧化脫硫催化劑以其結(jié)構(gòu)易調(diào)、“假液相”行為、多功能性等優(yōu)點(diǎn)受到研究者們的廣泛重視，但可溶性POMs直接用作氧化脫硫催化劑存在難分離和難回收再利用等問題，而不溶性固體POMs的比表面積又很�。ǎ�10m2·g-1），限制了固體催化劑的催化活能。負(fù)載型POMs催化劑可以解決上述問題，目前負(fù)載型POMs催化劑選用的載體主要是SiO2、TiO2、離子交換樹脂、活性碳、分子篩等，但它們面臨著擔(dān)載量低、分散不均、催化劑易滲漏、活性點(diǎn)易中毒等亟待解決的問題。為了克服上述困難，迫切需要尋找更加合適的載體來制備新型負(fù)載型POMs催化劑。新型多孔材料金屬有機(jī)框架（MOFs）具有穩(wěn)定的晶態(tài)多孔結(jié)構(gòu)、較大的比表面積、規(guī)則可調(diào)的孔徑、可修飾的孔道表面等優(yōu)點(diǎn)，成為制備POMs多相催化劑的... 

【文章頁數(shù)】：148 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
創(chuàng)新點(diǎn)摘要
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 金屬有機(jī)框架材料
        1.2.1 金屬有機(jī)框架材料簡介
        1.2.2 金屬有機(jī)框架材料MIL-101
        1.2.3 金屬有機(jī)框架材料的應(yīng)用
    1.3 多金屬氧酸鹽
        1.3.1 多金屬氧酸鹽簡介
        1.3.2 多金屬氧酸鹽的催化應(yīng)用
    1.4 金屬-有機(jī)框架組裝雜多酸復(fù)合材料簡介
    1.5 氧化脫硫簡介
    1.6 研究的目的及任務(wù)
第二章 金屬有機(jī)框架組裝磷鎢酸復(fù)合材料的合成及表征
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和試劑
        2.2.2 復(fù)合材料的制備
        2.2.3 儀器與表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 浸漬法合成H_3PW_(12)O_(40)@MIL-101復(fù)合材料
        2.3.2 主體原位組裝合成H_3PW_(12)O_(40)@MIL-101復(fù)合材料
        2.3.3 客體原位組裝合成H_3PW_(12)O_(40)@MIL-101復(fù)合材料
        2.3.4 浸漬法合成H_3PW_(12)O_(40)@SiO_2復(fù)合材料
    2.4 小結(jié)
第三章 金屬有機(jī)框架組裝磷鎢酸復(fù)合材料的催化氧化性能研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        3.2.2 材料制備
        3.2.3 催化氧化性能評價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 模擬油品的氧化脫硫性能測試
        3.3.2 真實(shí)油品的氧化脫硫性能測試
    3.4 小結(jié)
第四章 金屬有機(jī)框架組裝磷鎢酸復(fù)合材料催化氧化柴油中典型有機(jī)硫化物機(jī)理研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        4.2.2 儀器與表征
        4.2.3 實(shí)驗(yàn)過程
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 典型有機(jī)硫化物的氧化反應(yīng)動力學(xué)研究
        4.3.2 典型有機(jī)硫化物的催化氧化機(jī)理
    4.4 小結(jié)
第五章 金屬有機(jī)框架組裝磷鎢酸復(fù)合材料對氧化產(chǎn)物砜的選擇性吸附性能研究
    5.1 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器
        5.2.2 材料制備
        5.2.3 吸附性能評價(jià)
        5.2.4 儀器與表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 主體原位組裝H_3PW_(12)O_(40)@MIL-101復(fù)合材料的吸附性能
        5.3.2 浸漬法制備H_3PW_(12)O_(40)@MIL-101復(fù)合材料的吸附性能
        5.3.3 浸漬法制備H_3PW_(12)O_(40)@SiO_2復(fù)合材料的吸附性能
        5.3.4 復(fù)合材料對砜選擇性吸附機(jī)理的研究
    5.4 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
作者簡介


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]銀離子修飾的介孔磷鎢酸/二氧化硅催化劑氧化脫硫性能研究（英文）[J]. 顏學(xué)敏,蘇高申,熊麟.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2009(03)
[3]Ti-HMS催化氧化脫除模擬燃料中的硫化物[J]. 王云,李鋼,王祥生,金長子.  催化學(xué)報(bào). 2005(07)
[4]TS-1/過氧化氫催化體系中有機(jī)硫化物的選擇氧化[J]. 孔令艷,李鋼,王祥生,王云.  催化學(xué)報(bào). 2004(10)
[5]Keggin結(jié)構(gòu)和Dawson結(jié)構(gòu)磷鉬酸及磷鉬釩酸的氧化還原特性[J]. 井淑波,張恒彬,朱萬春,王振旅,王國甲.  吉林大學(xué)學(xué)報(bào)(理學(xué)版). 2003(04)
[6]Dawson化合物的多酸化學(xué)[J]. 瞿倫玉, 龔劍，陳彪.  化學(xué)通報(bào). 1995(06)



本文編號：3730249