納米分子篩組裝體吸附水體中痕量甲基叔丁基醚及其機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2022-12-11 02:10
甲基叔丁基醚MTBE是一種廣泛使用的汽油添加劑,其廣泛使用導(dǎo)致在環(huán)境中不斷積累。國際上已經(jīng)將其列為可疑致癌物;1997年,美國環(huán)境保護(hù)署推薦飲用水中MTBE的濃度應(yīng)不高于20-40μg L-1。目前對(duì)于水體中MTBE污染治理與控制的研究尚處于初級(jí)階段。雖然有研究表明具有適宜孔道結(jié)構(gòu)的疏水型沸石分子篩可以吸附MTBE,但是該方面研究仍然較少,且人們對(duì)MFI型沸石是否能夠有效吸附MTBE存在爭議;同時(shí)研究大多使用微米級(jí)以下的超細(xì)粉末作為吸附劑,這些粉末狀沸石材料不易操作,尤其是納米沸石易團(tuán)聚,嚴(yán)重影響了其孔道利用率。 最近,現(xiàn)代納米工程技術(shù)的發(fā)展使得上述問題可以有效的解決。本論文嘗試將納米分子篩組裝體引入水環(huán)境中MTBE的污染控制,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明納米分子篩組裝體作為吸附劑具有潛在的價(jià)值,有可能大規(guī)模應(yīng)用于環(huán)境工程中對(duì)MTBE進(jìn)行污染治理和控制。 首先,進(jìn)行納米沸石晶種的篩選。以自行合成的幾種具有典型代表性的納米沸石為吸附劑,研究納米沸石材料微觀結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)對(duì)吸附水體中MTBE的影響。同樣條件下,幾種納米沸石對(duì)MTBE的去除率分別為:silicalite-1>ZSM-5>...
【文章頁數(shù)】:137 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 研究的背景及意義
1.2 MTBE 的性質(zhì)及其對(duì)人類健康的影響
1.2.1 MTBE 的物理化學(xué)性質(zhì)
1.2.2 MTBE 對(duì)動(dòng)物的毒理性
1.2.3 MTBE 對(duì)人類健康的影響
1.3 MTBE 的使用和污染現(xiàn)狀
1.3.1 MTBE 的應(yīng)用現(xiàn)狀
1.3.2 MTBE 的污染途徑
1.3.3 MTBE 的污染狀況
1.4 MTBE 污染治理方法
1.4.1 生物降解
1.4.2 高級(jí)氧化法處理MTBE 污染
1.4.3 吸附法處理水體MTBE 污染
1.5 吸附原理及模型
1.5.1 吸附類型
1.5.2 吸附等溫線類型
1.5.3 吸附等溫平衡模型
1.5.4 吸附動(dòng)力學(xué)模型
1.5.5 熱力學(xué)常數(shù)計(jì)算
1.6 納米沸石及其組裝體的合成
1.6.1 納米沸石的水熱合成
1.6.2 納米沸石的性質(zhì)以及表征
1.6.3 納米分子篩組裝體的合成
1.7 本文研究意義與內(nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 納米沸石晶種的制備
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
2.3 表征與測試
2.4 MFI 結(jié)構(gòu)納米沸石的制備
2.4.1 silicalite-1 的合成
2.4.2 ZSM-5 的合成
2.4.3 結(jié)果與討論
2.5 納米 β 沸石、A 型和 Y 型沸石的合成
2.5.1 β沸石的合成
2.5.2 A 沸石的合成
2.5.3 Y 沸石的合成
2.5.4 結(jié)果與討論
2.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 納米沸石吸附MTBE 作用機(jī)制研究
3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
3.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
3.3 MTBE 濃度的分析
3.3.1 MTBE 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配置
3.3.2 GC-MS 操作條件
3.3.3 MTBE 樣品標(biāo)準(zhǔn)曲線
3.4 納米沸石吸附MTBE
3.5 結(jié)果與討論
3.5.1 孔道結(jié)構(gòu)的影響
3.5.2 沸石疏水性的影響
3.5.3 MFI 型沸石的吸附等溫線
3.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 納米分子篩組裝體的制備
4.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
4.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
4.3 表征與測試
4.4 納米分子篩組裝體silicalite-1/粉煤灰空心微珠(S/FAC)的制備
4.4.1 納米silicalite-1 沸石晶種制備
4.4.2 粉煤灰空心微珠靜電吸附沸石晶種
4.4.3 組裝體silicalite-1/粉煤灰空心微珠(S/FAC)的制備
4.4.4 組裝過程的優(yōu)化
4.4.5 結(jié)果與討論
4.5 納米分子篩組裝體silicalite-1/硅藻土(S/D)的制備
4.5.1 納米silicalite-1 沸石晶種制備
4.5.2 硅藻土靜電吸附沸石晶種
4.5.3 納米分子篩組裝體silicalite-1/硅藻土(S/D)的制備及優(yōu)化
4.5.4 結(jié)果與討論
4.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第五章 納米分子篩組裝體靜態(tài)吸附MTBE
5.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
5.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
5.3 納米分子篩組裝體吸附MTBE
5.3.1 空白實(shí)驗(yàn)
5.3.2 MTBE 的吸附與分離
5.3.3 MTBE 濃度的分析
5.4 結(jié)果與討論
5.4.1 吸附時(shí)間的影響
5.4.2 溫度對(duì)吸附的影響
5.4.3 MTBE 初始濃度對(duì)吸附的影響
5.4.4 Langmuir 和Freundlich 等溫吸附模型參數(shù)
5.4.5 不同溫度下納米分子篩組裝體吸附 MTBE 的 KR值
5.4.6 納米分子篩組裝體吸附MTBE 的熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算
5.4.7 納米分子篩組裝體吸附MTBE 的動(dòng)力學(xué)研究
5.5 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第六章 納米分子篩組裝體的優(yōu)化以及組裝體固定床吸附MTBE
6.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
6.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
6.3 納米分子篩組裝體的優(yōu)化
6.3.1 不同載體上沸石負(fù)載量以及對(duì)吸附的影響
6.3.2 不同組裝體合成條件的比較
6.3.3 不同組裝體合成過程中模版劑的消耗
6.4 S/FAC 固定床吸附MTBE
6.4.1 流速對(duì)穿透性能的影響
6.4.2 溶液初始濃度對(duì)穿透性能的影響
6.4.3 動(dòng)態(tài)吸附容量計(jì)算
6.5 納米分子篩組裝體的再生
6.6 真實(shí)環(huán)境中MTBE 的污染以及組裝體脫除MTBE 的應(yīng)用
6.7 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
7.3 論文創(chuàng)新點(diǎn)
致謝
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]低溫水熱合成超微NaA沸石[J]. 張慧寧,王德舉,唐頤,謝在庫,楊為民. 日用化學(xué)工業(yè). 2004(04)
[2]大孔吸附樹脂應(yīng)用的研究進(jìn)展[J]. 周林,蔡妙顏,郭祀遠(yuǎn),覃宇悅. 昆明理工大學(xué)學(xué)報(bào)(理工版). 2003(06)
[3]甲基叔丁基醚(MTBE)對(duì)環(huán)境的污染及其對(duì)我國汽油生產(chǎn)的影響[J]. 劉杰民,溫美娟,程慧瓊,江桂斌,劉國光. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2002(03)
[4]無鉛汽油添加劑甲基叔丁基醚(MTBE)的環(huán)境化學(xué)行為及其分析方法[J]. 程偉,江桂斌. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2001(03)
[5]甲基叔丁基醚對(duì)細(xì)胞周期及細(xì)胞凋亡的影響[J]. 周偉,黃關(guān)麟,張恒,葉舜華. 中華預(yù)防醫(yī)學(xué)雜志. 2000(04)
[6]具有微孔/大孔雙孔道體系沸石材料的合成[J]. 王亞軍,唐頤,王星東,楊武利,倪錚,華偉明,樂英紅,高滋. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2000(07)
[7]我國甲基叔丁基醚生產(chǎn)應(yīng)用展望[J]. 錢梅. 化肥設(shè)計(jì). 1999(04)
[8]甲基叔丁基醚對(duì)原癌基因和功能基因表達(dá)的影響[J]. 周偉,黃關(guān)麟,張恒,葉舜華. 衛(wèi)生研究. 1999(03)
本文編號(hào):3717942
【文章頁數(shù)】:137 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 研究的背景及意義
1.2 MTBE 的性質(zhì)及其對(duì)人類健康的影響
1.2.1 MTBE 的物理化學(xué)性質(zhì)
1.2.2 MTBE 對(duì)動(dòng)物的毒理性
1.2.3 MTBE 對(duì)人類健康的影響
1.3 MTBE 的使用和污染現(xiàn)狀
1.3.1 MTBE 的應(yīng)用現(xiàn)狀
1.3.2 MTBE 的污染途徑
1.3.3 MTBE 的污染狀況
1.4 MTBE 污染治理方法
1.4.1 生物降解
1.4.2 高級(jí)氧化法處理MTBE 污染
1.4.3 吸附法處理水體MTBE 污染
1.5 吸附原理及模型
1.5.1 吸附類型
1.5.2 吸附等溫線類型
1.5.3 吸附等溫平衡模型
1.5.4 吸附動(dòng)力學(xué)模型
1.5.5 熱力學(xué)常數(shù)計(jì)算
1.6 納米沸石及其組裝體的合成
1.6.1 納米沸石的水熱合成
1.6.2 納米沸石的性質(zhì)以及表征
1.6.3 納米分子篩組裝體的合成
1.7 本文研究意義與內(nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 納米沸石晶種的制備
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
2.3 表征與測試
2.4 MFI 結(jié)構(gòu)納米沸石的制備
2.4.1 silicalite-1 的合成
2.4.2 ZSM-5 的合成
2.4.3 結(jié)果與討論
2.5 納米 β 沸石、A 型和 Y 型沸石的合成
2.5.1 β沸石的合成
2.5.2 A 沸石的合成
2.5.3 Y 沸石的合成
2.5.4 結(jié)果與討論
2.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 納米沸石吸附MTBE 作用機(jī)制研究
3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
3.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
3.3 MTBE 濃度的分析
3.3.1 MTBE 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配置
3.3.2 GC-MS 操作條件
3.3.3 MTBE 樣品標(biāo)準(zhǔn)曲線
3.4 納米沸石吸附MTBE
3.5 結(jié)果與討論
3.5.1 孔道結(jié)構(gòu)的影響
3.5.2 沸石疏水性的影響
3.5.3 MFI 型沸石的吸附等溫線
3.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 納米分子篩組裝體的制備
4.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
4.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
4.3 表征與測試
4.4 納米分子篩組裝體silicalite-1/粉煤灰空心微珠(S/FAC)的制備
4.4.1 納米silicalite-1 沸石晶種制備
4.4.2 粉煤灰空心微珠靜電吸附沸石晶種
4.4.3 組裝體silicalite-1/粉煤灰空心微珠(S/FAC)的制備
4.4.4 組裝過程的優(yōu)化
4.4.5 結(jié)果與討論
4.5 納米分子篩組裝體silicalite-1/硅藻土(S/D)的制備
4.5.1 納米silicalite-1 沸石晶種制備
4.5.2 硅藻土靜電吸附沸石晶種
4.5.3 納米分子篩組裝體silicalite-1/硅藻土(S/D)的制備及優(yōu)化
4.5.4 結(jié)果與討論
4.6 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第五章 納米分子篩組裝體靜態(tài)吸附MTBE
5.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
5.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
5.3 納米分子篩組裝體吸附MTBE
5.3.1 空白實(shí)驗(yàn)
5.3.2 MTBE 的吸附與分離
5.3.3 MTBE 濃度的分析
5.4 結(jié)果與討論
5.4.1 吸附時(shí)間的影響
5.4.2 溫度對(duì)吸附的影響
5.4.3 MTBE 初始濃度對(duì)吸附的影響
5.4.4 Langmuir 和Freundlich 等溫吸附模型參數(shù)
5.4.5 不同溫度下納米分子篩組裝體吸附 MTBE 的 KR值
5.4.6 納米分子篩組裝體吸附MTBE 的熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算
5.4.7 納米分子篩組裝體吸附MTBE 的動(dòng)力學(xué)研究
5.5 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第六章 納米分子篩組裝體的優(yōu)化以及組裝體固定床吸附MTBE
6.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
6.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備
6.3 納米分子篩組裝體的優(yōu)化
6.3.1 不同載體上沸石負(fù)載量以及對(duì)吸附的影響
6.3.2 不同組裝體合成條件的比較
6.3.3 不同組裝體合成過程中模版劑的消耗
6.4 S/FAC 固定床吸附MTBE
6.4.1 流速對(duì)穿透性能的影響
6.4.2 溶液初始濃度對(duì)穿透性能的影響
6.4.3 動(dòng)態(tài)吸附容量計(jì)算
6.5 納米分子篩組裝體的再生
6.6 真實(shí)環(huán)境中MTBE 的污染以及組裝體脫除MTBE 的應(yīng)用
6.7 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第七章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
7.3 論文創(chuàng)新點(diǎn)
致謝
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]低溫水熱合成超微NaA沸石[J]. 張慧寧,王德舉,唐頤,謝在庫,楊為民. 日用化學(xué)工業(yè). 2004(04)
[2]大孔吸附樹脂應(yīng)用的研究進(jìn)展[J]. 周林,蔡妙顏,郭祀遠(yuǎn),覃宇悅. 昆明理工大學(xué)學(xué)報(bào)(理工版). 2003(06)
[3]甲基叔丁基醚(MTBE)對(duì)環(huán)境的污染及其對(duì)我國汽油生產(chǎn)的影響[J]. 劉杰民,溫美娟,程慧瓊,江桂斌,劉國光. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2002(03)
[4]無鉛汽油添加劑甲基叔丁基醚(MTBE)的環(huán)境化學(xué)行為及其分析方法[J]. 程偉,江桂斌. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2001(03)
[5]甲基叔丁基醚對(duì)細(xì)胞周期及細(xì)胞凋亡的影響[J]. 周偉,黃關(guān)麟,張恒,葉舜華. 中華預(yù)防醫(yī)學(xué)雜志. 2000(04)
[6]具有微孔/大孔雙孔道體系沸石材料的合成[J]. 王亞軍,唐頤,王星東,楊武利,倪錚,華偉明,樂英紅,高滋. 高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2000(07)
[7]我國甲基叔丁基醚生產(chǎn)應(yīng)用展望[J]. 錢梅. 化肥設(shè)計(jì). 1999(04)
[8]甲基叔丁基醚對(duì)原癌基因和功能基因表達(dá)的影響[J]. 周偉,黃關(guān)麟,張恒,葉舜華. 衛(wèi)生研究. 1999(03)
本文編號(hào):3717942
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