燃煤電廠煙道氣中的 SO2是造成大氣污染的主要污染源之一,目前治理 SO2 的方法以濕法為主。這類脫硫工藝主要存在著投資和操作費用大,容易產(chǎn)生二次 污染等諸多缺點。采用直接催化還原 SO2為單質(zhì)硫磺的方法不但可以徹底消除二 次污染,而且還可以回收寶貴的硫磺資源。因此研制和開發(fā)適合含 O2煙氣的直 接催化 CO 還原 SO2 為單質(zhì)硫的催化劑具有重大的實際意義。本文重點在于對 O2 存在下催化 CO 還原 SO2 為單質(zhì)硫的催化劑研制和催化性能進行研究。 按反應(yīng)機理不同,系統(tǒng)研究了過渡金屬硫化物,硫化稀土鈣鈦礦,稀土硫氧 化物、螢石型 CeO2及 TiO2-CoS2等幾種典型催化劑體系在含 O2反應(yīng)條件下,催 化還原脫硫過程中的活性及結(jié)構(gòu)變化趨勢。研究發(fā)現(xiàn)以下幾點: 按中間物機理進行催化還原脫硫的硫化物類催化劑,O2 對催化還原機理產(chǎn) 生破壞作用,使過渡金屬硫化物氧化成氧化物直至硫酸鹽而失活。按氧缺位氧... 

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【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
第一章 文獻綜述
    1.1 二氧化硫污染現(xiàn)狀
    1.2 現(xiàn)有電廠煙道氣脫硫工藝技術(shù)現(xiàn)狀
    1.3 催化氧化吸附法脫硫工藝概況
        1.3.1 單金屬氧化物
        1.3.2 復(fù)合氧化物(類水滑石氧化物)
    1.4 催化還原脫硫研究概況
        1.4.1 氫氣還原法
        1.4.2 一氧化碳還原法
        1.4.3 碳還原法
        1.4.4 NH3 還原法
        1.4.5 甲烷還原法
    1.5 燃煤電廠煙氣脫硫方法比較
    1.6 選題及課題研究的意義和內(nèi)容
        1.6.1 選題
        1.6.2 研究內(nèi)容
            1.6.2.1 O2 對催化 CO 還原 SO2 催化劑催化性能的影響
            1.6.2.2 O2 存在下催化還原 SO2 的催化劑研制和催化性能研究
第二章 含氧氣氛下過渡金屬硫化物催化 CO 還原 SO2催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 試劑與原料
        2.2.2 催化劑制備
        2.2.3 催化劑活性評價
        2.2.4 XRD 實驗
    2.3 實驗結(jié)果與討論
        2.3.1 過渡金屬硫化物催化 CO 還原 SO2 的催化性能
            2.3.1.1 無 O2 條件下過渡金屬硫化物催化性能
            2.3.1.2 O2 存在下過渡金屬硫化物催化性能
        2.3.2 XRD 分析
        2.3.3 O2 存在下過渡金屬硫化物催化性能分析
    2.4 本章小結(jié)
第三章 含氧氣氛下硫化鈣鈦礦 LaBO3催化 CO 還原 SO2催化性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑與原材料
        3.2.2 儀器
        3.2.3 催化劑制備
        3.2.4 活性評價裝置
        3.2.5 催化劑表征實驗
            3.2.5.1 XRD 實驗
            3.2.5.2 XPS 實驗
    3.3 實驗結(jié)果與討論
        3.3.1 硫化鈣鈦礦 LaBO3 催化 CO 還原 SO2 的催化性能
            3.3.1.1 無 O2 條件下硫化鈣鈦礦 LaBO3 的催化性能
            3.3.1.2 O2 存在下硫化鈣鈦礦 LaBO3 的催化性能
            3.3.1.3 溫度對硫化鈣鈦礦 LaBO3 催化性能的影響
        3.3.2 XRD 分析
        3.3.3 XPS 分析
        3.3.4 硫化鈣鈦礦 LaBO3 還原脫硫過程分析
            3.3.4.1 無 O2 硫化 LaBO3 過程分析
            3.3.4.2 O2 存在下硫化 LaBO3 催化性能分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 含氧氣氛下 La2O2S 催化 CO 還原 SO2催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑與原料
        4.2.2 實驗儀器
        4.2.3 催化劑制備
        4.2.4 催化劑的催化性能評價
        4.2.5 催化劑的表征
            4.2.5.1 XRD表征實驗
            4.2.5.2 XPS表征實驗
    4.3 實驗結(jié)果與討論
        4.3.1 La2O2S催化CO還原SO2的催化性能
            4.3.1.1 無 O2 條件下 La2O2S 的催化性能
            4.3.1.2 O2 存在下 La2O2S 的催化性能
        4.3.2 XRD 分析
        4.3.3 XPS 分析
            4.3.3.1 O1s 的 XPS 分析
            4.3.3.2 S2p 的 XPS 分析
            4.3.3.3 La3d 的 XPS 分析
        4.3.4 O2 存在下 La2O2S 催化性能分析
    4.4 本章小結(jié)
第五章 含氧氣氛下螢石型 CeO2催化 CO 還原 SO2催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 試劑與原材料
        5.2.2 活性評價裝置
        5.2.3 催化劑制備
        5.2.4 XRD 實驗
        5.2.5 XPS 實驗
    5.3 實驗結(jié)果與討論
        5.3.1 CeO2 催化劑催化 CO 還原 SO2 的催化性能
            5.3.1.1 無 O2 條件下 CeO2 催化性能
            5.3.1.2 O2 存在下 CeO2 催化性能
        5.3.2 XRD 分析
        5.3.3 XPS 分析
            5.3.3.1 O1s 的 XPS 分析
            5.3.3.2 Ce3d 的 XPS 分析
            5.3.3.3 螢石 CeO2 上硫物種的 XPS 分析
        5.3.4 O2 存在下 CeO2 催化性能分析
    5.4 本章小結(jié)
第六章 含 O2氣氛下 TiO2-CoS2催化性能研究
    6.1 引言
    6.2 實驗部分
        6.2.1 試劑與原材料
        6.2.2 催化劑制備
        6.2.3 XRD 實驗
        6.2.4 XPS 實驗
    6.3 實驗結(jié)果與討論
        6.3.1 TiO2-CoS2 催化 CO 還原 SO2 催化性能
        6.3.2 XRD 分析
        6.3.3 XPS 分析
            6.3.3.1 O1s 的 XPS 分析
            6.3.3.2 Co2p 3/2 的 XPS 分析
            6.3.3.3 Ti 2p 的 XPS 分析
            6.3.3.4 S 2p 的 XPS 分析
        6.3.4 O2 存在下 TiO2-CoS2 催化性能分析
    6.4 本章小結(jié)
第七章 含氧氣氛下預(yù)硫化鈣鈦礦 LaBO3(B=Fe,Co,Ni)的探索
    7.1 引言
    7.2 實驗部分
        7.2.1 含氧氣氛下預(yù)硫化過程設(shè)計思路
        7.2.2 試劑與原材料
        7.2.3 催化劑制備
        7.2.4 比表面(BET)實驗
        7.2.5 催化劑 LaBO3(B=Fe, Co,Ni)的活性評價
        7.2.6 含氧氣氛下預(yù)硫化鈣鈦礦 LaBO3(B=Co,Fe,Ni)
        7.2.7 XRD 實驗
        7.2.8 XPS 實驗
    7.3 結(jié)果與討論
        7.3.1 含氧氣氛下催化劑預(yù)硫化過程
        7.3.2 含氧氣氛下硫化后催化劑 LaBO3(B=Fe,Co,Ni) 的活性測試
        7.3.3 預(yù)硫化對催化劑結(jié)構(gòu)影響
            7.3.3.1 XRD 分析
            7.3.3.2 XPS 分析
            7.3.3.3 比表面分析
第八章 含氧氣氛下LaCoO3預(yù)硫化過程的研究
    8.1 引言
    8.2 實驗部分
        8.2.1 試劑與原材料
        8.2.2 催化劑制備
        8.2.3 含氧氣氛下催化劑硫化方法和過程
        8.2.4 催化劑表征實驗
            8.2.4.1 XPS 實驗
            8.2.4.2 原位紅外實驗
            8.2.4.3 透射電鏡實驗
    8.3 實驗結(jié)果與討論
        8.3.1 XPS 分析
            8.3.1.1 O1s 的 XPS 分析
            8.3.1.2 Co2p 的 XPS 分析
            8.3.1.3 La3d 的 XPS 分析
            8.3.1.4 硫化過程中催化劑上 S 物種的 XPS 分析
        8.3.2 原位紅外光譜分析
        8.3.3 含氧氣氛下硫化機理探討
    8.4 本章小結(jié)
第九章 含氧氣氛下預(yù)硫化 LaCoO3催化性能研究
    9.1 引言
    9.2 實驗部分
        9.2.1 試劑與原材料
        9.2.2 催化劑制備
        9.2.3 催化劑表征實驗
            9.2.3.1 程序升溫脫附(TPD)
    9.3 實驗結(jié)果與討論
        9.3.1 反應(yīng)體系對催化還原 SO2 的影響
        9.3.2 反應(yīng)條件對催化還原 SO2 的影響
            9.3.2.1 原料比的影響
            9.3.2.2 O2 含量的影響
本論文中的創(chuàng)新之處
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致 謝


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3708370