耐高溫高比表面Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料在甲烷燃燒及汽車尾氣凈化催化劑中催化作用性能的研究
發(fā)布時(shí)間：2022-11-03 18:41
催化燃燒與汽車尾氣凈化反應(yīng)對(duì)催化劑的共同要求是具有良好的低溫活性和高溫?zé)岱€(wěn)定性。γ-Al2O3是目前應(yīng)用最廣泛的催化劑載體之一。然而,Al2O3的熱穩(wěn)定性問(wèn)題仍然長(zhǎng)期困擾著人們,尤其是在高溫和有水蒸汽存在的場(chǎng)合,介穩(wěn)態(tài)Al2O3容易發(fā)生相變和燒結(jié),向熱力學(xué)上穩(wěn)定的α相和大顆�；l(fā)展,使比表面積大幅度下降。這是導(dǎo)致負(fù)載型催化劑失活的重要原因之一。因此,研究和開發(fā)在高溫下穩(wěn)定的、高比表面的氧化鋁新材料,對(duì)改善催化劑的使用壽命具有極其重要的理論和現(xiàn)實(shí)應(yīng)用意義。 本論文針對(duì)耐高溫高比表面的載體材料的制備及負(fù)載Pd催化劑在甲烷燃燒和汽車尾氣凈化反應(yīng)中的催化作用進(jìn)行了詳細(xì)的研究。首先采用溶膠-凝膠和超臨界干燥法合成了硅改性的耐高溫高比表面的氧化鋁材料,其次采用浸漬法及溶膠-凝膠和超臨界干燥技術(shù)相結(jié)合的方法合成了耐高溫高比表面Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料,并分別考察了負(fù)載Pd催化劑在甲烷燃燒和汽車尾氣凈化反應(yīng)中的催化性能,以及用堿土、稀土、過(guò)渡金屬氧化物...
【文章頁(yè)數(shù)】：183 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 耐高溫高比表面氧化鋁材料的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展
1.2.1 制備方法對(duì)氧化鋁熱穩(wěn)定的影響
1.2.1.1 溶膠-凝膠法
1.2.1.2 水熱法
1.2.1.3 模板劑法
1.2.2 添加劑對(duì)氧化鋁熱穩(wěn)定性的影響
1.2.2.1 二氧化硅
1.2.2.2 堿土金屬
1.2.2.3 稀土金屬
1.2.2.4 其它氧化物
1.2.3 耐高溫高比表面氧化鋁的應(yīng)用
1.3 甲烷燃燒催化劑研究進(jìn)展
1.3.1 甲烷催化燃燒反應(yīng)機(jī)理
1.3.2 甲烷燃燒催化劑體系的研究
1.3.2.1 貴金屬催化劑
1.3.2.2 金屬氧化物催化劑
1.3.2.3 鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物
1.3.2.4 六鋁酸鹽高溫催化劑
1.4 汽車尾氣凈化催化劑研究進(jìn)展
1.4.1 三效催化劑的作用機(jī)理
1.4.2 汽車尾氣凈化催化劑體系的研究
1.4.2.1 載體
1.4.2.2 高比表面的載體涂層
1.4.2.3 非貴金屬氧化物助催化劑
1.4.2.4 貴金屬催化劑
1.4.2.5 鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物催化劑
1.5 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 耐高溫高比表面氧化鋁材料的制備與表征
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 原料與試劑
2.1.2 樣品的制備
2.1.3 樣品的表征
2.1.3.1 樣品的比表面及孔結(jié)構(gòu)測(cè)定
2.1.3.2 X-射線衍射分析(XRD)
2.1.3.3 透射電鏡分析(TEM)
2.1.3.4 ~(27)Al MAS NMR和~(29)Si MAS NMR實(shí)驗(yàn)
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 樣品的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
2.2.2 XRD結(jié)果分析
2.2.3 透射電鏡(TEM)結(jié)果分析
2.2.4 ~(27)Al和~(29)Si MAS NMR結(jié)果分析
2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 耐高溫高比表面Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料在甲烷燃燒催化劑中催化作用性能的研究
3.1 不同方法改性的氧化鋁材料負(fù)載Pd催化劑上甲烷燃燒性能的研究
3.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1.1 原料與試劑
3.1.1.2 氧化鋁載體的制備
3.1.1.3 催化劑的制備
3.1.1.4 催化劑的表征
3.1.1.4.1 X-射線衍射(XRD)測(cè)定
3.1.1.4.2 透射電鏡(TEM)測(cè)定
3.1.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.1.2 結(jié)果與討論
3.1.2.1 載體的比表面積分析結(jié)果
3.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
3.1.2.3 催化劑的甲烷燃燒活性
3.1.2.4 催化劑的透射電鏡(TEM)分析結(jié)果
3.1.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.2 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的研究
3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1.1 原料與試劑
3.2.1.2 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的制備
3.2.1.3 催化劑的制備
3.2.1.4 催化劑的表征
3.2.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.2.1.4.2 X-射線衍射(XRD)測(cè)定
3.2.1.4.3 激光拉曼光譜測(cè)定
3.2.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)測(cè)定
3.2.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)測(cè)定
3.1.1.4.6 XPS測(cè)定
3.2.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.2.2 結(jié)果與討論
3.2.2.1 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.2.2.2 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的XRD和Raman光譜分析結(jié)果
3.2.2.3 催化劑的甲烷燃燒性能
3.2.2.3.1 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的甲烷燃燒活性
3.2.2.3.2 載體預(yù)處理溫度對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.3.3 Ce-Zr氧化物負(fù)載量對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.3.4 Pd負(fù)載量對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.4 Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑的透射電鏡(TEM)分析結(jié)果
3.2.2.5 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.2.2.6 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.3 添加堿土金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.3.1.1 原料與試劑
3.3.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Mg、Ca、Sr和Ba)載體的制備
3.3.1.3 催化劑的制備
3.3.1.4 催化劑的表征
3.3.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.3.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.3.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.3.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.3.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.3.1.4.6 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.3.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.3.2 結(jié)果與討論
3.3.2.1 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.3.2.2 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.3.2.3 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Mg、Ca、Sr和Ba)催化劑的甲烷燃燒活性
3.3.2.4 Pd／Ce-Zr-Ca／Al_2O_3催化劑的TEM分析結(jié)果
3.3.2.5 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.3.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO和CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.3.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.4 添加過(guò)渡金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.4.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.4.1.1 原料與試劑
3.4.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Cr、Mn、Fe、Co和Ni)載體的制備
3.4.1.3 催化劑的制備
3.4.1.4 催化劑的表征
3.4.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.4.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.4.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.4.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.4.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.4.1.4.6 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.4.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.4.2 結(jié)果與討論
3.4.2.1 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.4.2.2 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.4.2.3 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Cr、Mn、Fe、Co和Ni)催化劑的甲烷燃燒活性
3.4.2.4 Pd／Ce-Zr-Ni／Al_2O_3催化劑的TEM表征結(jié)果
3.4.2.5 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.4.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.4.2.7 Pd／Ce-Zr-Ni／Al_2O_3催化劑的CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.4.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.5 添加稀土金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.5.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.5.1.1 原料與試劑
3.5.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=La、Pr、Nd、Sm和Y)載體的制備
3.5.1.3 催化劑的制備
3.5.1.4 催化劑的表征
3.5.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.5.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.5.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.5.1.4.4 XPS的測(cè)定
3.5.1.4.5 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.5.1.4.6 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.5.1.4.7 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.5.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.5.2 結(jié)果與討論
3.5.2.1 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.5.2.2 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.5.2.3 催化劑的XPS分析結(jié)果
3.5.2.4 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=La、Pr、Nd、Sm和Y)催化劑的甲烷燃燒活性
3.5.2.5 Pd／Ce-Zr-Y／Al_2O_3催化劑的TEM表征結(jié)果
3.5.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.5.2.7 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.5.2.8 Pd／Ce-Zr-Y／Al_2O_3催化劑的CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.5.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.6 本章總結(jié)
第四章 耐高溫高比表面的Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料在汽車尾氣凈化催化劑中催化作用性能的研究
4.1 不同方法改性的氧化鋁載體負(fù)載Pd催化劑的汽車尾氣凈化性能研究
4.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1.1 原料與試劑
4.1.1.2 氧化鋁載體的制備
4.1.1.3 催化劑的制備
4.1.1.4 催化劑的表征
4.1.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
4.1.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
4.1.1.4.3 透射電鏡(TEM)分析
4.1.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
4.1.1.4.5 程序升溫脫附(O_2-TPD)
4.1.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.1.2 結(jié)果與討論
4.1.2.1 載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
4.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
4.1.2.3 催化劑的TEM表征結(jié)果
4.1.2.4 催化劑的三效轉(zhuǎn)化活性
4.1.2.5 催化劑的H_2-TPR結(jié)果
4.1.2.6 催化劑的O_2-TPD結(jié)果
4.1.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
4.2 Pd／Ce_xZr_(1-x)-Al催化劑上汽車尾氣凈化性能的研究
4.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1.1 原料與試劑
4.2.1.2 Ce_xZr_(1-x)-Al載體的制備
4.2.1.3 催化劑的制備
4.2.1.4 催化劑的表征
4.2.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
4.2.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
4.2.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
4.2.1.4.5 程序升溫脫附(O_2-TPD)
4.2.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.2.2 結(jié)果與討論
4.2.2.1 載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
4.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
4.2.2.3 催化劑的三效轉(zhuǎn)化活性
4.2.2.4 催化劑的H_2-TPR結(jié)果
4.2.2.5 催化劑的O_2-TPD結(jié)果
4.2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
4.3 本章總結(jié)
第五章 全文總結(jié)
讀博期間論文發(fā)表和投稿情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]納米介孔氧化鋁的制備工藝及性能[J]. 阮文彪,郭瑞松,呂振剛. 材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào). 2005(04)
[2]在CeO2-ZrO2中加入La2O3對(duì)改善單Pd三效催化劑性能的作用[J]. 蔣平平,盧冠忠,郭楊龍,郭耘,王筠松,張順海,王幸宜. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(12)
[3]水熱處理對(duì)Ni/Al2O3催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響[J]. 龔燕麗,向蘭,金涌. 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[4]超臨界干燥方法對(duì)甲烷燃燒催化劑LaMnAl11O19結(jié)構(gòu)及活性的影響[J]. 徐金光,田志堅(jiān),王軍威,徐云鵬,徐竹生,林勵(lì)吾. 催化學(xué)報(bào). 2002(05)
[5]改性氧化鋁為載體的鈀催化劑對(duì)甲烷催化氧化作用的研究[J]. 袁強(qiáng),楊樂(lè)夫,史春開,何湘鄂,蔡俊修. 廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2002(02)
[6]Pd/γ-Al2O3三效催化劑中CeO2助劑的作用[J]. 屠兢,伏義路,林培琰. 催化學(xué)報(bào). 2001(04)
[7]整體式甲烷燃燒催化劑的活性研究[J]. 唐曉蘭,張?chǎng)?陳耀強(qiáng),龔茂初,周世蓉,鄭林,李孝維. 天然氣化工. 2000(06)
[8]高溫高表面氧化鋁新材料的制備化學(xué)研究Ⅲ.硅組分對(duì)硫酸鋁銨法制高表面Al2O3的影響[J]. 龔茂初,章潔,高士杰,林之恩,文梅,陳耀強(qiáng),許清淮,李孝維,鄭林. 天然氣化工. 2000(06)
[9]超細(xì)鎳基催化劑上CH4-CO2重整反應(yīng)的性能Ⅰ.制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和還原性能的影響[J]. 許崢,張?chǎng)?張繼炎,張軍社. 催化學(xué)報(bào). 2000(03)
[10]甲烷的催化燃燒 La,Ce和Y離子對(duì)高比表面MnO2的改性作用[J]. 王翔,馬軍,段連運(yùn),謝有暢. 催化學(xué)報(bào). 1998(04)
本文編號(hào)：3700421
【文章頁(yè)數(shù)】：183 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 耐高溫高比表面氧化鋁材料的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展
1.2.1 制備方法對(duì)氧化鋁熱穩(wěn)定的影響
1.2.1.1 溶膠-凝膠法
1.2.1.2 水熱法
1.2.1.3 模板劑法
1.2.2 添加劑對(duì)氧化鋁熱穩(wěn)定性的影響
1.2.2.1 二氧化硅
1.2.2.2 堿土金屬
1.2.2.3 稀土金屬
1.2.2.4 其它氧化物
1.2.3 耐高溫高比表面氧化鋁的應(yīng)用
1.3 甲烷燃燒催化劑研究進(jìn)展
1.3.1 甲烷催化燃燒反應(yīng)機(jī)理
1.3.2 甲烷燃燒催化劑體系的研究
1.3.2.1 貴金屬催化劑
1.3.2.2 金屬氧化物催化劑
1.3.2.3 鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物
1.3.2.4 六鋁酸鹽高溫催化劑
1.4 汽車尾氣凈化催化劑研究進(jìn)展
1.4.1 三效催化劑的作用機(jī)理
1.4.2 汽車尾氣凈化催化劑體系的研究
1.4.2.1 載體
1.4.2.2 高比表面的載體涂層
1.4.2.3 非貴金屬氧化物助催化劑
1.4.2.4 貴金屬催化劑
1.4.2.5 鈣鈦礦型稀土復(fù)合氧化物催化劑
1.5 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 耐高溫高比表面氧化鋁材料的制備與表征
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 原料與試劑
2.1.2 樣品的制備
2.1.3 樣品的表征
2.1.3.1 樣品的比表面及孔結(jié)構(gòu)測(cè)定
2.1.3.2 X-射線衍射分析(XRD)
2.1.3.3 透射電鏡分析(TEM)
2.1.3.4 ~(27)Al MAS NMR和~(29)Si MAS NMR實(shí)驗(yàn)
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 樣品的比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
2.2.2 XRD結(jié)果分析
2.2.3 透射電鏡(TEM)結(jié)果分析
2.2.4 ~(27)Al和~(29)Si MAS NMR結(jié)果分析
2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 耐高溫高比表面Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料在甲烷燃燒催化劑中催化作用性能的研究
3.1 不同方法改性的氧化鋁材料負(fù)載Pd催化劑上甲烷燃燒性能的研究
3.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1.1 原料與試劑
3.1.1.2 氧化鋁載體的制備
3.1.1.3 催化劑的制備
3.1.1.4 催化劑的表征
3.1.1.4.1 X-射線衍射(XRD)測(cè)定
3.1.1.4.2 透射電鏡(TEM)測(cè)定
3.1.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.1.2 結(jié)果與討論
3.1.2.1 載體的比表面積分析結(jié)果
3.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
3.1.2.3 催化劑的甲烷燃燒活性
3.1.2.4 催化劑的透射電鏡(TEM)分析結(jié)果
3.1.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.2 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的研究
3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1.1 原料與試劑
3.2.1.2 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的制備
3.2.1.3 催化劑的制備
3.2.1.4 催化劑的表征
3.2.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.2.1.4.2 X-射線衍射(XRD)測(cè)定
3.2.1.4.3 激光拉曼光譜測(cè)定
3.2.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)測(cè)定
3.2.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)測(cè)定
3.1.1.4.6 XPS測(cè)定
3.2.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.2.2 結(jié)果與討論
3.2.2.1 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.2.2.2 Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3載體的XRD和Raman光譜分析結(jié)果
3.2.2.3 催化劑的甲烷燃燒性能
3.2.2.3.1 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的甲烷燃燒活性
3.2.2.3.2 載體預(yù)處理溫度對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.3.3 Ce-Zr氧化物負(fù)載量對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.3.4 Pd負(fù)載量對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化活性和熱穩(wěn)定性的影響
3.2.2.4 Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑的透射電鏡(TEM)分析結(jié)果
3.2.2.5 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.2.2.6 Pd／Ce_xZr_(1-x)／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.3 添加堿土金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.3.1.1 原料與試劑
3.3.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Mg、Ca、Sr和Ba)載體的制備
3.3.1.3 催化劑的制備
3.3.1.4 催化劑的表征
3.3.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.3.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.3.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.3.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.3.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.3.1.4.6 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.3.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.3.2 結(jié)果與討論
3.3.2.1 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.3.2.2 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.3.2.3 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Mg、Ca、Sr和Ba)催化劑的甲烷燃燒活性
3.3.2.4 Pd／Ce-Zr-Ca／Al_2O_3催化劑的TEM分析結(jié)果
3.3.2.5 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.3.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO和CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.3.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.4 添加過(guò)渡金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.4.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.4.1.1 原料與試劑
3.4.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Cr、Mn、Fe、Co和Ni)載體的制備
3.4.1.3 催化劑的制備
3.4.1.4 催化劑的表征
3.4.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.4.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.4.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.4.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.4.1.4.5 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.4.1.4.6 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.4.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.4.2 結(jié)果與討論
3.4.2.1 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.4.2.2 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.4.2.3 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=Cr、Mn、Fe、Co和Ni)催化劑的甲烷燃燒活性
3.4.2.4 Pd／Ce-Zr-Ni／Al_2O_3催化劑的TEM表征結(jié)果
3.4.2.5 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.4.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.4.2.7 Pd／Ce-Zr-Ni／Al_2O_3催化劑的CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.4.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.5 添加稀土金屬對(duì)Pd／Ce_(0.2)Zr_(0.8)／Al_2O_3催化劑上甲烷催化燃燒性能的影響
3.5.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.5.1.1 原料與試劑
3.5.1.2 Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=La、Pr、Nd、Sm和Y)載體的制備
3.5.1.3 催化劑的制備
3.5.1.4 催化劑的表征
3.5.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
3.5.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
3.5.1.4.3 TEM的測(cè)定
3.5.1.4.4 XPS的測(cè)定
3.5.1.4.5 程序升溫還原(H_2-TPR)
3.5.1.4.6 程序升溫氧化(O_2-TPO)
3.5.1.4.7 程序升溫表面反應(yīng)(CH_4／O_2-TPSR)
3.5.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.5.2 結(jié)果與討論
3.5.2.1 催化劑的XRD表征結(jié)果
3.5.2.2 催化劑的比表面積測(cè)定結(jié)果
3.5.2.3 催化劑的XPS分析結(jié)果
3.5.2.4 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3(M=La、Pr、Nd、Sm和Y)催化劑的甲烷燃燒活性
3.5.2.5 Pd／Ce-Zr-Y／Al_2O_3催化劑的TEM表征結(jié)果
3.5.2.6 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的H_2-TPR結(jié)果
3.5.2.7 Pd／Ce-Zr-M／Al_2O_3催化劑的O_2-TPO結(jié)果
3.5.2.8 Pd／Ce-Zr-Y／Al_2O_3催化劑的CH_4／O_2-TPSR結(jié)果
3.5.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
3.6 本章總結(jié)
第四章 耐高溫高比表面的Ce-Zr復(fù)合氧化鋁材料在汽車尾氣凈化催化劑中催化作用性能的研究
4.1 不同方法改性的氧化鋁載體負(fù)載Pd催化劑的汽車尾氣凈化性能研究
4.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1.1 原料與試劑
4.1.1.2 氧化鋁載體的制備
4.1.1.3 催化劑的制備
4.1.1.4 催化劑的表征
4.1.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
4.1.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
4.1.1.4.3 透射電鏡(TEM)分析
4.1.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
4.1.1.4.5 程序升溫脫附(O_2-TPD)
4.1.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.1.2 結(jié)果與討論
4.1.2.1 載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
4.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
4.1.2.3 催化劑的TEM表征結(jié)果
4.1.2.4 催化劑的三效轉(zhuǎn)化活性
4.1.2.5 催化劑的H_2-TPR結(jié)果
4.1.2.6 催化劑的O_2-TPD結(jié)果
4.1.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
4.2 Pd／Ce_xZr_(1-x)-Al催化劑上汽車尾氣凈化性能的研究
4.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1.1 原料與試劑
4.2.1.2 Ce_xZr_(1-x)-Al載體的制備
4.2.1.3 催化劑的制備
4.2.1.4 催化劑的表征
4.2.1.4.1 樣品的比表面測(cè)定
4.2.1.4.2 X-射線衍射(XRD)分析
4.2.1.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)
4.2.1.4.5 程序升溫脫附(O_2-TPD)
4.2.1.5 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.2.2 結(jié)果與討論
4.2.2.1 載體的比表面積測(cè)定結(jié)果
4.1.2.2 催化劑的XRD分析結(jié)果
4.2.2.3 催化劑的三效轉(zhuǎn)化活性
4.2.2.4 催化劑的H_2-TPR結(jié)果
4.2.2.5 催化劑的O_2-TPD結(jié)果
4.2.3 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
4.3 本章總結(jié)
第五章 全文總結(jié)
讀博期間論文發(fā)表和投稿情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]在CeO2-ZrO2中加入La2O3對(duì)改善單Pd三效催化劑性能的作用[J]. 蔣平平,盧冠忠,郭楊龍,郭耘,王筠松,張順海,王幸宜. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(12)
[3]水熱處理對(duì)Ni/Al2O3催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響[J]. 龔燕麗,向蘭,金涌. 催化學(xué)報(bào). 2003(12)
[4]超臨界干燥方法對(duì)甲烷燃燒催化劑LaMnAl11O19結(jié)構(gòu)及活性的影響[J]. 徐金光,田志堅(jiān),王軍威,徐云鵬,徐竹生,林勵(lì)吾. 催化學(xué)報(bào). 2002(05)
[5]改性氧化鋁為載體的鈀催化劑對(duì)甲烷催化氧化作用的研究[J]. 袁強(qiáng),楊樂(lè)夫,史春開,何湘鄂,蔡俊修. 廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2002(02)
[6]Pd/γ-Al2O3三效催化劑中CeO2助劑的作用[J]. 屠兢,伏義路,林培琰. 催化學(xué)報(bào). 2001(04)
[7]整體式甲烷燃燒催化劑的活性研究[J]. 唐曉蘭,張?chǎng)?陳耀強(qiáng),龔茂初,周世蓉,鄭林,李孝維. 天然氣化工. 2000(06)
[8]高溫高表面氧化鋁新材料的制備化學(xué)研究Ⅲ.硅組分對(duì)硫酸鋁銨法制高表面Al2O3的影響[J]. 龔茂初,章潔,高士杰,林之恩,文梅,陳耀強(qiáng),許清淮,李孝維,鄭林. 天然氣化工. 2000(06)
[9]超細(xì)鎳基催化劑上CH4-CO2重整反應(yīng)的性能Ⅰ.制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和還原性能的影響[J]. 許崢,張?chǎng)?張繼炎,張軍社. 催化學(xué)報(bào). 2000(03)
[10]甲烷的催化燃燒 La,Ce和Y離子對(duì)高比表面MnO2的改性作用[J]. 王翔,馬軍,段連運(yùn),謝有暢. 催化學(xué)報(bào). 1998(04)
本文編號(hào)：3700421
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