氮氧化物是煙氣中的主要污染物之一,氧化吸收脫硝技術(shù)是脫除固定源煙氣氮氧化物的重要方法。本文圍繞Mn/TiO2催化氧化NO聯(lián)合CaSO3漿液吸收的脫硝新工藝展開了系統(tǒng)的研究。文中通過(guò)制備方法的改進(jìn)和摻雜改性等手段提高了Mn/TiO2對(duì)NO氧化的催化活性,獲得了較高的NO轉(zhuǎn)化率,并通過(guò)原位紅外等手段揭示了NO催化氧化的反應(yīng)機(jī)理,為催化劑性能的進(jìn)一步改善提供了指導(dǎo)。在NO催化氧化的基礎(chǔ)上,本文還對(duì)脫硝吸收劑進(jìn)行了篩選比較,并通過(guò)加入添加劑等手段改善吸收劑的性能,為該工藝的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。 首先,本文比較了制備方法對(duì)Mn/TiO2催化氧化NO活性的影響,發(fā)現(xiàn)沉淀沉積法相比于浸漬法可以大大提高催化劑的活性（250℃時(shí)的NO轉(zhuǎn)化率從40%提高到89%）。表征結(jié)果表明,沉淀沉積法能顯著提高活性相的分散性,制得的MnOx以高活性的Mn（3+）為主,有利于NO2的生成和釋放。工藝操作參數(shù)研究結(jié)果表明,Mn/TiO2對(duì)NO氧化具備持久穩(wěn)定的高催化活性。動(dòng)力學(xué)研究表明,該NO催化氧化反應(yīng)對(duì)NO和02均為0.5級(jí)反應(yīng),催化劑的表觀反應(yīng)活化能約為20 kJ/mol。 其次,本文深入研究了Mn/T... 

【文章頁(yè)數(shù)】：114 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
插圖和附表清單
目錄
1 緒論
    1.1 氮氧化物排放和污染現(xiàn)狀
    1.2 立題背景和依據(jù)
    1.3 課題目標(biāo)和研究?jī)?nèi)容
2 文獻(xiàn)綜述
    2.1 NO催化氧化研究現(xiàn)狀
        2.1.1 NO氣相氧化概述
        2.1.2 貴金屬催化劑對(duì)NO的催化氧化
        2.1.3 分子篩催化劑對(duì)NO的催化氧化
        2.1.4 金屬氧化物催化劑對(duì)NO的催化氧化
        2.1.5 含Mn催化劑催化氧化NO的研究現(xiàn)狀
        2.1.6 NO催化氧化反應(yīng)機(jī)理
    2.2 氮氧化物吸收研究進(jìn)展
        2.2.1 氮氧化物吸收時(shí)的氣液相化學(xué)反應(yīng)體系
        2.2.2 堿性吸收劑對(duì)氮氧化物的吸收
        2.2.3 亞硫酸鈉對(duì)氮氧化物的吸收
    2.3 小結(jié)與展望
3 實(shí)驗(yàn)裝置、材料及實(shí)驗(yàn)方法
    3.1 NO催化氧化實(shí)驗(yàn)裝置、材料及催化劑的制備表征方法
        3.1.1 NO催化氧化實(shí)驗(yàn)裝置和物質(zhì)檢測(cè)方法
        3.1.2 催化劑制備材料、設(shè)備和方法
        3.1.3 催化劑表征分析方法
    3.2 氮氧化物吸收實(shí)驗(yàn)裝置、材料和分析測(cè)試方法
4 不同制備方法對(duì)Mn/TiO_2催化劑的影響研究
    4.1 基于不同制備方法的Mn/TiO_2催化劑對(duì)NO氧化的催化活性
    4.2 不同制備方法對(duì)Mn/TiO_2催化劑物理結(jié)構(gòu)的影響
        4.2.1 催化劑的晶型分析
        4.2.2 催化劑的微觀結(jié)構(gòu)分析
        4.2.3 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)特性分析
    4.3 不同制備方法對(duì)Mn/TiO_2催化劑化學(xué)特性的影響
        4.3.1 催化劑表面基團(tuán)分析
        4.3.2 催化劑的氧化還原能力
        4.3.4 催化劑對(duì)氮氧化物的吸附脫附性能
    4.4 本章小結(jié)
5 反應(yīng)的操作參數(shù)影響及動(dòng)力學(xué)研究
    5.1 操作參數(shù)對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響
        5.1.1 空速的影響
        5.1.2 NO進(jìn)口濃度的影響
        5.1.3 氧含量的影響
        5.1.4 NO_2預(yù)處理的影響和持久性實(shí)驗(yàn)
        5.1.5 水汽對(duì)反應(yīng)的影響
    5.2 NO催化氧化的動(dòng)力學(xué)研究
    5.3 本章小結(jié)
6 反應(yīng)過(guò)程及機(jī)理研究
    6.1 氮氧化物宏觀吸附反應(yīng)過(guò)程
        6.1.1 NO吸附反應(yīng)過(guò)程
        6.1.2 NO_2吸附過(guò)程
        6.1.3 SO_2對(duì)NO轉(zhuǎn)化率的影響
    6.2 原位紅外研究
        6.2.1 NO吸附過(guò)程
        6.2.2 NO+O_2共吸附過(guò)程
        6.2.3 NO_2吸附過(guò)程
        6.2.4 SO_2對(duì)吸附過(guò)程的影響
        6.2.5 亞硝酰的生成和轉(zhuǎn)化
    6.3 反應(yīng)機(jī)理討論
    6.4 本章小結(jié)
7 鐵等金屬元素?fù)诫s對(duì)Mn/TiO_2催化劑的影響研究
    7.1 不同金屬摻雜后Mn/TiO_2催化劑的活性比較
    7.2 鐵摻雜量對(duì)Mn/TiO_2催化劑活性的影響
    7.3 鐵摻雜的Mn/TiO_2催化劑的表征及分析
        7.3.1 催化劑的晶型分析
        7.3.2 催化劑表面基團(tuán)分析
        7.3.3 催化劑比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析
        7.3.4 催化劑的初始氧化還原能力
    7.4 鐵摻雜對(duì)Mn/TiO_2催化氧化NO過(guò)程的影響
        7.4.1 鐵摻雜對(duì)錳氧化物吸附NO能力的影響
        7.4.2 鐵摻雜對(duì)催化劑持續(xù)氧化還原能力的影響
    7.5 本章小結(jié)
8 亞硫酸鈣漿液吸收NO_2的特性研究
    8.1 不同吸收劑對(duì)氮氧化物的吸收效果比較
    8.2 亞硫酸鈣與亞硫酸鈉對(duì)NO_2的吸收特性比較
        8.2.1 NO_2吸收效率隨亞硫酸鈣和亞硫酸鈉濃度的變化
        8.2.2 亞硫酸鈣和亞硫酸鈉對(duì)NO_2吸收的持久性比較
    8.3 硫酸鎂對(duì)亞硫酸鈣漿液吸收NO_2的影響
        8.3.1 不同添加劑對(duì)亞硫酸鈣漿液吸收NO_2效率的影響
        8.3.2 不同添加劑對(duì)亞硫酸鈣漿液中CDSS的影響
        8.3.3 硫酸鎂添加量對(duì)亞硫酸鈣氧化速率的影響
        8.3.4 硫酸鎂添加量對(duì)NO_2吸收產(chǎn)物的影響
    8.4 本章小結(jié)
9 結(jié)論與展望
    9.1 主要結(jié)論
    9.2 對(duì)未來(lái)工作的建議
參考文獻(xiàn)
論文的創(chuàng)新點(diǎn)
作者簡(jiǎn)歷


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Low-temperature catalytic oxidation of NO over Mn-Ce-Ox catalyst[J]. 李華,唐曉龍,易紅宏,于麗麗.  Journal of Rare Earths. 2010(01)
[2]低溫高活性NO氧化催化劑Mn-V-Ce/TiO2的制備與性能[J]. 鄭足紅,童華,童志權(quán),張俊豐,黃妍.  過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2008(06)
[3]Study on the removal of NOx from simulated flue gas using acidic NaClO2 solution[J]. Bal Rai Deshwal,Si Hyun Lee,Jong Hyeon Jung,Byung Hyun Shon,Hyung Keun Lee.  Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[4]Mn/Co-Ba-Al-O催化氧化NO性能研究[J]. 莫建紅,童志權(quán),張俊豐.  環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2007(11)
[5]催化氧化法去除煙氣中NOx的研究進(jìn)展[J]. 童志權(quán),莫建紅.  化工環(huán)保. 2007(03)
[6]NaClO2濕法煙氣脫硫脫硝技術(shù)研究[J]. 王瓊,胡將軍,鄒鵬.  電力環(huán)境保護(hù). 2005(02)
[7]NO的催化氧化[J]. 魯文質(zhì),趙秀閣,王輝,肖文德.  催化學(xué)報(bào). 2000(05)

博士論文
[1]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010



本文編號(hào)：3695608