光催化降解五氯苯酚過程及數(shù)值模擬研究
發(fā)布時間:2022-10-18 19:23
五氯苯酚是一種典型的有機氯農(nóng)藥,屬于持久性有機污染物,對人類和環(huán)境具有很大的危害,對五氯苯酚處理技術(shù)的研究一直是國際關(guān)注的熱點。本文采用了光催化降解技術(shù)來處理廢水中的五氯苯酚,從光催化降解影響因素、降解過程分析以及工藝開發(fā)和過程數(shù)值模擬等方面進行了系統(tǒng)的研究。 通過五氯苯酚在催化劑表面吸附等溫線的測定,得到五氯苯酚在催化劑表面的吸附符合Langmuir吸附方程并獲得相應(yīng)吸附特性參數(shù);推導(dǎo)得到了低濃度時五氯苯酚光催化降解的一級動力學(xué)方程;通過對五氯苯酚光催化降解過程的研究,檢測到三種五氯苯酚光催化降解的中間體,分別為2,3,4,5-四氯酚、2,3,4,6-四氯酚和2,5-二氯酚。 考察了溶液的pH值、催化劑投加量、紫外燈光強、曝氣流速和過硫酸鉀投加量對光催化降解五氯苯酚的影響進行研究,發(fā)現(xiàn)在光催化降解水中五氯苯酚過程中,溶液pH值越大越利于降解反應(yīng)進行,紫外燈光強越大降解越快,而曝氣流速、催化劑投加量和過硫酸鉀投加量分別存在較優(yōu)值。通過TOC的檢測和亞甲基蘭的退色反應(yīng)驗證了超聲波對光催化降解五氯苯酚有明顯的協(xié)同促進作用。 將超聲、光催化和微濾膜有機結(jié)合,開發(fā)...
【文章頁數(shù)】:116 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文獻綜述
1.1 持久性有機污染物(POPs)的概況及危害
1.1.1 確定持久性有機污染物(POPs)的標(biāo)準(zhǔn)
1.1.2 持久性有機污染物(POPs)的危害
1.1.3 持久性有機污染物(POPs)在我國污染狀況
1.1.4 持久性有機污染物(POPs)的治理技術(shù)
1.1.5 五氯苯酚的概況及危害
1.1.6 五氯苯酚樣品預(yù)處理及分析方法
1.2 光催化氧化技術(shù)
1.2.1 高級氧化技術(shù)的發(fā)展及其特點
1.2.2 光催化技術(shù)的發(fā)展
1.2.3 影響光催化效果的因素
1.2.4 光催化氧化的機理
1.2.5 光催化氧化技術(shù)與其它技術(shù)聯(lián)用
1.3 光催化反應(yīng)器的選型
1.3.1 均相反應(yīng)器
1.3.2 非均相反應(yīng)器
1.4 光催化反應(yīng)器與膜分離聯(lián)合技術(shù)
1.4.1 膜分離技術(shù)在水處理方面的應(yīng)用概況
1.4.2 膜技術(shù)在光催化氧化技術(shù)中的應(yīng)用概況
1.5 本文的主要研究內(nèi)容
第二章 光催化降解水中五氯苯酚的實驗研究
2.1 五氯苯酚樣品處理
2.1.1 主要試劑和儀器
2.1.2 分析條件
2.1.3 預(yù)處理方法的確定
2.1.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線
2.2 五氯苯酚在催化劑表面的吸附
2.2.1 平衡吸附類型研究
2.2.2 吸附量的確定
2.3 光催化降解五氯苯酚的動力學(xué)研究
2.3.1 多相催化反應(yīng)
2.3.2 方程的動力學(xué)推導(dǎo)
2.3.3 一級反應(yīng)動力學(xué)方程的驗證
2.4 光催化降解效果及中間體檢測
2.4.1 降解效果的TOC 檢測和脫氯效果的檢測
2.4.2 光催化降解五氯苯酚過程中間體的檢測
2.5 反應(yīng)條件對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.1 催化劑用量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.2 光強對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.3 pH 值對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.4 不同曝氣量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.5 加入過硫酸鉀K_2S_2O_8量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.6 超聲協(xié)同光催化降解五氯苯酚的實驗研究
2.6.1 超聲協(xié)同對光催化降解五氯苯酚的影響
2.6.2 降解效果的TOC 檢驗
2.6.3 超聲協(xié)同光催化羥基自由基生成實驗
2.7 本章小結(jié)
第三章 五氯苯酚光催化工藝研究
3.1 五氯苯酚光催化裝置的建立
3.1.1 概述
3.1.2 反應(yīng)裝置的建立
3.2 中空纖維膜單元
3.2.1 中空纖維膜穿透實驗
3.2.2 中空纖維膜系統(tǒng)產(chǎn)水速率的控制
3.3 光催化降解水中五氯苯酚反應(yīng)條件優(yōu)化實驗
3.3.1 實驗主要試劑、儀器和實驗方法
3.3.2 響應(yīng)面實驗設(shè)計方法
3.3.3 響應(yīng)面法擬合與分析原理
3.3.4 響應(yīng)面實驗設(shè)計及模型擬合
3.3.5 結(jié)果與討論
3.3.6 模型的驗證
3.4 本章小結(jié)
第四章 光催化反應(yīng)的反應(yīng)動力學(xué)研究及其模擬計算
4.1 反應(yīng)機理
4.2 反應(yīng)動力學(xué)
4.3 反應(yīng)模型
4.3.1 源項
4.3.2 源項系數(shù)
4.4 前處理
4.4.1 幾何結(jié)構(gòu)及網(wǎng)格劃分
4.4.2 進料性質(zhì)
4.4.3 反應(yīng)源項的確定
4.4.4 設(shè)置步驟
4.5 模擬結(jié)果與討論
4.6 本章小結(jié)
第五章 反應(yīng)器內(nèi)兩相流場的CFD 模擬及反應(yīng)器結(jié)構(gòu)優(yōu)化
5.1 多相流模型
5.2 前處理
5.3 模擬結(jié)果分析
5.3.1 速度流線圖
5.3.2 催化劑體積分率
5.4 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)優(yōu)化
5.4.1 方案一——單股傾斜進料
5.4.2 方案二——兩股進料
5.4.3 基于最佳降解率的反應(yīng)器優(yōu)化結(jié)構(gòu)
5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]氯酚類污染物的光催化降解活性與結(jié)構(gòu)參數(shù)的關(guān)系研究[J]. 李凡修,陸曉華,梅平. 計算機與應(yīng)用化學(xué). 2007(02)
[2]有機氯化物光催化反應(yīng)動力學(xué)的研究[J]. 夏璐,王雙飛. 中國造紙學(xué)報. 2006(01)
[3]五氯酚對斑馬魚胚胎的毒性效應(yīng)研究[J]. 鄭敏,朱琳. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報. 2005(10)
[4]取代芳烴對藻類毒性與結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的定量關(guān)系研究[J]. 陸光華,耿亮. 環(huán)境科學(xué)研究. 2004(06)
[5]TiO2光催化降解有機污染物的協(xié)同效應(yīng)研究[J]. 馮小剛,戎非,袁春偉. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2004(09)
[6]納米TiO2光催化降解有機污染物研究與應(yīng)用新進展[J]. 鄭懷禮,張峻華,熊文強. 光譜學(xué)與光譜分析. 2004(08)
[7]TiO2催化超聲降解甲基橙溶液[J]. 王君,韓健濤,張向東,佟鍵,李瑩,趙迪. 應(yīng)用化學(xué). 2004(01)
[8]海河流域幾種典型有機污染物環(huán)境安全性評價[J]. 王宏,楊霓云,沈英娃,王波,王魯昕. 環(huán)境科學(xué)研究. 2003(06)
[9]超聲光催化降解苯胺及其衍生物研究[J]. 顧浩飛,安太成,文晟,陳衛(wèi)國,朱錫海,傅家謨,盛國英. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2003(05)
[10]超聲-MnO2協(xié)同降解偶氮染料酸性紅B[J]. 葛建團,曲久輝. 高技術(shù)通訊. 2003(04)
博士論文
[1]大沽排污河POPs歸趨行為[D]. 丁輝.天津大學(xué) 2005
碩士論文
[1]光催化氧化技術(shù)降解難降解有機物的研究及其應(yīng)用[D]. 豐桂珍.華東交通大學(xué) 2006
[2]天津市大沽排污河五氯酚和六氯苯污染特征及解吸動力學(xué)的研究[D]. 王俊.天津大學(xué) 2006
本文編號:3692905
【文章頁數(shù)】:116 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
第一章 文獻綜述
1.1 持久性有機污染物(POPs)的概況及危害
1.1.1 確定持久性有機污染物(POPs)的標(biāo)準(zhǔn)
1.1.2 持久性有機污染物(POPs)的危害
1.1.3 持久性有機污染物(POPs)在我國污染狀況
1.1.4 持久性有機污染物(POPs)的治理技術(shù)
1.1.5 五氯苯酚的概況及危害
1.1.6 五氯苯酚樣品預(yù)處理及分析方法
1.2 光催化氧化技術(shù)
1.2.1 高級氧化技術(shù)的發(fā)展及其特點
1.2.2 光催化技術(shù)的發(fā)展
1.2.3 影響光催化效果的因素
1.2.4 光催化氧化的機理
1.2.5 光催化氧化技術(shù)與其它技術(shù)聯(lián)用
1.3 光催化反應(yīng)器的選型
1.3.1 均相反應(yīng)器
1.3.2 非均相反應(yīng)器
1.4 光催化反應(yīng)器與膜分離聯(lián)合技術(shù)
1.4.1 膜分離技術(shù)在水處理方面的應(yīng)用概況
1.4.2 膜技術(shù)在光催化氧化技術(shù)中的應(yīng)用概況
1.5 本文的主要研究內(nèi)容
第二章 光催化降解水中五氯苯酚的實驗研究
2.1 五氯苯酚樣品處理
2.1.1 主要試劑和儀器
2.1.2 分析條件
2.1.3 預(yù)處理方法的確定
2.1.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線
2.2 五氯苯酚在催化劑表面的吸附
2.2.1 平衡吸附類型研究
2.2.2 吸附量的確定
2.3 光催化降解五氯苯酚的動力學(xué)研究
2.3.1 多相催化反應(yīng)
2.3.2 方程的動力學(xué)推導(dǎo)
2.3.3 一級反應(yīng)動力學(xué)方程的驗證
2.4 光催化降解效果及中間體檢測
2.4.1 降解效果的TOC 檢測和脫氯效果的檢測
2.4.2 光催化降解五氯苯酚過程中間體的檢測
2.5 反應(yīng)條件對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.1 催化劑用量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.2 光強對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.3 pH 值對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.4 不同曝氣量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.5.5 加入過硫酸鉀K_2S_2O_8量對光催化降解五氯苯酚的影響
2.6 超聲協(xié)同光催化降解五氯苯酚的實驗研究
2.6.1 超聲協(xié)同對光催化降解五氯苯酚的影響
2.6.2 降解效果的TOC 檢驗
2.6.3 超聲協(xié)同光催化羥基自由基生成實驗
2.7 本章小結(jié)
第三章 五氯苯酚光催化工藝研究
3.1 五氯苯酚光催化裝置的建立
3.1.1 概述
3.1.2 反應(yīng)裝置的建立
3.2 中空纖維膜單元
3.2.1 中空纖維膜穿透實驗
3.2.2 中空纖維膜系統(tǒng)產(chǎn)水速率的控制
3.3 光催化降解水中五氯苯酚反應(yīng)條件優(yōu)化實驗
3.3.1 實驗主要試劑、儀器和實驗方法
3.3.2 響應(yīng)面實驗設(shè)計方法
3.3.3 響應(yīng)面法擬合與分析原理
3.3.4 響應(yīng)面實驗設(shè)計及模型擬合
3.3.5 結(jié)果與討論
3.3.6 模型的驗證
3.4 本章小結(jié)
第四章 光催化反應(yīng)的反應(yīng)動力學(xué)研究及其模擬計算
4.1 反應(yīng)機理
4.2 反應(yīng)動力學(xué)
4.3 反應(yīng)模型
4.3.1 源項
4.3.2 源項系數(shù)
4.4 前處理
4.4.1 幾何結(jié)構(gòu)及網(wǎng)格劃分
4.4.2 進料性質(zhì)
4.4.3 反應(yīng)源項的確定
4.4.4 設(shè)置步驟
4.5 模擬結(jié)果與討論
4.6 本章小結(jié)
第五章 反應(yīng)器內(nèi)兩相流場的CFD 模擬及反應(yīng)器結(jié)構(gòu)優(yōu)化
5.1 多相流模型
5.2 前處理
5.3 模擬結(jié)果分析
5.3.1 速度流線圖
5.3.2 催化劑體積分率
5.4 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)優(yōu)化
5.4.1 方案一——單股傾斜進料
5.4.2 方案二——兩股進料
5.4.3 基于最佳降解率的反應(yīng)器優(yōu)化結(jié)構(gòu)
5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
發(fā)表論文和參加科研情況說明
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]氯酚類污染物的光催化降解活性與結(jié)構(gòu)參數(shù)的關(guān)系研究[J]. 李凡修,陸曉華,梅平. 計算機與應(yīng)用化學(xué). 2007(02)
[2]有機氯化物光催化反應(yīng)動力學(xué)的研究[J]. 夏璐,王雙飛. 中國造紙學(xué)報. 2006(01)
[3]五氯酚對斑馬魚胚胎的毒性效應(yīng)研究[J]. 鄭敏,朱琳. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報. 2005(10)
[4]取代芳烴對藻類毒性與結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的定量關(guān)系研究[J]. 陸光華,耿亮. 環(huán)境科學(xué)研究. 2004(06)
[5]TiO2光催化降解有機污染物的協(xié)同效應(yīng)研究[J]. 馮小剛,戎非,袁春偉. 環(huán)境污染治理技術(shù)與設(shè)備. 2004(09)
[6]納米TiO2光催化降解有機污染物研究與應(yīng)用新進展[J]. 鄭懷禮,張峻華,熊文強. 光譜學(xué)與光譜分析. 2004(08)
[7]TiO2催化超聲降解甲基橙溶液[J]. 王君,韓健濤,張向東,佟鍵,李瑩,趙迪. 應(yīng)用化學(xué). 2004(01)
[8]海河流域幾種典型有機污染物環(huán)境安全性評價[J]. 王宏,楊霓云,沈英娃,王波,王魯昕. 環(huán)境科學(xué)研究. 2003(06)
[9]超聲光催化降解苯胺及其衍生物研究[J]. 顧浩飛,安太成,文晟,陳衛(wèi)國,朱錫海,傅家謨,盛國英. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2003(05)
[10]超聲-MnO2協(xié)同降解偶氮染料酸性紅B[J]. 葛建團,曲久輝. 高技術(shù)通訊. 2003(04)
博士論文
[1]大沽排污河POPs歸趨行為[D]. 丁輝.天津大學(xué) 2005
碩士論文
[1]光催化氧化技術(shù)降解難降解有機物的研究及其應(yīng)用[D]. 豐桂珍.華東交通大學(xué) 2006
[2]天津市大沽排污河五氯酚和六氯苯污染特征及解吸動力學(xué)的研究[D]. 王俊.天津大學(xué) 2006
本文編號:3692905
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