隨著社會(huì)的發(fā)展進(jìn)步,汽車逐漸成為常用的出行工具,但隨之而來的尾氣污染日趨嚴(yán)重。如何高效地凈化處理汽車尾氣（NOx、CO、HC）成為大氣污染治理研究的重點(diǎn)。氧化鈰,作為三元催化劑的一種因其優(yōu)秀的氧儲(chǔ)備能力及豐富的還原活性位點(diǎn),被廣泛地應(yīng)用在汽車尾氣處理中。隨著研究的發(fā)展,單一的氧化鈰材料越來越難以滿足性能需求。相比較于單一材料,復(fù)合材料中不同組分之間的相互作用可以促進(jìn)氧空位生成,使材料獲得高效催化活性,因此其逐漸成為研究重點(diǎn)。此外,材料的催化性質(zhì)與自身結(jié)構(gòu)、表面構(gòu)成、活性位點(diǎn)息息相關(guān)。本論文主要從調(diào)控鈰基材料維度形貌結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)、表面結(jié)構(gòu)來研究催化性能與結(jié)構(gòu)之間的構(gòu)效關(guān)系。（1）通過控制溶劑熱反應(yīng)前溶液的攪拌時(shí)間,我們成功地實(shí)現(xiàn)氧化鈰一維結(jié)構(gòu)到三維結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)換。不同于文獻(xiàn)中常用的模板法、表面活性劑等,我們僅僅通過改變外界攪拌力便成功實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)維度的可控合成。通過延長(zhǎng)攪拌時(shí)間由5 min至90 min,產(chǎn)物形貌由最初的一維棒狀結(jié)構(gòu),經(jīng)歷不規(guī)則的花狀結(jié)構(gòu),最終至規(guī)則的三維花狀結(jié)構(gòu)。TEM結(jié)果表明,規(guī)則的三維花狀結(jié)構(gòu)是由一維棒狀構(gòu)成,并且呈現(xiàn)出空間對(duì)稱性。通過研究,我們發(fā)現(xiàn)延長(zhǎng)攪拌力改善了溶液... 

【文章頁數(shù)】：174 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 三元催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.1 貴金屬復(fù)合催化劑
        1.2.2 非貴金屬復(fù)合催化劑
    1.3 鈰基復(fù)合材料的研究進(jìn)展
        1.3.1 氧化鈰結(jié)構(gòu)性能
        1.3.2 鈰基復(fù)合材料在催化性能中的構(gòu)效關(guān)系
    1.4 本論文的設(shè)計(jì)思路及主要開展的工作
    參考文獻(xiàn)
第二章 實(shí)驗(yàn)原料、試劑及分析表征方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
    2.2 分析表征方法
        2.2.1 形貌結(jié)構(gòu)分析
        2.2.2 程序升溫還原化學(xué)吸附分析測(cè)試(TPR)
        2.2.3 催化性能分析
第三章 外界機(jī)械力引起的Ce(OH)_4由一維到三維的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變
    3.1 本章引言
    3.2 合成部分
    3.3 產(chǎn)物形貌結(jié)構(gòu)表征
        3.3.1 一維及三維結(jié)構(gòu)Ce(OH)_4前驅(qū)體表征
        3.3.2 一維及三維結(jié)構(gòu)CeO_2表征
    3.4 Ce(OH)_4生長(zhǎng)機(jī)理研究
        3.4.1 一維棒狀結(jié)構(gòu)Ce(OH)_4生長(zhǎng)機(jī)理研究
        3.4.2 三維花狀結(jié)構(gòu)Ce(OH)_4生長(zhǎng)機(jī)理研究
    3.5 Au/CeO_2結(jié)構(gòu)表征及組分分析
    3.6 催化性能表征
    3.7 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 鎳鈰復(fù)合催化劑中氧化鈰晶面對(duì)鎳物種負(fù)載的影響及其在NO和CO催化方面的性能研究
    4.1 本章引言
    4.2 合成部分
    4.3 產(chǎn)物的催化性能及活性位點(diǎn)分析
        4.3.1 催化性能表征
        4.3.2 鎳鈰復(fù)合催化劑活性位點(diǎn)分析
    4.4 產(chǎn)物形貌結(jié)構(gòu)表征
    4.5 結(jié)果討論
        4.5.1 鎳鈰復(fù)合催化劑中暴露晶面對(duì)Ni物種的影響
        4.5.2 鎳鈰復(fù)合催化劑在催化反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)效應(yīng)
    4.6 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 鈀鈰復(fù)合催化劑在NO+CO反應(yīng)中活性鈀組分的研究
    5.1 本章引言
    5.2 合成部分
    5.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位點(diǎn)分析
        5.3.1 催化性能表征
        5.3.2 Pd/CeO_2活性位點(diǎn)分析
    5.4 產(chǎn)物形貌結(jié)構(gòu)表征
    5.5 結(jié)果討論
        5.5.1 Pd/CeO_2復(fù)合催化劑中Pd物種的結(jié)構(gòu)演變
        5.5.2 NO+CO催化反應(yīng)中的構(gòu)效關(guān)系
    5.6 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 鈀鈰復(fù)合催化劑在CO低溫催化中活性組分的研究
    6.1 本章引言
    6.2 合成部分
    6.3 Pd/CeO_2的催化性能及活性位點(diǎn)分析
        6.3.1 催化性能表征
        6.3.2 Pd/CeO_2活性位點(diǎn)分析
    6.4 產(chǎn)物形貌結(jié)構(gòu)表征
    6.5 結(jié)果討論
        6.5.1 CO催化反應(yīng)中Pd組分演變
        6.5.2 CO低溫催化中的構(gòu)效關(guān)系
    6.6 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第七章 論文總結(jié)與展望
    7.1 論文結(jié)論和創(chuàng)新之處
    7.2 論文展望
致謝
攻讀博士期間發(fā)表的論文及完成的工作
    發(fā)表的第一作者論文
    部分合作發(fā)表的論文
附件
學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]以KIT-6為模板制備有序介孔氧化鈰催化劑[J]. 周視玉,郭麗萍,楊鵬,雷家珩.  化學(xué)工程. 2016(08)
[2]負(fù)載型銅基催化劑組分間相互作用及其催化性能[J]. 董林,姚小江,陳懿.  催化學(xué)報(bào). 2013(05)
[3]無機(jī)合成與制備化學(xué)研究進(jìn)展[J]. 馮守華,徐如人.  化學(xué)進(jìn)展. 2000(04)



本文編號(hào)：3681730