發(fā)布時(shí)間：2022-07-16 19:41

　　酚類化合物作為水環(huán)境中普遍存在的有機(jī)污染物一直是水處理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。過氧化氫（H₂O₂）、過一硫酸鉀（KHSO₅,簡稱PMS）和高錳酸鉀（KMnO₄）是水處理過程中最易獲得的環(huán)境友好氧化劑,但它們自身的氧化能力較弱。因此,開發(fā)與這些氧化劑相關(guān)的催化技術(shù)一直以來也是國內(nèi)外關(guān)注的焦點(diǎn)。本文研究了過渡金屬鐵錳催化H₂O₂、PMS和KMnO₄氧化降解酚類化合物的效能,探討其催化反應(yīng)機(jī)理,評(píng)價(jià)各催化氧化技術(shù)實(shí)際應(yīng)用的可行性。傳統(tǒng)高級(jí)氧化技術(shù)Fenton反應(yīng)（Fe（II,III）/H₂O₂）在氧化降解酚類化合物過程中存在明顯的自催化現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)反應(yīng)過程中產(chǎn)生的醌類化合物作為電子轉(zhuǎn)移體可以加速Fe（III）向Fe（II）的轉(zhuǎn)化,促進(jìn)Fenton反應(yīng)對(duì)有機(jī)物的降解。在酚類化合物降解過程中溶液顏色由無色變?yōu)楹稚笥种饾u變?yōu)闇\黃色,褐色產(chǎn)生的主要原因是氫醌（對(duì)苯醌和對(duì)苯二酚的聚合體）的生成所引起的�；钚蕴�... 

【文章頁數(shù)】：173 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 酚類化合物的特點(diǎn)及其危害
        1.1.1 常見酚類化合物
        1.1.2 天然有機(jī)物
        1.1.3 酚類EDCs/PPCPs
    1.2 Fenton 高級(jí)氧化處理技術(shù)
        1.2.1 Fenton 反應(yīng)機(jī)理
        1.2.2 Fenton 試劑氧化降解酚類化合物的研究現(xiàn)狀
        1.2.3 Fenton 反應(yīng)應(yīng)用的局限性
    1.3 PMS 催化氧化處理技術(shù)
    1.4 KMn0_4 氧化除污染技術(shù)
    1.5 研究的目的、意義和主要內(nèi)容
        1.5.1 研究的目的和意義
        1.5.2 研究的主要內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 目標(biāo)有機(jī)物的選擇
    2.2 主要試劑與儀器
        2.2.1 主要試劑及其配制
        2.2.2 主要儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)方法
        2.3.1 類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物
        2.3.2 AC 強(qiáng)化類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物
        2.3.3 Fenton 反應(yīng)中活性物種·OH 或Fe(IV)的鑒別
        2.3.4 Fe~0/0_2 體系除污染
        2.3.5 Fe(II,III)L/H_20_2 氧化降解酚類化合物
        2.3.6 Mn(II,III)L/PMS 氧化降解酚類化合物
        2.3.7 Mn0_2 催化PMS 氧化降解酚類化合物
        2.3.8 Mn0_2 催化KMn0_4 氧化降解酚類化合
        2.3.9 Mn(III)L 氧化降解酚類化合物
        2.3.10 Mn(II,III)L 催化KMn0_4 氧化降解酚類化合物
    2.4 分析方法
        2.4.1 有機(jī)物濃度測定
        2.4.2 H_20_2 濃度測定
        2.4.3 鐵濃度測定
        2.4.4 類-Fenton 反應(yīng)降解酚類化合物溶液顏色測定
        2.4.5 KMn0_4 和K_2Fe0_4 濃度測定
        2.4.6 As(V)濃度測定
        2.4.7 0_3 濃度測定
        2.4.8 PMS 濃度測定
        2.4.9 Mn(III)濃度測定
        2.4.10 活性物種·OH 和Fe(IV)濃度測定
第3章 電子轉(zhuǎn)移體強(qiáng)化類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物
    3.1 引言
    3.2 類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物過程中自催化現(xiàn)象分析
        3.2.1 自催化現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)
        3.2.2 反應(yīng)過程中Fe(II)/Fe(III)的轉(zhuǎn)化規(guī)律
        3.2.3 溶液顏色的變化
        3.2.4 中間產(chǎn)物苯醌作為電子轉(zhuǎn)移體的強(qiáng)化作用
        3.2.5 類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物自催化的普遍性
        3.2.6 醌類化合物對(duì)類-Fenton 氧化降解不同類型有機(jī)物的強(qiáng)化作用
    3.3 類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物影響因素分析
        3.3.1 Fe(III)濃度的影響
        3.3.2 H_20_2 濃度的影響
        3.3.3 Fe(II)/Fe(III)比例的影響
        3.3.4 苯酚初始濃度的影響
    3.4 AC 強(qiáng)化類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物
        3.4.1 AC 與Fe(III)/Fe(II)的氧化還原反應(yīng)
        3.4.2 AC 對(duì)類-Fenton 反應(yīng)氧化降解酚類化合物的強(qiáng)化作用
        3.4.3 AC 對(duì)類-Fenton 反應(yīng)氧化降解不同類型有機(jī)物的強(qiáng)化作用
    3.5 本章小結(jié)
第4章 Fe~0/O_2腐蝕過程中原位產(chǎn)生的 Fenton 試劑氧 化降解酚類化合物
    4.1 引言
    4.2 Fenton 反應(yīng)中活性物種·OH 和Fe(IV)鑒別方法的建立
        4.2.1 利用RMSO 方法鑒別酸性條件下活性物種·OH 和Fe(IV)
        4.2.2 利用RMSO 方法鑒別中性條件下活性物種·OH 和Fe(IV)
    4.3 Fe~0/0_2 體系的氧化機(jī)理及其除污染效能
        4.3.1 Fe~0/0_2 體系氧化能力的定性定量分析
        4.3.2 Fe~0/0_2 體系氧化As(III)及其表面反應(yīng)的重要性
        4.3.3 實(shí)際水體中Fe~0/0_2 體系氧化降解酚類化合物
    4.4 絡(luò)合劑強(qiáng)化Fe~0/0_2 體系氧化降解酚類化合物
        4.4.1 絡(luò)合劑對(duì)Fe~0/0_2 氧化降解酚類化合物效能的影響
        4.4.2 Fe(II,III)L/H_20_2 氧化降解酚類化合物
        4.4.3 Fe(II,III)L/H_20_2 反應(yīng)中活性物種的鑒別
    4.5 本章小結(jié)
第5章 不同價(jià)態(tài)錳催化PMS 氧化降解酚類化合物
    5.1 引言
    5.2 Mn0_2 催化PMS 氧化降解酚類化合物
    5.3 Mn(II,III)L 催化PMS 氧化降解酚類化合物
        5.3.1 Mn(II)L 催化PMS 氧化降解酚類化合物過程中的動(dòng)力學(xué)規(guī)律
        5.3.2 Mn(II)L 催化PMS 反應(yīng)過程中錳的價(jià)態(tài)變化
        5.3.3 Mn(II)L 催化PMS 氧化降解酚類化合物影響因素分析
        5.3.4 Mn(III)L 催化PMS 氧化降解酚類化合物
    5.4 Mn(II,III)L 催化PMS 氧化降解酚類化合物機(jī)理推測
        5.4.1 自由基抑制劑的影響
        5.4.2 活性物種的鑒別
    5.5 本章小結(jié)
第6章 Mn(II/III)催化KMn0_4氧化降解酚類化合物
    6.1 引言
    6.2 實(shí)際水體對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
    6.3 絡(luò)合劑對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
        6.3.1 無機(jī)絡(luò)合劑對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
        6.3.2 氨羧絡(luò)合劑對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
        6.3.3 小分子羧酸對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
        6.3.4 腐殖酸對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的影響
    6.4 絡(luò)合劑強(qiáng)化KMn0_4 氧化降解酚類化合物機(jī)理探討
        6.4.1 絡(luò)合劑對(duì)KMn0_4 氧化降解其他類型有機(jī)物的影響
        6.4.2 活性物種Mn(III)的鑒別
    6.5 Mn(III)L 氧化降解酚類化合物的特性
        6.5.1 pH 對(duì)Mn(III)L 氧化降解酚類化合物的影響
        6.5.2 Mn(III)與絡(luò)合劑配比對(duì)Mn(III)L 氧化降解酚類化合物的影響
    6.6 Mn(II)L 對(duì)KMn0_4 氧化降解酚類化合物的強(qiáng)化作用
        6.6.1 Mn(II)L 催化KMn0_4 氧化降解酚類化合物效能研究
        6.6.2 利用RCT 值動(dòng)力學(xué)模型推測Mn(V)的生成
    6.7 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及其他成果
致謝
個(gè)人簡歷


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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