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新型光催化劑的制備、表征及其光催化活性的調(diào)控機(jī)制

發(fā)布時(shí)間:2022-02-15 10:05
  環(huán)境污染和能源問(wèn)題目前仍是困擾人類可持續(xù)發(fā)展的難題。半導(dǎo)體光催化技術(shù)是利用光照激發(fā)半導(dǎo)體產(chǎn)生的導(dǎo)帶電子和價(jià)帶空穴,進(jìn)行氧化還原降解有機(jī)污染物或者分解水獲取氫能的高級(jí)技術(shù)。由于該過(guò)程本質(zhì)是將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能,所以半導(dǎo)體光催化技術(shù)有望成為解決環(huán)境和能源問(wèn)題的一條有效途徑。半導(dǎo)體光催化的核心是研制寬譜響應(yīng)的長(zhǎng)效高效光催化材料。光催化材料的吸收光譜與太陽(yáng)光譜匹配是充分利用太陽(yáng)能的前提,而高效使得在動(dòng)力學(xué)上光催化材料的應(yīng)用成為可能,長(zhǎng)效是保證光催化材料的穩(wěn)定性以使得該技術(shù)廉價(jià)可行。本文圍繞寬譜響應(yīng)的長(zhǎng)效高效光催化材料的研制為中心,結(jié)合材料表征手段、密度泛函理論計(jì)算和光電化學(xué)研究方法,探索光催化活性的調(diào)控機(jī)制。本文研究了幾種摻雜TiO2的晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與光催化性能的關(guān)系。采用密度泛函理論的Castep代碼,計(jì)算了未摻雜、氮摻雜、碘摻雜和鉑摻雜的二氧化鈦的晶體結(jié)構(gòu)和電子能帶結(jié)構(gòu),結(jié)果發(fā)現(xiàn)氮和碘摻雜TiO2的帶隙中新增三條能帶,而鉑摻雜TiO2新增五條能帶,新增的能帶使其產(chǎn)生了可見(jiàn)光響應(yīng)性能。價(jià)帶和導(dǎo)帶組成的分析表明,碘摻雜TiO... 

【文章來(lái)源】:上海交通大學(xué)上海市211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:157 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
    1.1 半導(dǎo)體光催化簡(jiǎn)介
        1.1.1 半導(dǎo)體光催化研究的背景
        1.1.2 半導(dǎo)體光催化的基本原理
        1.1.3 半導(dǎo)體光催化性能的調(diào)控機(jī)制
    1.2 新型可見(jiàn)光響應(yīng)半導(dǎo)體光催化材料的設(shè)計(jì)思路
        1.2.1 基于電子能帶結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的可見(jiàn)光響應(yīng)的光催化劑
        1.2.2 固溶體結(jié)構(gòu)可見(jiàn)光響應(yīng)光催化劑
        1.2.3 基于微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的可見(jiàn)光響應(yīng)光催化劑
    1.3 半導(dǎo)體光催化的研究方法
        1.3.1 從材料結(jié)構(gòu)角度
        1.3.2 從光催化性能角度
        1.3.3 從光電性能角度
        1.3.4 從理論計(jì)算角度的研究方法
    1.4 光催化技術(shù)目前面臨的問(wèn)題及其選題思路
    1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容
2 幾種摻雜TiO_2的晶體結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)與光催化性能的關(guān)系
    2.1 引言
        2.1.1 摻雜改性 TiO_2 理論研究現(xiàn)狀
        2.1.2 密度泛函理論與固體能帶理論簡(jiǎn)介
        2.1.3 本章主要內(nèi)容
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分和計(jì)算方法
        2.2.1 摻雜TiO_2 的制備
        2.2.2 光催化苯酚降解實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 計(jì)算方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 摻雜TiO_2的光催化活性
        2.3.2 摻雜TiO_2 的能帶結(jié)構(gòu)
    2.4 本章小結(jié)
3 鈷氧化物負(fù)載的BiVO_4 復(fù)合光催化材料的制備、結(jié)構(gòu)表征及光催化性
    3.1 引言
        3.1.1 BiVO_4 簡(jiǎn)介及其在光催化中的研究現(xiàn)狀
        3.1.2 復(fù)合光催化材料的研究思路
        3.1.3 本章主要研究?jī)?nèi)容
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 主要實(shí)驗(yàn)原料
        3.2.2 主要儀器設(shè)備
        3.2.3 光催化劑的制備
        3.2.4 光催化實(shí)驗(yàn)及產(chǎn)物分析
        3.2.5 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 BiVO_4/CoO_x 復(fù)合光催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 BiVO_4/CoO_x 制備條件對(duì)光催化活性的影響
        3.3.3 BiVO_4/Co_3O_4 光催化劑的穩(wěn)定性
        3.3.4 機(jī)理初步分析
        3.3.5 水熱法制備BiVO_4 納米片及其BiVO_4/Co_3O_4 復(fù)合物
    3.4 本章小結(jié)
4 BiVO_4 與BiVO_4/Co_3O_4 復(fù)合物半導(dǎo)體電極的光電化學(xué)性質(zhì)
    4.1 引言
    4.2 光電化學(xué)原理簡(jiǎn)述
    4.3 實(shí)驗(yàn)部分
        4.3.1 主要實(shí)驗(yàn)原料
        4.3.2 半導(dǎo)體薄膜光電極的制備
        4.3.3 平帶電位的測(cè)定
        4.3.4 光電化學(xué)實(shí)驗(yàn)
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 BiVO_4 和Co_3O_4 的平帶電位
        4.4.2 BiVO_4 電極的穩(wěn)定性研究
        4.4.3 電極的光電化學(xué)性質(zhì)
    4.5 本章小結(jié)
5 釩酸鉍復(fù)合物及混合物光催化材料的光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 主要實(shí)驗(yàn)原料
        5.2.2 復(fù)合光催化劑的制備
        5.2.3 光催化實(shí)驗(yàn)
        5.2.4 主要檢測(cè)儀器
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 不同復(fù)合金屬氧化物的光催化活性
        5.3.2 BiVO_4/Co_3O_4 光催化降解苯酚的影響因素
        5.3.3 BiVO_4 與Co_3O_4 混合物顆粒間的電子轉(zhuǎn)移
    5.4 本章小結(jié)
6 用于光致邏輯器件的混合n/p 半導(dǎo)體光電極
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 主要實(shí)驗(yàn)原料
        6.2.2 半導(dǎo)體薄膜電極的制備
        6.2.3 光電化學(xué)實(shí)驗(yàn)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 n/p 混合光電極用于光致邏輯器件的基本原理
        6.3.2 混合BiVO_4/Co_3O_4 半導(dǎo)體電極
        6.3.3 混合TiO_2/Co_3O_4 半導(dǎo)體電極
        6.3.4 混合BiVO_4/CuO 半導(dǎo)體電極
        6.3.5 混合TiO_2/CuO半導(dǎo)體電極
    6.4 本章小結(jié)
    6.5 展望
7 全文總結(jié)
    7.1 全文主要內(nèi)容
    7.2 本文主要?jiǎng)?chuàng)新之處
參考文獻(xiàn)
攻讀博士期間發(fā)表或投寄的論文與申請(qǐng)專利
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[2]光催化分解水的研究進(jìn)展[J]. 楊亞輝,陳啟元,尹周瀾,李潔.  化學(xué)進(jìn)展. 2005(04)
[3]CoO改性TiO2光催化從水析氫光電化學(xué)行為研究[J]. 吳玉琪,呂功煊,李樹本.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2005(08)
[4]可見(jiàn)光化的半導(dǎo)體光催化劑[J]. 黃文婭,余穎.  化學(xué)進(jìn)展. 2005(02)
[5]CoOx改性TiO2光催化劑的制備、優(yōu)化及其光催化分解水析氫性能研究[J]. 吳玉琪,呂功煊,李樹本.  無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2005(03)
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本文編號(hào):3626431

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